時間分辨AlO-PLIF成像技術應用①

彭江波 ，曹 振，于 欣，張澤岳，嚴 彪，于 楊，常 光

(1.哈爾濱工業大學 可調諧激光技術重點實驗室，哈爾濱 150001；2.哈爾濱工業大學 光電子技術研究所，哈爾濱 150001)

0 引言

常用的固體推進劑主要有鈹(Be)、硼(B)、鎂(Mg)、鋁(Al)等。金屬Al顆粒由于具有高密度、耗氧量低、高燃燒焓和儲量豐富等優點，常被用作火箭發動機固體推進劑的主要燃料成分[1]。Al顆粒燃燒產生的固體氧化物，對提高發動機比沖量、改善發動機的燃燒效率，同時對抑制振蕩燃燒和提高燃燒穩定性具有重要作用[2]。然而，在實際應用過程中，Al顆粒燃燒會在表面形成致密氧化鋁薄膜，因此進一步阻止Al顆粒的完全燃燒，降低了燃燒及推動性能[3]。為進一步研制新型鋁化推進劑和優化火箭發動機燃燒室的設計，必須深層次理解和預測Al顆粒燃燒的特性。 AlO作為Al顆粒燃燒的重要氣相中間組分，存在于顆粒表面的火焰區位置[4]，其二維時空分布演化規律有助于揭示Al顆粒燃燒火焰結構特性，描述基本燃燒過程，可為鋁顆粒燃燒模型提供分析和驗證的基礎數據。同時，對加深Al顆粒燃燒氣相化學的理解也具有重要意義。因此，針對含鋁推進劑燃燒過程中間組分AlO測量研究非常重要[5-6]。然而，目前尚缺少高分辨的AlO分布數據，無法為Al顆粒的數值仿真模擬提供支撐，極大限制了推進劑燃料的實際應用。

近年來，平面激光誘導熒光技術(PLIF)具有高時空分辨表征火焰結構[7]、非浸入式瞬態濃度或溫度測量等優勢[8-9]，在顆粒燃燒特性研究中扮演著重要的角色。目前，國內外學者針對Al顆粒的燃燒已開展了廣泛的實驗研究工作。Bazyn T等[10]在激波管中對微米級球型Al顆粒的燃燒狀態進行了實驗研究。結果表明，Al的燃燒行為極易受到環境因素，如溫度、壓力和粒徑等因素的影響。同時，燃燒過程中的中間組分或中間產物可為詳細化學反應機理研究提供重要參考。Risha G A等[11]對納米級Al顆粒與水混合后的燃燒行為進行了實驗研究，首次在常壓及高壓環境下，獲得了質量燃燒速率和線性燃燒速率。諸多Al顆粒燃燒研究工作中，涉及中間組分AlO時間分辨測量研究較少。Bucher P等[9]考慮AlO作為Al顆粒燃燒火焰結構的示蹤分子，利用平面激光誘導熒光(PLIF)技術研究了常壓下， O2/N2，O2/Ar，純CO2和純N2O多種氣相環境單個、孤立的鋁顆粒燃燒過程火焰結構特性。Badiola C等[12]開展了不同氧氣濃度下微米級Al顆粒燃燒火焰的溫度以及AlO的質量分數的變化特性的研究。實驗借助CO2激光點火引燃Al粉顆粒，利用發射光譜法對AlO輻射特性進行表征，研究結果有助于建立鋁的燃燒模型。Yuasa S等[13]在壓力0.1～1 bar下，測量CO2氣流中鋁球燃燒火焰中AlO的空間發射強度分布，但由于發射光譜具有路徑和時間雙重積分特性，分辨率較低，測量結果很難解釋。Li J等[14]研究了激光誘導等離子體中的AlO分子演化特性。利用484.82 nm激光激發等離子體產生的AlO分子。相比于傳統的等離子體發射光譜，激光誘導AlO熒光譜具有較長的壽命，為充分研究AlO分子形成過程及演化規律提供了可能。

綜上所述，AlO作為Al顆粒燃燒火焰結構的重要示蹤基團，已報道關于AlO發射光譜的測量結果，但受限路徑和時間雙重積分，結果反映的信息嚴重受限。國內外關于AlO基團二維高精度時間分辨的測量研究較少，特別是時間分辨光譜及圖像測量數據很少提及。本文報道了時間分辨的高空間分辨率AlO-PLIF成像技術，首先在實驗布局上，利用激光誘導鋁等離子體產生AlO分子；然后研究了激發態ALO光譜特性，獲得了不同延時下AlO基團的熒光光譜信號，確定了最佳探測延時和探測譜帶；最后在常壓及低壓(70 Pa)條件下，得到了高空間分辨率的AlO分子PLIF圖像，分析了AlO基團在兩種壓力環境下的時間分辨演化特性。

