Cs26LiYCl6:Ce探測器γ響應函數的高斯展寬及解譜研究

唐生達，蘭長林?，聶陽波，洪 博，阮錫超，李小軍

(1.蘭州大學核科學與技術學院，蘭州730000；2.中國原子能科學研究院核數據重點實驗室，北京102413)

γ能譜分析廣泛應用于地質勘探、國防安全、環境監測和航空航天等領域[1-4]，準確得到探測器對γ射線的響應是γ能譜研究的核心問題。目前，研究γ射線響應函數的方法主要有：1)利用標準單能γ源進行實驗；2)利用蒙特卡羅方法模擬；3)在某些已知單能核素響應曲線的基礎上插值[5-7]。其中，實驗方法難以找到各種標準單能源，實驗成本較高，在某些核素的基礎上做插值時，結果精度又會受到插值方式的影響，所以蒙特卡羅方法成為研究響應函數的重要方法。

蒙特卡羅方法模擬計算響應函數時可利用MCNP自帶的GEB卡設定探測器的能量分辨率[8-11]。這種方式十分便捷，但只有一種函數關系描述能量分辨率隨能量的變化，無法根據實際情形對函數進行調整。當能量分辨率發生變化時，需重新構造響應矩陣。因此，采用一種不需要重復模擬，能根據實際情況定義擬合函數并展寬響應函數的方法對γ能譜數據分析處理具有重要意義。本文利用MCNP自帶展寬算法，編寫解析法高斯展寬MATLAB計算程序，批處理展寬響應函數，得到了幾種不同分辨率下的響應矩陣，對模擬混合能譜進行解譜研究；在此基礎上，采用新的函數關系擬合實驗數據，得到符合實驗條件下的響應矩陣，并對實驗譜進行了解譜驗證。

1CLYC閃爍體探測器

1.1CLYC探測器測量原理

CLYC是一種能夠同時測量并甄別n/γ射線的新型閃爍體探測器晶體。中子入射該晶體主要發生n(6Li,4He)T，n(7Li,4He)T，n(35Cl,p)35S，n(7Li,2n)6Li 4種核反應；γ射線入射該晶體發生光電效應、康普頓效應及電子對效應而損失能量，引起STE(self-trapped exciton)發光及CVL(core-to-valence luminescence)發光。中子與CLYC作用不會產生CVL發光，是實現n/γ甄別的有效依據。CLYC探測器的光產額高，在γ射線激發下能達到2×104MeV-1，是一種性能良好的n/γ雙重測量的閃爍體探測器[12-14]。

本文所采用的CLYC閃爍體探測器由中國原子能科學研究院核數據重點實驗室提供，探測器直徑為1.5 inch(1 inch=2.54 cm)，高為1.5 inch，0.662 MeV處能量分辨率為7.72%，數據采集系統為CAEN公司的DT5751。

圖1為MCNP計算模型。晶體中6Li的豐度為95%；7Li的豐度為5%，密度為3.31 g·cm-3；晶體是直徑為1.5 inch，高為1.5 inch的圓柱體；晶體外圍有MgO反射層；外殼材質為Al；源距為2 cm；源半徑為1 cm。模擬過程采用γ射線平行入射的方式以減小模擬計算時帶來的相對偏差。

圖1 MCNP計算模型示意圖Fig.1 Schematic dragram of MCNP calculation model

1.2CLYC能量線性和半高寬

實驗測量了0.034 4～2.644 MeV能區標準γ源的相關信息，如表1所列。

表1 標準γ射線源相關參數Tab.1 Related parameters of standard gamma-ray source

利用表1中γ射線的能量道址關系對探測器的能量線性進行了標定，擬合度R2為0.999 98,在能區范圍內的線性良好，為方便表示能量與半高寬的關系，對半高寬平方后進行擬合，如圖2所示。

