濟(jì)南都市圈PM2.5來源貢獻(xiàn)分析

李明珠，徐峻，劉厚鳳，龔安保，杜曉惠

1.中國環(huán)境科學(xué)研究院 2.山東師范大學(xué)地理與環(huán)境學(xué)院 3.山東省生態(tài)環(huán)境規(guī)劃研究院

濟(jì)南都市圈是以山東省會(huì)城市濟(jì)南為核心，輻射周邊6個(gè)城市(德州、濱州、聊城、淄博、萊蕪、泰安)的城市群。2016年，都市圈內(nèi)各城市PM2.5濃度均接近于75 μgm3，在京津冀地區(qū)濃度水平普遍下降的形勢下[1]，濟(jì)南都市圈污染防治面臨的形勢依然嚴(yán)峻。

PM2.5污染防治核心問題之一是明確其來源[2-3]。已有研究者就都市圈內(nèi)部分城市的PM2.5來源開展研究，如溫新欣等[4]用化學(xué)質(zhì)量平衡源解析技術(shù)(chemical mass balance，CMB)分析采取的涵蓋采暖季與非采暖季的受體樣品，顯示濟(jì)南市對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)明顯的來源是煤煙塵、機(jī)動(dòng)車尾氣塵、土壤塵、揚(yáng)塵、建筑塵、鋼鐵塵等；劉雨思等[5]采用主成分分析(PCA)法得到，濟(jì)南市2013年秋冬季PM2.5主要來自汽車尾氣、燃煤及冶煉工業(yè)的排放；孫友敏等[6]利用正矩陣因子分解(positive matrix factorization，PMF)對(duì)濟(jì)南市2015年P(guān)M2.5的來源進(jìn)行評(píng)估，顯示PM2.5主要來自二次源、揚(yáng)塵源、工業(yè)源和機(jī)動(dòng)車源；楊佳美等[7]基于CMB模型對(duì)2015年泰安市春、冬兩季PM2.5成分解析得出，機(jī)動(dòng)車塵是春季PM2.5的首要貢獻(xiàn)源，煤煙塵對(duì)冬季PM2.5濃度貢獻(xiàn)最大。上述研究基于膜采樣方法采集PM2.5樣品，經(jīng)受體源解析模型處理后解析出PM2.5來源，但此類方法不能區(qū)分本地和外來源的貢獻(xiàn)，另外，解析出的源類別也有限。

區(qū)域空氣質(zhì)量數(shù)值模型包括排放、輸送、化學(xué)、沉降等幾乎所有污染物在大氣中的過程[8-11]，通過控制試驗(yàn)等方法，能計(jì)算出不同區(qū)域和行業(yè)對(duì)關(guān)注地區(qū)PM2.5定量的貢獻(xiàn)狀況。如薛文博等[12]利用數(shù)值模型模擬了2010年1、4、7、10月全國的PM2.5區(qū)域輸送，指出京津冀、長三角、珠三角及成渝城市群PM2.5年均濃度外部貢獻(xiàn)分別為22%、37%、28%、14%；陳云波等[13]利用CAMx模型(Comprehensive Air Quality Model with Extensions)計(jì)算了北京市重污染時(shí)段PM2.5污染來源，發(fā)現(xiàn)外地貢獻(xiàn)由42.9%升至67.4%，而本地貢獻(xiàn)降至32.6%；Wang等[14]發(fā)現(xiàn)北京市出現(xiàn)重污染天氣時(shí)，本地貢獻(xiàn)占83.6%，周邊區(qū)域貢獻(xiàn)為9.4%，非本地重污染天氣事件發(fā)生時(shí)，管控污染物輸送通道對(duì)降低北京市PM2.5濃度有重要意義。綜上，利用空氣質(zhì)量模型研究可以很好地給出污染物跨區(qū)域的量化關(guān)系。自2015年山東省啟動(dòng)區(qū)域大氣污染聯(lián)防聯(lián)控機(jī)制后，2016年環(huán)境空氣質(zhì)量較2015年顯著改善，研究分析聯(lián)合防控后的PM2.5來源，對(duì)后續(xù)大氣質(zhì)量的精準(zhǔn)治理有重要意義。因此，筆者采用區(qū)域空氣質(zhì)量模型模擬計(jì)算的方法獲得濟(jì)南都市圈PM2.5源解析結(jié)果。

