基于衛星遙感數據和污染控制政策分析河南省2001—2018年SO2濃度變化特征

燕 麗, 賀晉瑜*, 楊曉玥, 雷 宇

1.生態環境部環境規劃院, 北京 100012 2.京津冀區域生態環境研究中心, 北京 100012 3.南京信息工程大學大氣物理學院, 江蘇 南京 210044

近年來，受頻繁發生的霧霾等大氣污染事件影響，我國大氣環境狀況受到了越來越多的關注. 作為主要的大氣污染物和二次無機氣溶膠前體物之一的SO2[1-4]，就其化學物理特性及時空變化特征的研究，對全球輻射平衡、空氣質量監控、相關污染防治政策的制定等有重要的科學意義.

近年來，國內外學者一直致力于研究SO2的來源、排放、清除機制及其時空變化等[5-10]. 數值模擬、地面觀測和衛星觀測是主要的大氣污染研究方法[11-12]，但是地面觀測范圍較小，容易受監測儀器和人為操作的影響. 為了彌補傳統觀測資料空間尺度和時間尺度的不足，衛星遙感技術得到了較好的應用[13-16]. 許多國內外學者運用衛星遙感的長時間序列監測數據對SO2污染特征進行分析，閆歡歡等[17]運用OMI (Ozone Monitoring Instrument)衛星研究了全球和中國區域ρ(SO2)的時空變化特征，指出2004—2014年中國ρ(SO2)高值區主要集中在京津冀、長江三角洲、珠江三角洲、四川盆地等區域；Fioletov等[18]利用OMI數據研究指出，美國排放速率大于70×103ta的主要SO2排放源與其附近3年平均SO2柱濃度有較好的響應. 衛星遙感資料已被廣泛應用于某一國家或地區的ρ(SO2)時空分布特征[19-22]以及評估SO2的控制成效[23-24]等.

以河南省為主體的中原城市群是我國大氣重污染區[25-26]，但針對這一地區的ρ(SO2)長時間變化的研究較少，同時缺乏大氣污染防治政策實施對SO2控制成效的評估. 該文主要針對河南省，運用MERRA-2(The Modern-Era Retrospective Analysis for Research and Applications, version 2)再分析資料，分析2001—2018年河南省ρ(SO2)的時空變化. 研究結果有助于研究人員聯系氣象條件、污染源及其強度、地形等自然因子和城市交通等人文因素來分析造成ρ(SO2)時空變化的原因，同時探究相關治理政策實施的效果，以期為今后制定有助于減輕空氣污染的相關政策提供支撐.

1 材料與方法

1.1 數據來源

1.1.1MERRA-2再分析數據

為了彌補地面和衛星觀測的不足，學者們在20世紀80年代左右提出了數據再分析法，將不同類型和來源的數據與短時數值預報產品相結合，得到最優集. MERRA-2是GMAO所制造的現代衛星中最新的大氣再分析系統，由戈達德地球觀測系統(Goddard Earth Observing System，GEOS)大氣數據同化系統的5.12.4版本產生，可應用于天氣和氣候時間尺度與水循環相關領域，包含了氣溶膠、大氣化學、大氣動力學、冰凍圈、水文學和水-能量循環共185個參數，所有參數資料的起始時間是1980年1月1日，且在不斷更新. 所有資料均在同一水平網格上產生，對應的水平分辨率為0.500°×0.625°，垂直分辨率有72層，向上延伸到0.01 hPa[27-28]. 該研究采用了MERRA-2中2001—2018年河南省近地面逐小時ρ(SO2)數據(https:giovanni.gsfc.nasa.gov).

1.1.2觀測數據

河南省各城市2016年1月1日—12月31日逐小時ρ(SO2)觀測數據來自河南省環境監測站，包括鄭州市、安陽市、開封市、平頂山市、鶴壁市、三門峽市、商丘市、濮陽市、周口市和駐馬店市. 每個地區都有至少3個以上的監測站，各監測站選址一般位于當地的環境監測站、工廠、醫院、景區、學校的建筑物樓頂等.

