基于后向軌跡模式的豫南地區冬季PM2.5來源分布及傳輸分析

高 陽, 韓永貴, 黃曉宇, 韓 磊,2,3,4*

1.寧夏大學資源環境學院, 寧夏 銀川 750021 2.寧夏旱區資源評價與環境調控重點實驗室, 寧夏 銀川 750021 3.中阿旱區特色資源與環境治理國際合作聯合實驗室, 寧夏 銀川 750021 4.寧夏大學環境工程研究院, 寧夏 銀川 750021

自1998年以來，我國城鎮化和工業化發展取得了舉世矚目的成就，形成了眾多城市群；與此同時，粗放式的發展模式也產生了一系列大氣污染問題[1-3]，其中PM2.5已成為城市和區域大氣污染的主要超標污染物. PM2.5不僅能降低城市能見度[4-5]，同時也會對人體的呼吸系統、心血管系統等產生諸多不良影響[6-7]. PM2.5污染具有區域性特征，不僅受到本地污染源排放的影響，還受到外來氣團跨區域輸送的影響[8-9]. 后向軌跡模式(HYSPLIT-4)、潛在源貢獻(PSCF)分析法和濃度權重軌跡(CWT)分析法是研究大氣顆粒物跨區域輸送及識別潛在源區的常用方法，已被國內外學者廣泛應用于多種污染物在各地區傳輸和擴散的研究中. Zemmer等[10]利用HYSPLIT對土耳其伊斯坦布爾大氣中豚草花粉來源進行了探討，結果表明本地來源可能為伊斯坦布爾和色雷斯，跨區域輸送來源可能為保加利亞、烏克蘭、俄羅斯黑海地區以及摩爾多瓦. Hwang等[11]等利用PSCF分析法研究表明，美國西部沿海IMPROVE站點PM2.5的潛在源區主要位于加利福尼亞州的錫斯基尤縣以及俄勒岡州東部. GAO等[12]利用HYSPLIT和PSCF分析法研究發現，中國北方城市群2008年夏季PM2.5不僅受到本地污染源排放的影響，還受到遠距離傳輸的影響，其中滄州市、石家莊市和保定市為河北省南部的潛在污染源區，而涿州市、陽坊市、燕郊市、香河市和廊坊市則是北京市和天津市的潛在污染源區. LIAO等[13]利用HYSPLIT對成都市2013年冬季重污染期間PM2.5的傳輸路徑及潛在源區進行了研究，發現來自四川盆地內部的氣流軌跡占比在77%以上，其潛在源區主要位于四川盆地東南部及西部邊緣. 因此，研究區域大氣污染物來源時，要同時考慮本地污染源排放和周邊地區以及遠距離輸送的影響.

近年來，我國關于PM2.5污染特征和來源解析的相關研究主要集中在京津冀、長三角、珠三角及中原城市群等復合型嚴重污染區[14-16]，但對中原城市群冬季PM2.5污染特征及來源解析的研究主要集中在鄭州市[17]，其中，對豫南地區PM2.5的研究主要為PM2.5與氣象因子的相關性[18-19]、污染防治對策、大氣環境質量現狀評價及預測等，對其冬季PM2.5來源及傳輸特征的分析較少. 為了解豫南地區PM2.5污染現狀，該研究選取PM2.5污染較為嚴重的冬季(2017年12月—2018年2月)，利用ρ(PM2.5)在線監測小時數據和日數據，分析了PM2.5污染特征；利用HYSPLIT-4后向軌跡模式，并結合軌跡聚類分析法，探討了區域傳輸對ρ(PM2.5)的影響；結合PSCF和CWT分析方法，研究豫南地區2017年冬季潛在源區空間分布和貢獻，以期為當地政府進行PM2.5污染治理、改善城市空氣質量決策的實施提供科學支撐，為中原城市群城市之間冬季大氣細顆粒物污染及聯防聯控提供基礎數據.

