微通道內非牛頓流體中液滴生成機理研究進展

劉西洋，付濤濤，朱春英，馬友光

（天津大學化工學院，化學工程聯合國家重點實驗室，天津300072）

引 言

自十九世紀開始，毛細管、噴嘴或孔口形成液滴的過程受到了研究人員的廣泛關注[1?2]，液滴的生成過程以及細絲的破裂過程蘊含著豐富的物理機制[3?5]，并且這一現象在乳化混合[6?7]、化學反應[8?9]、噴墨打印[10?11]和生物醫(yī)藥[12?13]等諸多領 域都有著廣泛的應用價值，液滴大小的控制以及單分散性的提高對其應用極其重要，而這有賴于對液滴破裂形成機制的研究。一百多年以來，研究人員通過模擬和實驗對牛頓流體液滴的夾斷生成過程有了深入的了解[14?15]。但在實際應用中很多流體會表現出非牛頓特性，如乳液和打印油墨。由于非牛頓流體的廣泛應用，近幾十年來許多研究者開始對非牛頓流體中液滴的形成過程進行研究[4,16]，對液滴破裂過程中剪切變稀和黏彈性特性的影響有了初步的了解。

微通道內的流動狀態(tài)具有高度可控的特性，這為制備尺寸高度均一、單分散性良好的液滴提供了新的途徑[17?19]。生成液滴的液液兩相流過程是微化工技術的基礎，通過對液滴生成流型和生成動力學的研究，可以為液滴生成和尺寸調控提供理論基礎，更好地推動微化工技術的實際應用。近年來，大量研究對微通道內牛頓流體液液兩相流進行了細致描述，同時，一些復雜的兩相流，如剪切變稀流體[20?22]、黏彈性流體[23?25]、鐵磁流體[26]也受到了廣泛關注。本文主要對微通道中剪切變稀和黏彈性兩種典型的非牛頓流體內液滴生成機理及該過程的界面演化動力學進行了綜述，分析了微通道內流體的剪切變稀和彈性特性對于主液滴和衛(wèi)星液滴生成過程的影響，為微通道受限空間內非牛頓流體與多相流動力學的進一步研究提供參考。

1 無量綱數群

微通道內液滴的生成過程主要受到慣性力、黏性力和表面張力等作用力的共同控制，除此之外還可能會受到諸如彈性力等流體特殊性質所產生作用力的影響，這些力的大小與流體性質和實驗條件密切相關。實際研究中常采用如表1所示的無量綱數來表達液滴生成過程作用力的相對大小，并確定不同力間的競爭與協(xié)調關系。生成過程中主導作用力的確定對揭示液滴的生成機理有著十分重要的意義。

表1 液滴生成過程常用無量綱數［27］Table 1 Dimensionless numbers in droplet formation process［27］

2 剪切變稀型流體內液滴的生成

對于牛頓流體，黏度是恒定的，但對于某些非牛頓流體，流體的黏度可能會隨所施加剪切力的大小而變化，黏度值隨剪切力而降低的流體稱為剪切變稀型流體[28]。對于剪切變稀型流體液滴的破裂生成過程，已經有了一定的研究，但流體剪切變稀行為對該過程的影響尚未有完全定論。對剪切變稀型流體黏度隨剪切速率的變化關系一般可以采用冪律模型或Carreau 模型[29]描述。冪律模型計算黏度關系式為

式中，k 為稠度系數，表示流體的黏度特征，Pa?sn；n 為冪律指數，表示流體的非牛頓特征，當0

對于微通道中剪切變稀型液滴的生成過程，研究的難點在于其黏度會隨剪切速率變化，Harvie等[20]利用流體體積（VOF）算法對軸對稱微通道剪切變稀型流體液滴收縮過程模擬表明，其形變方式與具有相同平均黏度的牛頓流體液滴收縮行為類似，在這種情況下，可以用相應的牛頓流體的黏度來對剪切稀化流體的行為進行描述，但由于真實流動的復雜性，并沒有辦法確定平均黏度的準確值。Hong等[21]發(fā)現只有在強烈的拉伸變形或夾斷時才能體現出其非牛頓流體的特性，整體而言，剪切變稀性質會加快液滴破裂的速度，減小液滴的尺寸，并增加液滴生成頻率。