1.2 MERRA-2再分析數據檢驗

利用再分析資料來分析SO2的空間分布可以彌補地面觀測空間覆蓋不足的缺陷，但是被同化的衛星資料在反演的過程中，由地表反射率和氣溶膠模型假設等產生的誤差難以估計，所以再分析資料的準確性需要用地面觀測進行對比檢驗.

因為采用的MERRA-2再分析數據的分辨率為0.500°×0.625°，所以把同一地區且位于同一個MERRA-2網格內的監測站點資料的平均值作為這一地區的ρ(SO2)觀測值，與絕大部分站點最接近的網格點上的再分析數據作為這一地區的遙感數據. 由于ρ(SO2)小時值存在缺失、失真等情況，為方便對比分析，把小時值處理為月均值數據，MERRA-2再分析數據從UTC時間轉換成北京時間，分析結果如表1所示.

表1 ρ(SO2)觀測值和遙感數據的對比分析

圖1 基于MERRA-2的河南省2001—2018年ρ(SO2)空間分布及ρ(SO2)的變化趨勢Fig.1 The spatial distribution and trend of ρ(SO2) over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

由表1可見，河南省北部站點的ρ(SO2)較南部高，MERRA-2再分析數據較觀測值普遍偏大，尤其是在河南省中東部的周口市、鄭州市和商丘市. 各站點的樣本數均在300個左右，ρ(SO2) MERRA-2再分析數據和ρ(SO2)觀測值的相關系數范圍為0.5～0.7，二者相關性在濮陽市最低，在平頂山市最高值.ρ(SO2) MERRA-2再分析數據和ρ(SO2)觀測值的均方根誤差在16.02～25.13 μgm3之間，三門峽市最低，鄭州市最高. 監測數據和遙感數據的分辨率相差較大，相對于遙感數據50 km左右的觀測范圍內地面觀測數據更容易受到局地高值和低值的影響，尤其是在夏季，城市站點的ρ(SO2)監測值常小于5.0 μgm3. QIN等[29]驗證了2015—2016年北京地區BC地面濃度的MERRA-2再分析數據和觀測值發現，二者7月的相關系數低于0.40，說明降水可能是一個重要原因. 整體來看，3 093個樣本的ρ(SO2) MERRA-2再分析數據和ρ(SO2)觀測值平均值相差10.4 μgm3，相關性(R=0.57)中等，均方根誤差(20.84 μgm3)略大. 綜合考慮各方面誤差的影響，MERRA-2再分析數據在河南省仍有較好的可用性.

1.3 分析方法

運用MERRA-2再分析數據，分析河南省2001—2018年的ρ(SO2)時空分布特征，包括空間分布、變化趨勢、季節分布等. 并結合《大氣污染防治行動計劃》的實施，分析2013年之后ρ(SO2)的變化特征，以反映大氣污染防治政策實施的效果.

2 結果與討論

2.1 空間分布和總體變化趨勢

圖1展示了基于MERRA-2的河南省ρ(SO2)分布和總體變化趨勢. 由圖2可見，2001—2018年河南省年均ρ(SO2)總體呈東北高、西南低的分布特征.ρ(SO2)高值中心位于焦作市-新鄉市-鄭州市北部一帶，ρ(SO2)從高值中心以50.0 μgm3向西南部梯度下降，在洛陽市-三門峽市-南陽市交界一帶達到最低值(15.0～20.0 μgm3). 2001—2018年ρ(SO2)變化趨勢的空間分布與ρ(SO2)分布特征相似，ρ(SO2)高(低)值區分別對應了ρ(SO2)高(低)增長區，ρ(SO2)年均增速最高為2.0 μgm3，最低為0.6 μgm3.ρ(SO2)空間分布受人口數量、污染物排放水平、地形等因素的影響，ρ(SO2)高值中心對應的焦作市-新鄉市-鄭州市北部一帶人口密度大、工業企業數量多，此外該地區位于太行山等山脈交夾處，氣象條件不利時污染物易堆積；ρ(SO2)低值中心對應的洛陽市-三門峽市-南陽市交界一帶多為山地，人類活動較少.