1 數據與方法

1.1 研究區概況

豫南地區位于31°46′N～33°48′N、110°58′E～114°01′E，行政區劃上主要包括南陽市、信陽市和駐馬店市. 豫南地區地勢南高北低，地貌類型為階梯地貌；水系發達，湖泊河流眾多. 豫南地區南陽市、信陽市和駐馬店市大部分地區位于暖溫帶和亞熱帶的氣候過渡帶上，四季分明，年均降水量在1 300 mm左右，年均氣溫在15 ℃左右，日照時數偏少，年均相對濕度為77%. 豫南地區共設12個國控空氣質量自動監測站點(見圖1)，分別為南陽市氣象站、南陽理工學院、南陽市瓦房莊、南陽市漢畫館、南陽市環保局、信陽市公安局平橋分局、信陽市南灣水廠、信陽市釀酒公司、信陽市審計局、駐馬店市彩印廠、駐馬店市一紙廠、天方二分廠.

圖1 豫南地區空氣質量自動監測站點位置Fig.1 Location of automatic air quality monitoring stations in southern Henan Province

1.2 數據來源

該研究所用ρ(PM2.5)及環境空氣質量指數(Air Quality Index，AQI)數據來源于河南省空氣質量預報發布系統(http:1.192.88.18:8088TodayMonitor)，數據在發布前均經過嚴格的質量控制. 氣團后向軌跡資料使用美國國家環境預報中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)和美國國家大氣研究中心(National Centers for Atmospheric Research，NCAR)提供的全球再分析資料以及全球資料同化系統(Global Land Data Assimilation System, GDAS)氣象要素數據(ftp:arlftp.arlhq.noaa.govpubarchivesgdas1)，選取時段為2017年12月1日—2018年2月28日.

1.3 研究方法

1.3.1氣團后向軌跡模型

HYSPLIT-4后向軌跡模式是歐拉和拉格朗日混合型的擴散模式，其平流和擴散處理采用拉格朗日方法，大氣污染物質量濃度計算采用歐拉方法. 該研究利用HYSPLIT-4[20]對豫南地區2017年冬季各月24 h 氣團后向軌跡進行模擬，分別將南陽市(32.99°N、112.53°E)、信陽市(32.15°N、114.09°E)和駐馬店市(33.01°N、114.02°E)設為起始點，軌跡模擬起始高度設置為500 m[21-23]，因為500 m高度風場能較準確地反映大氣邊界層內的平均流場特征[24].

1.3.2后向軌跡聚類分析

該研究利用TrajStat軟件1.4.8版本[25]，并采用Euclidean Distance算法按月進行聚類得到不同類型的輸送軌跡，對每類軌跡的出現頻率及對應的ρ(PM2.5)進行統計，以便研究豫南地區2017年冬季PM2.5輸送通道的月份差異.

1.3.3PSCF方法

PSCF方法[26-29]是一種基于后向氣團軌跡來計算識別潛在污染源區的方法，也稱為滯留時間分析法. 該方法假設氣團后向軌跡在某個網格中有停留時間，那么該氣團就會接收到來自這個區域排放的污染物，隨后經過傳輸，對研究點的污染物濃度產生貢獻[30]. 該研究利用TrajStat軟件提供的PSCF方法，將氣團軌跡所覆蓋的區域劃分為0.25°×0.25°的水平網格(i，j)，共計6 998個網格，結合逐小時ρ(PM2.5)進行分析，PSCF計算公式：

PSCFij=mijnij

(1)

式中，i、j分別為經度和緯度，nij為網格(i，j)內的所有軌跡節點數，mij為網格(i，j)內的污染軌跡節點數，PSCFij為網格(i，j)中污染軌跡出現的概率.

PSCF值越大，表明網格內軌跡ρ(PM2.5)大于75 μgm3的概率越大，即氣團軌跡經過的網格區域對研究點ρ(PM2.5)貢獻越大. 為降低某些偏遠網格內因氣團滯留時間較短帶來的PSCF不確定性，以某一網格nij小于研究區域內各網格平均滯留時間的3倍為邊界，引入權重函數(Wij)[31-32]：

(2)

對PSCF進行加權計算：

WPSCFij=PSCFij×Wij

(3)

式中,WPSCFij為網格(i，j)的WPSCF值.