2.1 流動聚焦型微通道

對于流動聚焦微通道中液滴的生成過程，根據液滴生成方式不同主要存在擠壓流（squeezing regime, SR）、滴落流（dripping regime, DR）、噴射流（jetting regime, JR）和平行流（parallel flow regime,PF）四種流型[30?32]，如圖1 所示。液滴生成過程流型的不同主要取決于毛細管數Cac和流量比Qc/Qd，即連續(xù)相的黏性力和分散相的慣性力決定了液滴的生成方式[31]。與流動聚焦微通道中的牛頓流體相比[15]，剪切變稀型流體單純的黏度變化并沒有導致新流型的產生。

對于牛頓流體作為連續(xù)相的剪切變稀型流體液滴的生成過程，擠壓流區(qū)內的柱狀液滴是最常見的一種流型。Du 等[22]以液體石蠟為連續(xù)相、羧甲基纖維素鈉（CMC）水溶液為分散相，將液滴生成過程分為液滴生長階段（droplet growth stage）、擠壓階段（squeezing stage）、拉伸階段（stretching stage）和夾斷階段（pinch?off stage）四個階段，如表2 所示。通過對各力的估算可以得到各階段起主導作用的力。在擠壓階段，以該階段初始寬度wm為特征量估算得到黏性應力比擠壓力小一個數量級，即擠壓力為控制力，但此時黏性應力開始起一定的作用，會減緩細絲的破裂過程[33]。在拉伸階段則通過內外應力差和拉普拉斯壓力平衡得到黏性應力的估計值，發(fā)現內部流體的黏度遠大于外部流體，此時頸部變化是分散相黏性力和表面張力共同作用的結果。對各階段主導力的分析表明，前兩個階段由受限空間內連續(xù)相流動驅動，后兩個階段控制因素為分散相性質，其中流動驅動和非流動驅動階段分別被分為兩個階段可能是分散相黏度的變化導致的[22]。

目前，關于分散相的剪切變稀特性對液滴尺寸的影響存在爭議。Rostami 等[31]對比了不同濃度下黃原膠水溶液在Cac∈[0.01，0.1]范圍內的擠壓流和滴落流，發(fā)現液滴尺寸與流體黏度關系很小，剪切變稀流體與牛頓流體液滴尺寸基本相等。但杜威[33]在Cac∈[0.006，0.07]范圍內對CMC 水溶液液滴生成過程研究發(fā)現，液滴尺寸隨剪切變稀特性增強而減小。已有結果的差異可能與通道結構和物系相關，還需進一步的實驗探究。該過程中衛(wèi)星液滴的生成則與液滴生成方式相關，液滴生成越接近下游，頸部細絲越長，生成大量衛(wèi)星液滴。非牛頓流體分散相會影響液滴多分散度的操作條件，導致連續(xù)相毛細管數和流量比的操作范圍會減小[31]，即非牛頓分散相降低了液滴的單分散性，對液滴生成過程產生不利影響。

表2 流動聚焦裝置中剪切變稀流體液滴夾斷動力學［22］Table 2 Breakup dynamics of shear-thinning fluids droplets in a flow-focusing device［22］

微通道內液滴的生成會受到連續(xù)相流場的影響，因此非牛頓流體連續(xù)相中牛頓流體液滴的生成過程同樣引起了廣泛的關注。在滴狀流范圍內，液滴的破裂生成主要包括擴展階段（expand stage）、拉伸階段（stretching stage）、擠壓階段（collapse stage）和快速夾斷階段（fast pinch?off stage）四個階段[34]，如圖2所示。其中擠壓階段和快速夾斷過程為頸部演化過程，該過程遵循與牛頓流體過程相似的冪律定律。擠壓階段的冪律指數為0.19<α<0.35，與實驗條件相關，表明擠壓階段由連續(xù)相的流動驅動。在快速夾斷階段，頸縮過程受到黏性力和表面張力的共同控制，此時α≈1。與牛頓流體頸縮過程相比，剪切變稀特性并沒有對液滴的生成動力學產生明顯影響。

圖1 流動聚焦微通道內黃原膠水溶液生成液滴流型[32]Fig.1 Flow pattern of droplet formation from xanthan glue solution in flow focusing microchannel [32]