1 研究方法

PM2.5來源貢獻(xiàn)計(jì)算采用國際通用的區(qū)域空氣質(zhì)量模型CAMx[15]。選取2016年1月—2017年1月作為模擬時(shí)段，模擬區(qū)域采用2層水平嵌套網(wǎng)格，外層覆蓋東亞地區(qū)，為嵌套層提供邊界條件；嵌套層包括山東省、京津冀地區(qū)及河南省等。受模擬范圍、蘭伯特投影參數(shù)、模型運(yùn)行速率和計(jì)算量的限制[16]，外層分辨率設(shè)定為36 km×36 km；因需要細(xì)致模擬小范圍大氣污染物特征，所以增大嵌套層網(wǎng)格分辨率至12 km×12 km，進(jìn)行網(wǎng)格化計(jì)算。垂直方向上設(shè)置20層，模型層頂約為15 km。CAMx模型具體參數(shù)設(shè)置見表1，氣象模型(WRF)參數(shù)設(shè)置見表2。

表2 WRF參數(shù)設(shè)定

人為源排放清單是在多年研究積累的基礎(chǔ)上[17-20]，結(jié)合近年“2+26城市”排放清單研究成果[21]和反映濟(jì)南及周邊城市最新實(shí)際情況的排放清單，綜合更新后的結(jié)果；生物源排放數(shù)據(jù)由陸地生態(tài)系統(tǒng)估算模型(MEGAN)計(jì)算得到[22-23]。污染物空間排放特征見表3。從表3可以看出，2016年各城市主要大氣污染物排放強(qiáng)度存在空間差異。從主要前體物SO2空間分布看，淄博市排放強(qiáng)度最高，約26%；濟(jì)南、濱州、聊城等城市排放強(qiáng)度較高，分別為14%、16%和14%；德州、萊蕪、泰安等城市在10%左右。

表3 濟(jì)南都市圈7市主要大氣污染物空間排放強(qiáng)度分布

PM2.5的來源貢獻(xiàn)計(jì)算采用CAMx模型中內(nèi)置的源示蹤模塊(PSAT)[24]獲得，區(qū)域來源貢獻(xiàn)的模擬過程中，將省市行政單元?jiǎng)澐譃?4個(gè)源區(qū)，濟(jì)南都市圈內(nèi)各地級(jí)市分別為獨(dú)立的源區(qū)，周邊城市(濰坊、日照等)按照市級(jí)行政單元合并為魯東源區(qū)和魯南源區(qū)；另外，較遠(yuǎn)的省級(jí)行政單元?jiǎng)澐譃榫┙蚣皆磪^(qū)、河南省源區(qū)、江蘇省源區(qū)、東北源區(qū)、其他源區(qū)。選取圈內(nèi)7個(gè)城市國控站作為受體點(diǎn)，最大程度地概括城市環(huán)境空氣質(zhì)量水平且方便后續(xù)評(píng)估模擬效果，污染源區(qū)及受體城市見圖1(a)。本地排放的污染物分行業(yè)貢獻(xiàn)采用“模擬-觀測相融合”的方法[25](該方法快速且能反映觀測組分特征)進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果見圖1(b)～(d)。

圖1 污染源區(qū)、受體城市分布示意及濟(jì)南都市圈主要大氣污染物源排放分配Fig.1 Zoning of pollution sources and distribution of receptor cities and emission allocation of Jinan Metropolitan Area major air pollutants

2 結(jié)果與討論

2.1 模擬和觀測結(jié)果比較

選取模擬時(shí)段中的2016年4、7、10月和2017年1月，依次代表春季、夏季、秋季、冬季，通過描述模擬結(jié)果及觀測值的分位數(shù)及均值，驗(yàn)證空氣質(zhì)量模型輸出結(jié)果的可靠性。圖2給出了CAMx模型的PM2.5濃度模擬值與觀測值的季節(jié)對(duì)比。PM2.5濃度觀測值來自天氣后報(bào)網(wǎng)(http://www.tianqihoubao.com/aqi/)。從圖2可以看出，空氣質(zhì)量模型可以模擬出當(dāng)?shù)豍M2.5的濃度特征，模擬結(jié)果季節(jié)差異明顯。其中，春季模擬效果最好，與實(shí)際情況基本相符，德州市、濱州市、聊城市和泰安市的PM2.5濃度模擬與觀測特征基本相同；夏、冬季各城市PM2.5濃度模擬值與觀測值的趨勢一致，結(jié)果能體現(xiàn)出城市間濃度水平的差異；秋、冬季7個(gè)城市模擬值與觀測值的日均濃度變化明顯，離散程度相似；秋季濟(jì)南市、德州市、濱州市、聊城市和淄博市PM2.5濃度模擬值略微偏高，從平均值對(duì)比來看，模擬值較觀測值高估約30%，二者相關(guān)系數(shù)達(dá)0.6左右，這可能與排放清單的不確定性有關(guān)[26]，萊蕪市與泰安市模擬效果較好。