1.3.4CWT方法

PSCF方法只反映當前網格污染軌跡所占比例，并不體現污染軌跡對目標網格的污染貢獻. CWT則可以確定不同潛在污染源區對目標網格的相對貢獻大小[33]. 通過計算每個網格的權重濃度定量給出經過該網格軌跡對應的ρ(PM2.5)平均值，反映各網格對受體點的污染貢獻程度，計算公式：

(4)

式中：CWTij為網格(i，j)的平均污染權重濃度，μgm3；k為氣團軌跡；N為軌跡的總數；Ck是軌跡k經過網格(i，j)時對應的ρ(PM2.5)，μgm3；αijk為軌跡k在網格(i，j)停留的時間. PSCF方法中所用的權重函數Wij同樣適用于CWT方法，以減少CWTij的不確定性，定義WCWTij如下：

WCWTij=CWTij×Wij

(5)

式中,WCWTij為網格(i，j)的權重軌跡污染程度.

圖2 豫南地區2017年12月—2018年2月 不同AQI等級占比情況Fig.2 The proportion of different AQI categories in southern Henan Province from December 2017 to February 2018

2 結果與討論

2.1 2017年冬季大氣污染狀況

基于逐日AQI數據，分析了豫南地區2017年12月—2018年2月不同AQI等級占比情況(見圖2). 由圖2可見:AQI的變化范圍主要集中在44～353之間. 2017年12月信陽市優良天數占比(39%)最大，駐馬店市(38%)次之，而南陽市則最低，為32%；2018年1月信陽市優良天數占比(42%)最大，南陽市和駐馬店市均為32%；2018年2月信陽市和駐馬店市優良天數占比均為54%，南陽市最低，僅為34%. 信陽市空氣質量最好，有研究[34]表明，2014—2017年信陽市城區的空氣質量有明顯變好的趨勢，其次為駐馬店市，南陽市空氣質量最差.

圖3 豫南地區2017年12月—2018年2月 ρ(PM2.5)逐日變化和日變化特征Fig.3 Day-by-day and daily variation characteristics of ρ(PM2.5) in southern Henan Province from December 2017 to February 2018

2.2 ρ(PM2.5)變化特征

豫南地區3個城市在2017年12月—2018年2月ρ(PM2.5)變化特征如圖3所示. 由圖3可見，南陽市ρ(PM2.5)最高，為(109.3±55.7)μgm3，駐馬店市〔(92.1±50.8)μgm3〕次之，信陽市〔(88.4±44.2)〕μgm3〕最低，分別為GB 3095—2012《環境空氣質量標準》二級標準限值(75 μgm3)的1.5、1.2和1.2倍，表明3個城市2017年冬季污染形勢都很嚴峻. 對比3個城市，南陽市ρ(PM2.5)日均值和日超標倍數略高于其他2個城市，可能是因為南陽市處于三面環山、南部開口的馬蹄形盆地之中，其西部和北部是伏牛山，東部和東南部是白云山、桐柏山等低山丘陵，不利于PM2.5的稀釋擴散.

為進一步了解豫南地區ρ(PM2.5)的日變化特征，對3個城市ρ(PM2.5)的日變化進行分析. 由圖3可見：3個城市ρ(PM2.5)日均值大小依次為南陽市(107.4 μgm3)>駐馬店市(91.0 μgm3)>信陽市(85.7 μgm3)；ρ(PM2.5)變化趨勢基本一致，均呈雙峰型變化，峰值出現在10:00和22:00左右，谷值出現在07:00—08:00和16:00—17:00. 16:00以后近地面氣溫開始降低，不利于PM2.5擴散，加之晚高峰到來，車流量增加，ρ(PM2.5)逐漸上升，并于22:00左右升至第2個峰值，表明汽車尾氣排放對ρ(PM2.5)存在一定程度的影響[35]；22:00后上層空氣散熱較慢，輻射逆溫形成，空氣層結穩定，不利于PM2.5擴散[36]；08:00以后，隨著早高峰的到來，取暖設備使用量增多，機動車尾氣排放量增加，ρ(PM2.5)逐漸升高[37]，于10:00達到第1個峰值；10:00后由于溫度升高，大氣湍流增強，混合層高度增高，大氣擴散PM2.5的能力增強[38-40]，ρ(PM2.5)逐漸降低.