圖2 流動聚焦型微通道內滴狀流生成過程[34]Fig.2 Droplet flow formation in a flow?focusing microchannel [34]

盡管連續(xù)相剪切變稀特性對初始頸縮過程沒有明顯影響，但流動過程中黏度變化仍會對擴展和拉伸階段產生影響，進而影響生成液滴的尺寸和頻率。 Shi 等[35]利 用 格 子Boltzmann 法（lattice Boltzmann method）對冪律型剪切變稀型連續(xù)相內液滴生成的模擬表明，生成液滴的直徑與流動特性指數n呈反比，即在相同操作條件下，隨著剪切變稀特性的增強，液滴的尺寸增大，生成頻率減小。Chen等[36?37]在模擬中也得到了相似的結論，并進一步發(fā)現稠度系數k會與n產生同樣的影響。n和k值對生成液滴尺寸和頻率的影響可以解釋為相界面附近較高的剪切速率會導致連續(xù)相局部黏度減小，延緩了拉伸階段的發(fā)展。液滴尺寸主要受到兩相流量比和連續(xù)相毛細管數的控制，Fu 等[34]通過實驗得到了液滴尺寸的半經驗公式

流動聚焦型微通道內剪切變稀流體液滴的生成機理與牛頓流體相似，液滴尺寸的預測公式也具有完全相似的結構[38]。剪切變稀會導致局部表觀黏度的變化，這種情況下可以采用具有相同表觀黏度的牛頓流體進行描述，所以研究的關鍵在于確定合適的特征剪切速率，以獲得其表觀黏度。特征剪切速率的求取會受到通道結構、操作條件和物系等條件的影響，很難找到完全普適的模型。有必要進一步詳細研究，更加準確方便地確定特征剪切速率。

2.2 T型微通道

T 型微通道中液滴的生成過程根據生成方式的不同主要分為擠壓流、滴落流、噴射流和平行流四種流型[39]。剪切變稀型流體相較于牛頓流體并沒有引入新的作用力，所以在液滴流型上并沒有明顯的改變，但在流動過程中黏度變化對于流場會有極大的影響。

對于牛頓流體連續(xù)相中非牛頓流體液滴的生成過程，Wong 等[40]通過模擬研究了液滴生成時間的變化，發(fā)現低濃度的剪切變稀促進了液滴的破碎，而高濃度的分子糾纏阻礙了液滴的破碎。在低濃度（<0.4%）情況下，隨濃度的增大，液滴的生成時間縮短，過程中聚合物分子間作用力較弱黏性效應不明顯，壁面附近的剪切力使得分散相出現剪切變稀效果，黏度降低，加快了液滴的破裂。在高濃度（>0.4%）下，液滴破裂時間隨濃度增大而增長，主要是由于聚合物之間糾纏耦合作用阻礙了頸部的收縮作用，延遲了破裂。

當牛頓流體液滴在非牛頓連續(xù)相中生成時，由于黏度會隨剪切速率發(fā)生變化，其生成過程中作用力的變化會變得更加復雜。流動特性指數n和稠度系數k 作為剪切變稀流體的特征量對液滴的生成存在明顯影響。Sang 等[41]通過模擬分別研究了n 和k對液滴生成機理的影響，流動特性指數n 表征了流體的剪切變稀特性，液滴尺寸會隨n的減小而增大，即剪切變稀會使液滴增大，特定操作條件下還會出現由滴狀流到擠壓流的過渡[42]；k決定了剪切變稀流體間的相對黏度，液滴尺寸會隨k的增大而減小，如圖3 所示。k 和n 對液滴尺寸的影響主要是由于黏性力的改變，相同條件下k和n越大連續(xù)相的黏度越高，較大的表觀黏度會阻礙液滴的生長，并且更大的黏性應力有利于液滴的斷裂，使得分散相液滴減小[35,43]。當黏度足夠小時，體系會由界面力和黏性剪切力主導的滴狀流過渡到表面張力主導的擠壓流。

圖3 T型微通道內非牛頓流體連續(xù)相內液滴形成過程模擬[43]Fig.3 Simulation of droplet formation in continuous non?Newtonian fluids within T?junction microchannel[43]