1 實驗裝置

本文選擇激光誘導鋁等離子體作為AlO產生手段，首先該系統構成簡單，時間和空間易于實現高精度控制，且受其他組分干擾小，為優化AlO-PLIF技術提供了高穩定性、高重復性的實驗平臺。實驗裝置主要包括激光誘導等離子體系統、AlO-PLIF系統和熒光光譜采集系統三部分組成，如圖1所示。

(a)Experimental set-up schematic diagram

(b)Experimental set-up site photo

激光誘導等離子體系統，主要包括1064 nm Nd:YAG激光器，單脈沖能量為8.6 mJ，輸出激光束通過焦距為200 nm的聚焦透鏡匯聚，為防止激光擊穿周圍氣體，將焦點位置設置為距離鋁靶材表面2 mm處。純鋁靶材置于真空室中，真空室是一個邊長為7 cm的立方體鋁制密閉容器，其中三側法蘭裝有石英玻璃窗口(透射率為84%)，窗口直徑為35 mm。AlO-PLIF系統采用Nd:YAG激光器輸出355 nm的激光，泵浦以香豆素460為工作染料的可調諧染料激光器，輸出波長為464.82 nm的激光。由于染料激光混有少量ASE自發輻射光，可通過小孔光闌進行濾波。然后，激發光經過4倍擴束鏡進行擴束，再被焦距為f=150 mm的柱透鏡壓縮，形成厚度約為0.5 mm，足夠覆蓋真空室的激發區域。數字延時器DG645被用來精確控制激光誘導等離子體系統和PLIF系統的延時，使得PLIF激光作用于AlO產生的初始時刻。此外，AlO發射光譜經過縫寬為250 μm的狹縫被光譜儀收集。光譜儀的光柵刻縫數為150 l/mm，閃耀波長為500 nm，經汞燈標定校準。熒光圖像采集系統采用Andor iStar系列的iCMOS相機，像素尺寸為2560×1560 pixel，根據測量區域推算，AlO-PLIF探測空間分辨率為10.8 μm/pixel，提供了較高的成像分辨率。濾光片選擇Semrock 488/10 nm，相機門寬設置為100 ns，實驗過程中調偏激光波長，探測器獲取信號非常微弱。因此，在PLIF測量中，基本可忽略背景輻射的影響。成像系統景深約為5 mm。固體推進劑鋁顆粒非常小(微米級別)，高空間分辨率成像對應用PLIF技術研究單顆粒燃燒特性具有重要意義。

2 結果與討論

2.1 AlO光譜特性研究

現有的實驗研究表明，AlO基團處于綠帶系譜帶范圍，激發態的AlO分子自發輻射的波長位于460～480 nm附近[15]。不同探測延時下，光譜儀采集的激發態AlO發射光譜如圖2所示。

(a)Delay-2.5 μs (b)Delay-4.5 μs

(c)Delay-10 μs (d)Delay-12.5 μs

由圖2可見，0時刻對應于1064 nm激發光作用于鋁靶的時刻。2.5 μs延時下，394.403 nm和396.153 nm兩條譜線被捕捉到，為鋁等離子體的特征譜線，而綠系帶所在光譜段強度很弱，可認為此時未出現激發態AlO等離子體。激光誘導等離子體初期，連續背景輻射很強，通過比較譜線相對強度的變化，可發現4.5 μs延時下，原有鋁等離子體的特征譜線強度減弱，而波長為464.82 nm和484.21 nm附近的特征譜線強度逐漸增強，認為此時AlO分子開始產生，但還伴有Al等離子體譜線的干擾。繼續增大探測延時至10 μs，波長為484.21 nm的譜線強度相對較強，對應于AlO分子譜線的(0,0)帶，發射截面最大，對應于較高的躍遷幾率。因此，觀測到的譜線強度也最強[16]，該結果將作為后續選擇該帶作為熒光探測譜帶的重要依據。12.5 μs延時下，可看出AlO分子特征譜線消失。考慮到激發態AlO分子熒光光譜強度與背景輻射差別不大。因此，這時刻對應于激發態AlO分子的消逝時刻，考慮到激發等離子體所用的Nd:YAG激光器，延時抖動約為ns級。因此，可近似認為，激發態AlO輻射的熒光壽命為10 μs，且初步確定PLIF熒光探測范圍為484 nm附近，可獲得較強的AlO熒光信號，保證了探測的信噪比。