2.2 季節性分布特征

圖2展示了基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)季節性分布，春季為3—5月、夏季為6—8月、秋季為9—11月、冬季為12月—翌年2月. 由圖3可見：焦作市-新鄉市-鄭州市北部一帶在四季均是ρ(SO2)的高值區，洛陽市-三門峽市-南陽市交界地區均為ρ(SO2)低值區. 春季ρ(SO2)高值中心的數值最小，在40.0～45.0 μgm3之間；夏季高值中心ρ(SO2)有所增長，在40.0～50.0 μgm3之間，超過30.0 μgm3的地區向北縮小至開封市-許昌市一帶，東南部ρ(SO2)較春季降低；從夏季到秋季，ρ(SO2)有明顯的增長，ρ(SO2)高值中心范圍為55.0～60.0 μgm3；冬季SO2的污染最嚴重，大部分地區ρ(SO2)超過了40.0 μgm3，北部超過了50.0 μgm3，最高值達到70.0 μgm3.

圖2 基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)的季節性分布特征Fig.2 The distribution characteristics of ρ(SO2) by season over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

污染物濃度的季節性差異與各季節氣象條件、人為排放強度等密切相關[30]. 在夏季，充沛的降水提高了SO2的濕清除效率，同時豐富的垂直對流和季風有利于污染物的垂直和水平擴散，造成夏季ρ(SO2)較低；部分城市冬季居民取暖，化石燃料尤其是散煤消耗大，SO2排放增多，并且冬季較為穩定的大氣層結不利于污染物的擴散，從而加劇了污染物的堆積.

2.3 年際變化

基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)年變化如圖3所示. 由圖3可見，河南省年均ρ(SO2)的變化情況可以分成2001—2011年和2011—2018年2個階段. 2001—2011年ρ(SO2)呈明顯增長趨勢，從14.8 μgm3增至42.6 μgm3，僅在2010年有所降低；2011年以后，ρ(SO2)呈平穩略有下降的趨勢. 分季節來看，春、夏兩季ρ(SO2)變化相近，均從2001年開始持續增長，分別在2009年和2008年后呈波動變化趨勢. 秋季和冬季ρ(SO2)高于春季、夏季，分別從2001年的21.9和25.8 μgm3增至2009年的43.8和53.5 μgm3；秋季和冬季ρ(SO2)在2010年都有回落，但在2011年回升，分別達到51.1和59.8 μgm3；2011年后，秋季和冬季ρ(SO2)均呈明顯的回落—反彈—回落的變化趨勢，但總體呈下降趨勢.

圖3 基于MERRA-2的2001—2018年河南省ρ(SO2)的年際變化Fig.3 The annual variation trend of ρ(SO2) over Henan Province during 2001-2018 based on MERRA-2

基于ρ(SO2)年際變化特征，分別對2001—2011年和2011—2018年2個階段河南省ρ(SO2)的變化趨勢及空間分布進行了分析. 由圖4可見：河南省ρ(SO2)在2001—2011年呈增長趨勢，年均增速為1.0～4.0 μgm3，其中，中北部城市ρ(SO2)上升較明顯；2011年以后，河南省西部、北部大部分地區的ρ(SO2)出現了下降趨勢，降速最快的地區超過了0.3 μg(m3·a)，而東南部的信陽市-駐馬店市一帶雖保持0.2～0.5 μg(m3·a)的增長趨勢，但比2011年以前增長速度有所降低. 河南省中北部城市2011年之前由于產業結構偏重工業，導致工業排放不斷增加；同時，易受京津冀地區和山東半島等周邊城市的輸送影響[31]，ρ(SO2)上升明顯. 此外，2011年之后，污染物總量減排工作的持續開展及《大氣污染防治行動計劃》的實施，有效促進了SO2污染的改善.