剪切變稀特性對液滴的影響主要來源于黏度的變化，所以確定剪切變稀型流體的表觀黏度對于流動過程的定量研究具有非常重要的意義。Chiarello 等[44]發(fā)現黃原膠水溶液的剪切變稀特性并沒有改變液滴生成過程，他們通過具有相同實驗現象的適當黏度甘油水溶液估算了實際剪切速率。之后通過模擬和實驗的方式得到了液滴尺寸的半經驗公式[39]

式 中，A=1.85～2.03，a=0.32±0.02，b=?0.065～?0.135，Cac= nηcucσ，ηc= kγn?1，γ = 3ucwc。各變量擬合條件為：μd=49.1 mPa?s，μc=0.10%～1.00%黃原膠水溶液黏度，0.0002

剪切變稀特性并不會顯著改變液滴形成機理[44?45]，但會改變液滴的流型范圍[46]。T 型微通道內剪切變稀連續(xù)相對牛頓液滴生成的影響與流動聚焦型微通道內相似，其影響同樣來自于流動中黏度變化帶來的黏性力的變化。目前對于剪切變稀作為分散相的研究較少，但已有研究表明在頸部界面演化過程中考慮聚合物相互作用是有必要的。剪切變稀流體與恒定黏度牛頓流體的破裂行為存在相似性，但在破裂時間、液滴尺寸以及衛(wèi)星液滴生成狀態(tài)等方面存在一定差異，為深入了解微通道內剪切變稀特性作用規(guī)律，進一步的理論和實驗研究是非常必要的。

3 黏彈性流體內液滴的生成

黏彈性流體會同時表現出黏性和彈性性質，黏彈性流體在應力作用下會發(fā)生流動，而一旦應力消除，它會部分恢復原來的狀態(tài)[28]。黏彈性流體引入了彈性力作用機制，可能會對受限空間內液滴的生成過程產生影響。下文分別總結流動聚焦型和T型微通道內黏彈性流體中液滴的生成機理。

3.1 流動聚焦型微通道

對于流動聚焦微通道中黏彈性液滴的生成過程，隨連續(xù)相和分散相流量比的減小會出現四種流型：尖端溪流（tip?streaming）、滴狀流（dripping）、彈狀流（slugging）和平行流（co?flowing），如圖4 所示[47]。在極高的連續(xù)相流量條件下，黏彈性流體作為連續(xù)相或分散相時都會出現彈性尖端溪流現象[47?48]。與牛頓流體相比[49]，黏彈性流體的尖端更加明顯，更長。該現象在牛頓流體中是由表面張力控制的，而在彈性存在的情況下，可能是由彈性應力和過量表面活性劑共同控制[47,50]。

圖4 流動聚焦型微通道內不同流量比和聚合物分子量下液液分散流型相圖[47]Fig.4 Phase diagram of dispersion of liquid?liquid two?phase flow in a flow?focusing microchannel under different flow rate ratios and molecular weights [47]

對于牛頓連續(xù)相中黏彈性液滴的生成過程，在滴狀流區(qū)內，液滴尺寸隨分散相流速的增大而增大，隨連續(xù)相流速的增大而減小[51]。隨著黏彈性的增加，液滴細絲的長度和夾斷時間也會增大[27]，出現類似射流的狀態(tài)，導致斷裂位置向通道下游移動[52]。實驗表明黏彈性流體液滴的斷裂規(guī)律與聚合物分子量Mw也就是彈性應力的大小存在一定的關系[27,47]。

對于0.3%的聚丙稀酰胺（PAAm）水溶液分散相，在低彈條件下（Mw<105），頸縮過程與牛頓流體完全相似，但相對于牛頓流體的速度要慢，且夾斷時間隨聚合物分子量Mw的增大而增加[47]。這可能是聚合分子在頸部中拉伸時伸長應力增大，所產生的拉伸應力與表面張力驅動的擠壓作用相反，從而明顯減慢液滴的頸縮過程[53]。

在高彈條件下（Mw>105），頸部演化動力學主要包括兩個階段：流體驅動階段（flow?driven）和彈性毛細管力階段（elastocapillary），如表3 所示[23?24,54]。在流動驅動階段（ttp），細絲呈圓柱形，此時頸部最小寬度隨剩余時間呈指數遞減，并且與聚合物的松弛時間λeff相關。流動驅動階段向毛細驅動階段的過渡可能取決于彈性毛細數Ec[23]，界面彈性決定了演化動力學的變化。