在圖2的基礎(chǔ)上，統(tǒng)計(jì)PM2.5濃度模擬值與觀測值的平均相對(duì)偏差(MFB)和平均相對(duì)誤差(MFE)，結(jié)果見表4。MFB和MFE的計(jì)算公式如下：

(1)

(2)

式中：i為站點(diǎn)編號(hào)；N為站點(diǎn)總數(shù)；Ci為站點(diǎn)i處的模擬濃度，μg/m3；Ci0為該站點(diǎn)的觀測濃度，μg/m3。由表4可見，驗(yàn)證結(jié)果與Boylan等[27]推薦的較好標(biāo)準(zhǔn)(MFB≤±60%，MFE≤75%)一致。因此，總體看來，模擬結(jié)果在可接受范圍內(nèi)，保證了本次模擬的可靠性。

注：圖中實(shí)線為模擬值，虛線為觀測值；柱子橫線自上向下依次代表75百分位、平均數(shù)、中位數(shù)、25百分位。圖2 PM2.5濃度模擬值與觀測值對(duì)比Fig.2 Comparison of PM2.5 simulated and monitored concentrations

表4 CAMx模型PM2.5濃度模擬值與觀測值的統(tǒng)計(jì)參數(shù)

2.2 區(qū)域來源分析

圖3為濟(jì)南都市圈四季PM2.5本地及外來貢獻(xiàn)率。根據(jù)源區(qū)的空間分布及貢獻(xiàn)情況，歸納為6個(gè)大類，分別為本地、圈內(nèi)其余城市、魯東地區(qū)、魯南地區(qū)、京津冀地區(qū)和河南省?？紤]到都市圈內(nèi)各城市既是受體城市又是源區(qū)，因此當(dāng)受體城市充當(dāng)本地源區(qū)角色時(shí)，將其余受體城市合并，簡化考慮為一個(gè)區(qū)域，即圈內(nèi)其余城市。每個(gè)源區(qū)的貢獻(xiàn)都通過源示蹤技術(shù)計(jì)算并匯總，得到各設(shè)定區(qū)域的貢獻(xiàn)；由于東北和江蘇省的貢獻(xiàn)很小，故不展示。從圖3可以看出，在所有季節(jié)中，本地排放對(duì)當(dāng)?shù)丨h(huán)境空氣質(zhì)量長期影響最大，占50%左右，這與賈海鷹等[28]認(rèn)為山東省近地面PM2.5濃度以本地源排放影響為主的觀點(diǎn)一致。其中，夏季本地源影響最顯著，部分城市超過60%，冬季本地城市貢獻(xiàn)區(qū)間比其他季節(jié)差異小。春季天氣系統(tǒng)轉(zhuǎn)換，小尺度環(huán)流等氣象因素發(fā)生變化[29]，都市圈內(nèi)其余城市輸送比其他季節(jié)明顯，接近20%，夏、冬兩季貢獻(xiàn)不足15%。魯東地區(qū)夏季貢獻(xiàn)明顯高于其他季節(jié)，受來自西太平洋地區(qū)的夏季季風(fēng)氣流輸送影響[30]，魯東地區(qū)對(duì)受體城市PM2.5貢獻(xiàn)增大，最高可達(dá)24%，其余三季貢獻(xiàn)范圍相似。京津冀地區(qū)季節(jié)性變化顯著，呈現(xiàn)冬季>春季≈秋季>夏季趨勢，冬季西北氣流[31]導(dǎo)致來自京津冀地區(qū)的區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)顯著增多，最高為24%，夏季受地理位置及系統(tǒng)氣流方向共同作用，貢獻(xiàn)率高值約為10%；春、秋季對(duì)本地貢獻(xiàn)相差不大，均在20%以內(nèi)。

圖3 濟(jì)南都市圈各城市PM2.5本地和外來傳輸貢獻(xiàn)率的季節(jié)變化Fig.3 Seasonal variation of contribution rate of PM2.5 from local and other regions in Jinan Metropolitan Area