2.4 《大氣污染防治行動計劃》實施后ρ(SO2)變化情況

2013年10月國務院印發《大氣污染防治行動計劃》，各省份也出臺了一系列配套治理措施，涉及SO2減排的措施主要有電廠超低排放改造、工業脫硫改造、燃煤鍋爐整治等；針對京津冀大氣污染傳輸通道“2+26”城市，還實施了“散亂污”企業綜合整治、散煤清潔化治理、煤改氣、煤改電等強化措施. 隨著《大氣污染防治行動計劃》的實施，河南省SO2污染得到有效改善. 河南省歷年環境狀況公報顯示，2013年以來河南省各城市ρ(SO2)年均值均呈下降趨勢. 由圖5可見：位于河南省的京津冀大氣污染傳輸通道城市(鄭州市、開封市、安陽市、鶴壁市、新鄉市、焦作市、濮陽市)，2013—2018年ρ(SO2)平均值以7 μg(m3·a)的速度下降；對于京津冀大氣污染傳輸通道外的河南省其他城市，2015—2018年ρ(SO2)平均值也呈持續下降的趨勢.

圖5 基于監測數據的2013—2018年 河南省ρ(SO2)的變化情況Fig.5 Variation of ρ(SO2) over Henan Province in 2013-2018 based on ground monitoring data

圖6 基于MERRA-2的2013—2018年 河南省ρ(SO2)的變化趨勢Fig.6 The linear variation trend of ρ(SO2) over Henan Province in 2013-2018 based on MERRA-2

圖6為基于MERRA-2的2013—2018年河南省ρ(SO2)的變化趨勢，以反映《大氣污染防治行動計劃》實施后的變化情況. 由圖6可見：2013年后河南省北部ρ(SO2)呈遞減趨勢，濮陽市周邊降速最快；但中南部地區仍呈緩慢增長〔0～0.6 μg(m3·a)〕趨勢，平頂山市周邊為增長中心，增速超過0.4 μg(m3·a). 衛星觀測的結果也反映了《大氣污染防治行動計劃》實施后河南省SO2污染總體改善的情況，尤其是位于京津冀大氣污染傳輸通道的鄭州市、開封市、安陽市、鶴壁市、新鄉市、焦作市、濮陽市等城市，均采取了嚴格的污染控制措施，ρ(SO2)下降較快. 但河南省位于京津冀大氣污染傳輸通道外城市的ρ(SO2)降速不明顯，甚至還略有增長，與地面觀測值的變化趨勢不同，由于再分析數據代表約50 km×60 km范圍內的ρ(SO2)平均值，地面觀測站點則主要集中在城市區域，代表范圍有限，城市周邊區縣濃度的變化可能是造成ρ(SO2)觀測值和MERRA-2再分析數據差異的重要原因.

3 結論

a) 2001—2018年河南省ρ(SO2)年均值總體呈東北高、西南低的空間分布特征，焦作市-新鄉市-鄭州市北部一帶是ρ(SO2)的高值區，高值區ρ(SO2)超過50.0 μgm3；洛陽市-三門峽市-南陽市交界一帶是ρ(SO2)低值區，低值區ρ(SO2)為15.0～20.0 μgm3.

b) 河南省ρ(SO2)的年際變化呈明顯增長和平穩略有下降的“兩段式”變化. 在2011年前，河南省各地ρ(SO2)均呈增長趨勢，北部和中部地區ρ(SO2)上升更加明顯，增速在3.5～4.0 μg(m3·a)之間. 2011—2018年河南省西北部ρ(SO2)出現下降趨勢，東南部ρ(SO2)增速減緩.

c) 河南省年均ρ(SO2)冬季最高，夏季最低. 在各季節，河南省北部的污染均較南部嚴重，與該地區產業結構偏重，且易受京津冀地區和山東半島等城市的輸送影響有關. 2011年之后，河南省各季節ρ(SO2)總體呈平穩波動或下降的趨勢，但冬季濃度仍明顯高于其他季節，且在2015年和2016年均出現了不同程度的反彈，冬季大氣污染防控的力度仍需持續加強.

d) 《大氣污染防治行動計劃》的實施有效促進了河南省ρ(SO2)的下降，2013—2018年河南省北部ρ(SO2)呈遞減趨勢，濮陽市周邊降速超過了0.4 μg(m3·a). 但值得注意的是，河南省內位于京津冀大氣污染傳輸通道外的城市ρ(SO2)降速不明顯甚至還略有增長，應進一步加大這些城市的大氣污染防治力度.