在細絲最終夾斷前（wm/wc≤0.04）會進入流體排干階段，此時根據細絲兩端斷裂的順序會出現多種斷裂方式，斷裂方式是由毛細管數Cac和彈性毛細管數Ec 共同決定。當Cac<0.02 時，細絲兩端同時夾斷；當0.020.32 時，細絲上游先夾斷。其中，當Cac>0.032，且Ec>635Cac+66 時，會出現細絲上游夾斷后在表面張力和彈性力作用下并入主液滴的情況，此時沒有衛(wèi)星液滴形成[54]，表明微通道內彈性足夠大時可能抑制衛(wèi)星液滴的生成，另外細絲斷裂時兩端尖銳的彈性界面對于抑制衛(wèi)星液滴也可能存在貢獻[55]。

表3 流動聚焦型裝置中黏彈性流體液滴夾斷動力學［54］Table 3 Breakup dynamics of viscoelastic fluids droplet in a flow-focusing device［54］

對于黏彈性連續(xù)相中牛頓液滴的生成過程，在大部分操作條件下生成的液滴為彈狀流，其生成過程分為等待、膨脹、擠壓和快速夾斷四個階段[56]，如圖5 所示。其中前三個階段為流動驅動階段，受到分散相慣性力和連續(xù)相壓力的驅動，在快速夾斷階段頸部寬度與剩余時間存在冪律關系：wmwc-A(t0?t)1/3，此過程受到兩相慣性力的驅動，這與Dollet等[57]的牛頓流體結果一致，表明彈性連續(xù)相對于牛頓流體彈狀流液滴的頸縮過程的影響基本可以忽略。

圖5 聚環(huán)氧乙烷（PEO）水溶液中液滴生成過程[56]Fig.5 Droplet formation in PEO solution[56]

Derzsi 等[48]發(fā)現連續(xù)相彈性會明顯影響牛頓流體液滴的流型范圍，連續(xù)相的彈性有助于克服牛頓分散相的表面張力，使其更容易進入噴射區(qū)，當聚合物分子展開時就會發(fā)生滴狀流到噴射流動的過渡，此時整個系統(tǒng)是由Weissenberg 數控制的。而且與牛頓連續(xù)相下的噴射區(qū)相比，非牛頓連續(xù)相中的噴射狀態(tài)具有更小的射流寬度，產生的液滴尺寸更小，與尖端溪流非常相似。但Nooranidoost 等[58]模擬表明黏彈性與減小流量比具有相似的作用，并延緩了彈狀流、滴狀流和噴射流的過渡。連續(xù)相彈性對衛(wèi)星液滴的生成也有重要影響，隨Cac的增加會出現無衛(wèi)星液滴、單衛(wèi)星液滴、多衛(wèi)星液滴和射流四種流型[48]，如圖6 所示。另外彈性會促進多衛(wèi)星液滴的生成，對于0.01%PAAm 甘油水溶液，進入多衛(wèi)星液滴區(qū)的最小Cac會比牛頓流體低一個數量級。

流動聚焦型微通道內黏彈性流體會出現彈性尖端溪流，生成尺寸極小的微液滴，但對于該流型的生成機理還需進一步的詳細研究。黏彈性流體作為分散相時，彈性會改變液滴的頸部破裂動力學，由頸部最小寬度隨剩余時間的冪律規(guī)律轉變?yōu)橹笖狄?guī)律。黏彈性流體作為連續(xù)相時，會明顯改變流型范圍，但對頸部破裂動力學影響不大。

圖6 聚丙烯酰胺（PAAm）水溶液中衛(wèi)星液滴生成流型圖[48]Fig.6 Flow pattern of satellite droplets formation in PAAm solutions [48]

3.2 T型微通道

對于T型微通道內黏彈性分散相液滴的生成過程，在不同兩相流速下存在四種流型：彈狀流（slug flow）、滴狀流（dripping flow）、串珠流（beads?on?string flow）和平行流（stratified flow），如圖7 所示[25]。彈性非常明顯地改變了液滴的生成動力學，延緩了細絲破裂和液滴生成過程，并出現了一種新的串珠流。