(a)E vs. channel

2研究方法

2.1a、b、c參數計算

探測器對不同能量入射γ射線的分辨本領用能量分辨率來衡量，定義為某一特征峰位的半高寬σFWHM與對應的能量之比。對于閃爍體探測器，引起響應函數展寬的原因主要包括探測器中光子數的統計漲落、光電倍增管放大倍數的漲落和光電轉換效率帶來的漲落。通常采用含參數的函數關系來描述半高寬隨能量的變化關系。

在MCNP程序中自帶半高寬與能量的函數關系為

(1)

其中，a、b、c可利用MATLAB進行求解，也可利用ORIGIN等科學工具進行擬合得到。根據物理意義，a、b、c都不應小于0。由于晶體和實驗條件的差異，單一的函數關系不一定能準確擬合得到對應的參數。本文利用式(1)對實驗數據進行擬合，在擬合無法收斂的情形下利用式(2)擬合得到符合實際情形的參數，a、b、c分別為0.001 7，0.002 4，0.000 65。

(2)

2.2解析法高斯展寬

若能量E(i)點處模擬得到的對應概率為P(i)，則高斯展寬的過程可表示為

(3)

將所有能量點對能譜的影響求和得到展寬后的能譜EG(j)。

(4)

本文針對多個單能γ射線未展寬能譜，編寫批處理程序實現了逐個能譜展寬并依次存儲，得到響應矩陣。計算流程如圖3所示。

圖3 解析法高斯展寬響應函數的流程圖Fig.3 Flow chart of analytic Gaussian broadening response function

2.3加權最小二乘法解譜

響應函數是描述不同入射光子能量E與對應脈沖高度h關系的函數。代表著能量為E的光子落入不同能道對應的概率。當能量為E的光子流Jγ入射到CLYC探測器中，發生相互作用，沉積能量，發出熒光，同時引起脈沖高度的響應[7]，探測器t時刻的脈沖高度譜為

(5)

其中,R為不同能量點響應函數構成的響應矩陣。

利用響應矩陣R，可進行解譜，從多種γ射線構成的混合譜中分解出單能光子，求出各自的相對強度。

I=R-1E

(6)

其中，I、E分別為組成混合γ譜的單能光子相對強度所構成的列向量及混合伽馬能譜。

在多數情形下，解譜是一個求解超定方程組的問題，常見的解譜法方法有剝譜法、最小二乘逆矩陣法、遺傳算法、GRAVEL方法和人工神經網絡算法等[15-19]。其中應用最廣泛的是最小二乘法。普通的最小二乘法求逆將每道計數視為等精度，可能會導致求解出現負值，產生振蕩，影響求解精度。而加權最小二乘法對每個能道的計數視為非等精度，對不同計數率的能道加以不同的權重，能更充分地利用每個能道的數據，有效提高解譜精度。

X=(RTWR)-1RTWY

(7)

其中，W是由不同能道計數率的倒數所構成的對角矩陣；RT為響應矩陣的轉置。

3結果與討論

3.1模擬與實驗結果比較

針對137Cs和60Co 2種標準源，將解析法高斯展寬后能譜與實驗譜進行對比，如圖4所示。

(a)137Cs energy spectrum

(b)60Co energy spectrum

由圖4可見，解析法高斯展寬后的能譜與實驗譜吻合得較好。同時，受限于晶體的生長及封裝工藝，能量分辨率較低，使137Cs實驗譜的反散射峰(BSP)與康普頓邊緣(CE)分辨不佳。圖4中康普頓坪略低于實驗譜，這是因為模型進行了簡化，未考慮襯底帶來的影響。此外，受電子軔致輻射和背散射的影響，導致0.8 MeV以下的能區，60Co實驗譜與解析法高斯展寬后的能譜存在差異。

3.2響應矩陣模擬計算

解析法高斯展寬以能量與半高寬的函數關系為基礎，對原能譜中的每個能量點進行高斯展寬，最后疊加得到整個能譜展寬后的響應函數。因此，對未展寬響應矩陣的每個未展寬單能γ射線響應，利用解析法高斯展寬程序可得到特定分辨率下的響應函數矩陣。