圖4為2016年都市圈各城市全年P(guān)M2.5區(qū)域來源貢獻(xiàn)率。從圖4可以看出，濟(jì)南市PM2.5本地貢獻(xiàn)為46%，都市圈內(nèi)其余城市的貢獻(xiàn)之和為27%，因而整個(gè)都市圈的貢獻(xiàn)約占3/4。可見，濟(jì)南都市圈之外的區(qū)域輸送對(duì)濟(jì)南市PM2.5濃度有一定貢獻(xiàn)。天氣后報(bào)網(wǎng)觀測數(shù)據(jù)顯示，2016年濟(jì)南市PM2.5濃度的年均值為75 μg/m3，較前一年(90 μg/m3)變化顯著，下降率為17%，體現(xiàn)了2015年聯(lián)合防控的效果。

圖4 濟(jì)南都市圈7市PM2.5年均區(qū)域來源Fig.4 PM2.5 annual average regional source in seven cities of Jinan Metropolitan Area

山東省地形豐富，包含平原、丘陵、山地等。受體城市中萊蕪市全部及周邊(泰安市和淄博市部分區(qū)域)位于魯中山區(qū)，其余城市分布于平原內(nèi)。魯南地區(qū)和魯東地區(qū)以平原為主，平原地勢開闊，污染氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)缺少阻礙[32]。從全年解析結(jié)果來看，地形、地理位置是對(duì)城市PM2.5濃度影響較大的因素。萊蕪市處于山區(qū)地形中，淄博市位于魯中山區(qū)和華北平原過渡地帶[32]，二者地形較為復(fù)雜。當(dāng)?shù)匾怨I(yè)企業(yè)為主，城市工業(yè)污染嚴(yán)重，兩地特殊的地形不利于污染物擴(kuò)散，導(dǎo)致本地貢獻(xiàn)高，分別為56%和57%。魯南地區(qū)對(duì)泰安市、聊城市、萊蕪市、濟(jì)南市影響較大，貢獻(xiàn)率分別為17%、12%、11%、10%。魯東地區(qū)對(duì)濱州市和淄博市影響較大，貢獻(xiàn)率分別為20%和10%。京津冀地區(qū)位于德州市主要的污染物傳輸通道內(nèi)[33]，對(duì)德州市的貢獻(xiàn)率達(dá)20%。都市圈內(nèi)城市互相傳輸也有一定影響，不可忽視。因此，濟(jì)南都市圈各城市污染主要來自于自身排放及山東省內(nèi)大氣污染物中短距離輸送。改善城市環(huán)境空氣質(zhì)量，不僅需要控制7市PM2.5的排放量，同時(shí)需要管控周邊城市的污染物輸送通道。

2.3 源排放貢獻(xiàn)分析

圖5是都市圈不同季節(jié)各污染源排放對(duì)本地PM2.5濃度貢獻(xiàn)。從圖5可以看出，都市圈城市PM2.5的主要貢獻(xiàn)來自于燃料燃燒、生產(chǎn)工藝過程中氣體散出、移動(dòng)源尾氣排放以及揚(yáng)塵源。需要注意的是，生物質(zhì)露天燃燒和生活散燒具有明顯的季節(jié)性，秋冬季時(shí)所有城市秸稈燃燒和取暖燃煤量大幅增加，生活散燒貢獻(xiàn)為12%～48%。

圖5 濟(jì)南都市圈不同季節(jié)各污染源PM2.5貢獻(xiàn)率Fig.5 Pie chart of sector contribution to PM2.5 in Jinan Metropolitan Area in different seasons

城市自有其發(fā)展特點(diǎn)，需要消減的行業(yè)也各不相同，具體定位于對(duì)本地PM2.5貢獻(xiàn)顯著的行業(yè)。濟(jì)南市經(jīng)濟(jì)發(fā)展快速，能源消耗多，機(jī)動(dòng)車保有量高，揚(yáng)塵源、工業(yè)鍋爐和道路移動(dòng)源對(duì)本地PM2.5貢獻(xiàn)顯著，貢獻(xiàn)率分別為38%、15%、10%。孫友敏等[6]基于現(xiàn)場采樣對(duì)2015年濟(jì)南市PM2.5進(jìn)行源解析，得到道路移動(dòng)源貢獻(xiàn)率為17.5%，高于本研究結(jié)果，考慮到2016年濟(jì)南市實(shí)施機(jī)動(dòng)車國V標(biāo)準(zhǔn)后，PM2.5排放量大幅度降低，其結(jié)果是合理的。從揚(yáng)塵貢獻(xiàn)看，溫新欣等[4]研究表明，基于現(xiàn)場采樣2009年P(guān)M2.5源解析中揚(yáng)塵貢獻(xiàn)率為32.8%，略低本研究結(jié)果，而孫友敏等[6]對(duì)2015年的研究結(jié)果則更低(11.1%)。這主要是因?yàn)楸狙芯繐P(yáng)塵源包含的類別較全，包括土壤塵、建筑塵和道路揚(yáng)塵等，溫新欣等[4]的揚(yáng)塵源中只考慮土壤塵和建筑塵，而孫友敏等[6]利用PMF得到的結(jié)果是基于化學(xué)和元素物種歸類的前提。當(dāng)然，源排放中揚(yáng)塵源的估算是源清單中較不確定的部分，盡管一些新技術(shù)和資料的介入使得這部分估算能力有所提高，但仍是今后模擬研究中改進(jìn)的方向之一。