對于彈狀流，液滴的整個生成過程分為膨脹（expansion stage）、擠 壓（squeezing stage）和 拉 伸（stretching stage）三個階段[25]。膨脹階段分散相頭部膨脹進入主通道，阻礙連續(xù)相的流動，在連續(xù)相的擠壓和剪切作用下進入擠壓階段，此時頸部最小寬度隨時間線性減小。當頸部寬度達到最小值時，并不會立即斷裂，而是在彈性力的作用下伸長形成細絲[59]，細絲無量綱長度隨無量綱時間線性增加并保持寬度恒定，直至細絲破裂[25,59]。牛頓流體液滴的生成過程分為膨脹、擠壓和夾斷階段，頸部在夾斷階段會立即發(fā)生破裂而不會被拉伸，即彈性力導致了頸部細絲的拉伸，延緩了液滴的生成過程[60]。彈性對于生成液滴的數量和尺寸的影響較小，在以往的研究中認為其基本可以忽略[59,61?65]，Zhang 等[25]通過數據分析發(fā)現彈性對彈狀流液滴尺寸的影響雖然并不顯著，但遠遠不能忽略，并在Qc/Qd∈[0.5,35]，Cac∈[0.0013,0.1655]，El∈[5.2×10?4,1.9×10?2]范圍內提出了液滴尺寸的預測公式

圖7 T型微通道內黏彈性分散相液滴流型[25]Fig.7 Flow pattern of viscoelastic fluids droplet in T?junction microchannels [25]

滴狀流液滴的生成過程分為預伸展區(qū)（pre?stretch region）和指數自縮小區(qū)（exponential self?thinning region）[63]，預伸展區(qū)內過程與彈狀流生成過程類似，細絲直徑和長度均隨時間線性變化，當液滴離開T型口處后，細絲會被快速拉伸，頸部細絲進入指數縮小區(qū)，如圖7(b)所示。指數縮小區(qū)與非受限空間類似，在彈性力和界面張力平衡作用下細絲發(fā)生指數縮小過程。在最終夾斷時隨毛細管數Cac的增大先后出現兩端同時夾斷、下游先夾斷和上游先夾斷三種斷裂方式，并且特定黏度比下存在臨界毛細管數Cac=0.12，當Cac<0.12 時，兩端同時夾斷或下游先夾斷且衛(wèi)星液滴為多分散，當Cac>0.12時，上游先夾斷且衛(wèi)星液滴為單分散，但衛(wèi)星液滴的分散性與彈性關系較小[63]，這與流動聚焦微通道內最終夾斷有明顯差異，可能與通道構型相關。

圖8 液滴串珠隨時間演化圖[66]Fig.8 Sequence of digital video images of evolution of beads?on?a?string[66]

串珠流是彈性作用下黏彈性液滴出現的新流型，串珠流中黏彈性會改變頸部細絲的Rayleigh?Plateau 失穩(wěn)機制，并出現如圖8 所示的液滴串珠（beads?on?a?string，BOAS）的現象[66?72]，導致大量衛(wèi)星液滴的形成。液滴串珠可能是慣性力、彈性力和毛細力之間相互作用的結果，模擬研究也表明了彈性及慣性力對液滴串珠的形成有很重要的影響[67]，但其形成的物理機制目前尚不明確[66]。Sattler 等[73]認為可能是由于細絲邊緣的縮放和內部等正弦不穩(wěn)定性導致了串珠的形成[74]。Pingulkar 等[70]發(fā)現De∈[2,200]時液滴串珠所生成的最大衛(wèi)星液滴數N∝De0.17。Christanti 等[75]發(fā)現衛(wèi)星液滴的生成是松弛時間和初始擾動的函數，存在最小特征時間t =，當松弛時間大于特征時間時，衛(wèi)星液滴的形成會被抑制。Wagner 等[69]則通過理論模擬與實驗發(fā)現衛(wèi)星液滴的形成是由于細絲自相似夾斷過程中細絲界面形狀的不對稱性，并且當Rayleigh不穩(wěn)定性的增長速度大于松弛時間的倒數時，細絲破裂過程中會出現聚合物的拉伸[76]，減少生成衛(wèi)星液滴的數量。考慮到黏彈性流體的松弛時間與聚合物分子量、濃度和溫度的相關性，通過控制這些變量抑制液滴串珠現象，減少衛(wèi)星液滴的產生是可能的。