令a、b、c系數中的a、c為0，計算出0.662 MeV下，能量分辨率分別為4%，6%,7.7%,8%時對應的b分別為0.032 5，0.048 8，0.062 6，0.065 1。針對以上幾種情況，利用MCNP直接模擬得到展寬后的脈沖高度譜，并與MATLAB解析法高斯展寬的能譜對比,如圖5所示。

由圖5可見，解析法高斯展寬得到的能譜和MCNP自帶GEB展寬得到的能譜一致。展寬能譜中能看到全能峰和康普頓邊，而反散射峰不明顯，是因為模擬過程中γ射線為平行入射，對反散射峰的貢獻較少。

(a)η= 6%

結合實驗條件下道址與能量的轉換關系，將每道能量間隔設置為0.002 4 MeV，入射單能γ射線能量間隔為0.02 MeV，模擬計算了0.1～5 MeV單能γ射線在CLYC探測器中的響應。能量分辨率為7.7%時，解析法展寬得到0.662 MeV的響應矩陣，如圖6所示。

圖6 能量分辨率為7.7%時， 解析法展寬得到0.662 MeV響應矩陣Fig.6 The response matrix obtained by analytic broadening with the energy resolution of 7.7% at 0.662 MeV

3.3解譜驗證

3.3.1求解模擬譜

分別模擬計算了3種分辨率下4條、5條單能γ射線組成的混合γ能譜。相關參數分別如表2、表3所列。利用對應分辨率下的響應矩陣對2種混合譜進行解譜，得到對應混合能譜的求解結果，如圖7所示。

表2 4條單能γ射線混合能譜及對應的相對強度Tab.2 Four single energy gamma-rays mixed energy spectra

表3 5條單能γ射線混合能譜及對應的相對強度Tab.3 Five single energy gamma-rays mixed energy spectra

(a)Experiment results of 4 single energy gamma-rays

(b)Unfolded results of 4 single energy gamma-rays

(c)Experiment results of 5 single energy gamma-rays

(d)Unfolded results of 5 single energy gamma-rays

由圖7可見，利用解析法展寬的響應矩陣求解混合譜，結果與設置條件符合得很好，混合解譜后的相對份額與理論值相對偏差最大不超過0.4%，不同分辨率下求解結果十分穩定。

3.3.2求解實驗譜

利用展寬后的響應矩陣對60Co和152Eu實驗譜進行了求解，如圖8所示。

(a) Experiment results of 60Co

(b)Unfolded results of 60Co

(c)Experiment results of 152Eu

(d)Unfolded results of 152Eu

由圖8可見，60Co γ能譜求解后有2個峰，分別對應1.173 MeV和1.332 MeV，152Eu源求解后有6個峰，求解得到的對應能量及相對強度與表1所列數據基本吻合。由圖8還可見，某些點的數據與實際值還存在一定的差異，除了算法的局限性之外，偏差主要來自：1)簡化的蒙特卡羅模型與實際情況存在差異；2)蒙特卡羅模擬時能量間隔劃分得過細，增大了統計誤差；3)通過對比模擬混合譜的求解結果可看出，實驗譜的γ射線能量與響應矩陣中的能量不完全對應會導致求解結果的單能性變差。

4結論

1)本文針對GEB卡存在的局限性展開研究，基于GEB卡展寬函數實現了解析法高斯展寬，將2種展寬方式進行對比，驗證了解析法高斯展寬的準確性。

2)根據自定義函數擬合出a,b,c參數，利用解析法展寬，得到的模擬譜與實驗譜基本吻合，根據響應矩陣求解實驗譜能準確求解出γ射線對應的能量。另一方面，從混合譜的求解結果來看，本文響應矩陣還可通過增大蒙特卡羅模擬的能量間隔和增加單能γ射線響應的個數等方式進行優化，進一步提高響應矩陣精度。

3)在實際應用當中，需根據實驗數據確定擬合函數及參數。利用解析法展寬結合蒙特卡羅模擬能夠減少重復模擬所費的時間成本，提高了構成響應矩陣的效率。

本文工作對不同實驗條件下的γ射線解譜工作具有參考意義。