以萊蕪市、濱州市為代表的重工業(yè)城市，鋼鐵、冶金、化工是主要的支柱產(chǎn)業(yè)，也是重污染源，污染物排放基數(shù)大。萊蕪市污染源貢獻(xiàn)季節(jié)差異并不明顯，鋼鐵行業(yè)的貢獻(xiàn)為50%～60%，工業(yè)鍋爐貢獻(xiàn)為25%～30%，由于散煤燃燒，冬季時(shí)該污染源有一定貢獻(xiàn)(約12%)。聊城市、淄博市、泰安市[34]各污染源對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)相對(duì)均勻，從涉及到的行業(yè)著手削減PM2.5排放量較為困難。泰安市位于魯中山區(qū)，交通路網(wǎng)密度低，易造成機(jī)動(dòng)車擁堵[35]，春季至秋季，道路移動(dòng)源貢獻(xiàn)較大，為20%～30%；然而，生活散燒是冬季的首要污染源，民用散煤燃燒是主要影響因素。

都市圈城市與發(fā)達(dá)國家大城市(如紐約和洛杉磯)相比，PM2.5年排放量存在量級(jí)上的差異，且排放結(jié)構(gòu)差距明顯。發(fā)達(dá)國家大城市PM2.5主要來源于工藝過程中尾氣排放、各種雜項(xiàng)排放源、人為控制下燃燒源、自然野火、廢品回收和工業(yè)鍋爐等，而都市圈行業(yè)結(jié)構(gòu)中存在污染較重的行業(yè)，這些行業(yè)造成我國城市污染物濃度居高難下。改善濟(jì)南都市圈空氣質(zhì)量，應(yīng)有針對(duì)性地進(jìn)行行業(yè)調(diào)整，尤其是對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)較大的行業(yè)。

3 結(jié)論

(1)濟(jì)南都市圈各城市PM2.5污染主要來自本地排放的貢獻(xiàn)，年均濃度中本地貢獻(xiàn)約占50%。濟(jì)南市地處都市圈中心，本地排放對(duì)PM2.5年均濃度貢獻(xiàn)為46%，都市圈其余城市貢獻(xiàn)為27%。萊蕪市、淄博市工業(yè)排放高，PM2.5濃度本地貢獻(xiàn)大。城市間和區(qū)域輸送在春季較明顯，最高達(dá)20%；夏季，魯東地區(qū)輸送對(duì)都市圈城市的貢獻(xiàn)最大，達(dá)24%；冬季，京津冀地區(qū)對(duì)都市圈城市貢獻(xiàn)最大，達(dá)24%。

(2)對(duì)濟(jì)南都市圈PM2.5貢獻(xiàn)較大的污染源主要為燃料燃燒、生產(chǎn)工藝過程中氣體散出、移動(dòng)源尾氣排放和揚(yáng)塵源。其中，濟(jì)南市的揚(yáng)塵源、移動(dòng)源(包含道路和非道路)及工業(yè)鍋爐3個(gè)污染源對(duì)本地PM2.5貢獻(xiàn)顯著，貢獻(xiàn)之和高達(dá)67%，應(yīng)成為濟(jì)南市治理PM2.5污染的重點(diǎn)。PM2.5來源貢獻(xiàn)存在季節(jié)性差異，秋、冬季秸稈燃燒和生活散燒的貢獻(xiàn)明顯增加。

(3)在濟(jì)南都市圈內(nèi)及周邊區(qū)域施行聯(lián)防聯(lián)控，削減PM2.5及其前體物的排放量，根除或大幅度削減污染較重的行業(yè)，是徹底改善PM2.5污染的有效防治策略。