2.2 時間分辨AlO-PLIF演化特性

在時間分辨的AlO-PLIF測量實驗中，準確獲得AlO熒光信號，而不受雜散光尤其是Al等離子體的干擾影響是必須要考慮的。基態AlO分子是PLIF激發目標，因而首先需要確定其產生時間，作為PLIF探測的起點。可認為鋁等離子體輻射強度減少時刻對應于AlO基團的產生時刻。圖3(a)所示，展現了Al等離子體光譜時間分辨強度曲線。可看出，在Al等離子體被激發開始，0.5 μs左右達到譜線最低點，之后隨著時間推移，強度曲線較平穩。在0.5 μs時刻后探測，AlO分子信號幾乎不受Al等離子體信號的影響。圖3(b)所示，0.5 μs時刻探測AlO-PLIF信號，分別對應有無激發光作用的拍攝圖像。可看出，背景光仍有少量信號存在，但存在區域較少，可通過圖像后處理過濾掉。AlO-PLIF信號結果表明，熒光強度較強，形狀為橢圓形，圖像右側邊界為鋁靶的位置，在遠離靶面接近5 mm的位置捕捉到了AlO-PLIF信號的存在，為后續開展時間分辨AlO-PLIF測量奠定了基礎。

(a)Time-resolved spectrum of aluminum-plasma (b)Detection result of AlO-PLIF

圖4為常壓下時間分辨AlO-PLIF圖像序列結果。高空間分辨率能夠獲得AlO基團的形態及演化過程，以探究壓力對AlO結構及演化特性的影響規律。

圖4 常壓下，時間分辨AlO-PLIF圖像

由圖4可見，0.5 μs時刻捕捉到了AlO基團產生時刻的PLIF圖像。常壓下，熒光信號分布在距靶面4.5 mm范圍之內，且隨著時間推移，除了形狀稍有變化之外，信號分布區域總體變化較小。初始時刻，由于初始等離子體濺射，脫離靶材后鋁原子或鋁離子主要沿著靶面法線反向運動，不斷與空氣發生碰撞，伴隨著AlO基團的產生，因而開始時存在區域橫向拉伸。因此，AlO熒光信號開始集中分布在推移面處。可看出，熒光強度并不是均勻分布的，初始時刻中心信號存在空洞區域。這是由于推移面對空氣的排擠，區域中央和右側氧氣分子濃度很低，因而產生的AlO基團較少，導致熒光強度低，出現空洞。1.5 μs時刻，隨著等離子體質心左移，整體脫離靶面，空氣填入其中，氧氣分子在擴散過程中與鋁原子或鋁離子碰撞，區域右側開始有AlO基團大量產生，熒光強度隨之增強，表現為橢圓形結構。發展至4.5 μs后，隨著鋁原子或鋁離子不斷消耗，熒光開始減弱，區域收縮，表現為圓形。最后，激光誘導AlO基團熒光消失，區域破碎。

為探究壓力對AlO結構及演化特性的影響規律，獲得了低壓條件下時間分辨的AlO-PLIF圖像，如圖5所示。初始0.5 μs時刻信號較弱，極短時間內，AlO基團迅速發展，結構近似為“半月狀”，該狀態持續1 μs左右。AlO基團表明：上下兩側熒光信號存在差異，可能是因為PLIF激發光分布不均勻導致，但不影響整體結構變化趨勢的分析。低壓環境下AlO的形狀和發展規律與常壓差別較大，可能是因為當壓強降至百帕以下時，空氣的物質的量濃度與常壓相比不足原來的千分之一，這意味著在單位長度的路徑上，鋁等離子體與氧分子的碰撞幾率大大降低，即鋁原子或鋁離子的平均分子自由程變大，因而能擴散得更開，也擴散得更快[17]。氧氣濃度降低，直接影響與鋁等離子體反應生成AlO基團的速率，導致基態AlO基團的濃度較少，因此低壓條件下AlO峰值信號強度要比常壓下的峰值信號強度弱。在2.5 μs時刻，AlO基團發展接近充滿整個探測區域，此時距離靶面較遠。但整體的熒光信號水平，低壓要高于常壓。可能的原因是壓強減小到百帕對于AlO基團的產生是有利的；或者高濃度的氧氣會對AlO基團熒光有猝滅作用。因此，在70 Pa低壓下，不僅總的熒光信號強度高，而且信號覆蓋區域更廣，這可能是因為鋁等離子體更多是通過與氧氣先生成AlO基團，再進一步生成其他復雜中間物或穩定的氧化物。

3 結論

工作旨在為固體推進劑顆粒燃燒提供高分辨測量手段。采用激光鋁等離子體產生小尺度AlO基團，為優化AlO-PLIF測量技術提供了高穩定性、高重復性的實驗平臺。優化常壓及低壓條件激發和探測機制，實驗中激發波長選擇464.8 nm，同時選擇484 nm左右較強AlO發射帶作為PLIF探測的熒光譜帶，在常壓及低壓條件下獲得了高信噪比和高分辨率的AlO-PLIF圖像。后續實驗將考慮環境氣氛、氧濃度、激光能量等參數對AlO二維結構時間演化特性的影響。研究表明，PLIF技術在含鋁固體推進劑燃燒特性研究領域的巨大應用潛力。