微通道內連續(xù)相的擠壓和剪切作用會改變黏彈性流體的有效松弛時間λeff，有研究表明T 型微通道中λeff會隨Cac呈指數增加[63]，但也有研究認為松弛時間與操作條件無關，為聚合物分子的物質屬性[53]，相關機理尚未有統(tǒng)一認識，亟待深入研究。已有研究表明，通道構型和連續(xù)相的流動主要會對液滴生成過程的前期產生明顯影響，對于彈性力與表面張力平衡的指數頸縮過程未有明顯影響，但在最終破裂時不同斷裂方式差異表明了彈性與微通道內流場復雜的耦合關系，有待進一步研究。

4 結 論

本文對微通道內剪切變稀和黏彈性兩種典型非牛頓流體中液滴生成機理的研究進行了綜述。探討了典型構型微通道中非牛頓流體特性對液滴生成過程界面演化規(guī)律、液液分散形態(tài)、液滴尺寸和頻率等的影響機制。分析了非牛頓流體特征對受限空間內液滴生成的作用原理。結論如下。

（1）流動聚焦型和T 型微通道內剪切變稀作用不會產生新的流型，但會改變流型的分布范圍，并會對液滴尺寸產生影響。剪切變稀作用的影響可以解釋為在微通道流場中實際黏度小于表觀黏度，導致黏性力減小，影響了液滴的生成過程。剪切變稀流體一般與具有相同平均黏度的牛頓流體性質相似，但平均黏度的求取是非常困難的。一般采用特征剪切速率求取其特征剪切黏度，從而對其性質進行定量的描述。準確且具有普適性的特征剪切速率模型的構建是今后研究的重點。

（2）流動聚焦型微通道內流體的彈性會導致形成彈性尖端溪流。黏彈性流體作為分散相時會延緩液滴頸部細絲的夾斷過程，生成較長的細絲，并導致大量衛(wèi)星液滴的產生和液滴尺寸的略微增大；黏彈性流體作為連續(xù)相時對液滴生成過程影響不顯著。T 型微通道內黏彈性流體作為分散相時，會出現新的串珠流，串珠流來源于液滴串珠（BOAS）現象，其產生的物理機制仍是未解之謎。目前尚未有對T型微通道內黏彈性流體作為連續(xù)相時液滴生成機理的報道，相關工作亟需進一步推進。

（3）衛(wèi)星液滴在以往的研究中常被忽略，但隨著液滴均一性要求的提高，衛(wèi)星液滴的生成機理也逐漸受到研究人員的關注。非牛頓流體特性會對頸部細絲的斷裂方式產生影響，并進一步影響衛(wèi)星液滴的生成。黏彈性流體滴狀流細絲斷裂時會出現四種不同的斷裂方式，在特定的條件下甚至會抑制衛(wèi)星液滴的形成。在射流狀態(tài)下，彈性會導致頸部細絲出現液滴串珠現象，并因此產生大量的衛(wèi)星液滴。所以非牛頓流體特性對衛(wèi)星液滴生成的影響非常復雜，亟需對其機理進行深入研究。

符 號 說 明

k——稠度系數，Pa?sn

l——液滴長度，m

n——流動特性指數

Qc,Qd——分別為連續(xù)相和分散相流體的體積流量，m3?h?1

t——時間，s

tp——彈性力起作用時的過渡時間，s

t0——細絲夾斷時刻，s

u——流體流速，m?s?1

wc——微通道寬度，m

wm——頸部最小寬度，m

α——冪律指數

γ——剪切速率，s?1

λ——時間常數，s

λeff——聚合物溶液的松弛時間，s

μ——流體剪切黏度，Pa?s

μ0，μ∞——分別為剪切速率為零、無窮時的黏度，Pa?s

ρ——流體密度，kg·m?3

σ——液液兩相表面張力，N?m?1

τT——特征黏性時間，s

下角標

c——連續(xù)相

d——分散相