2.3 氣團后向軌跡聚類分析

為了分析區域傳輸對豫南地區2017年12月、2018年1月和2月ρ(PM2.5)的影響以及不同氣團軌跡的污染特征，利用TrajStat軟件，按月進行聚類分析，各月份氣團軌跡分類見表1～3.

由表1可見，南陽市2017年12月主要受3個方向氣團的影響，分別為西北、正南、偏東. 西北方向氣團途經內蒙古自治區西部、寧夏回族自治區北部、陜西省北部、山西省西南部、河南省西北部到達南陽市，氣團占比最大，該氣團傳輸距離長、傳輸速度快，其所攜帶的ρ(PM2.5)較高. 由表2可見，信陽市2017年12月主要受4個方向氣團的影響，分別為西北、正南、東北、偏東. 西北氣團占比48.12%，途經內蒙古自治區西南部、陜西省北部、山西省西南部、河南省西北部，該氣團傳輸距離長、傳輸速度快，所攜帶的ρ(PM2.5)較高. 由表3可見，駐馬店市2017年12月主要受3個方向氣團的影響，分別為西北、正南、偏東. 西北方向氣團占比51.21%，途經蒙古國南部和中國內蒙古自治區西南部、寧夏回族自治區北部、陜西省北部、山西省西南部、河南省西北部，該氣團傳輸距離長、傳輸速度，所攜帶的ρ(PM2.5)較高.

由表1可見：南陽市2018年1月主要受3個方向氣團的影響，分別為西北、東北、正南. 途經山東省西南部、河南省東部的東北方向氣團占比為38.71%，所攜帶的ρ(PM2.5)較高；西北和正南方向氣團占比相近，所攜帶的ρ(PM2.5)相近且均高于東北方向. 因此，2018年1月南陽市空氣污染同時受到近距離排放(湖北省北部、南陽市)和遠距離傳輸(西北和東北方向)的影響. 由表2可見，信陽市2018年1月受3個方向氣團影響，分別為西北、東北、局地. 局地性氣團源自信陽市，氣團占比為39.52%，氣團傳輸距離較短、速度較慢，不利于顆粒物擴散，使得污染物在傳輸過程中得到積累，其所攜帶的ρ(PM2.5)較高. 由表3可見：駐馬店市2018年1月主要受3個方向氣團的影響，分別為西北、東北、正南. 東北方向氣團占比為55.78%，途經山東省南部、江蘇省西北部、安徽省北部、河南省東部，所攜帶的ρ(PM2.5)較高；南部方向氣團來自湖北省北部、河南省南部，氣團占比為15.99%，氣團傳輸距離短、速度慢，污染物在傳輸過程中逐漸累積，所攜帶的ρ(PM2.5)較高.

表1 南陽市不同月份各類氣團軌跡的區域特征

表2 信陽市不同月份各類軌跡的區域特征

表3 駐馬店市不同月份各類軌跡的區域特征

由表1可見：南陽市2018年2月主要受3個方向氣團的影響，分別為西北、東北、正南. 西北方向氣團途經內蒙古自治區西部、寧夏回族自治區北部、陜西省中西部和東部、山西省西南部、河南省西北部，氣團占比為40.47%，所攜帶的ρ(PM2.5)較高；途經山東省西南部、河南省東部的東北方向氣團(32.74%)次之，但所攜帶的ρ(PM2.5)較高，說明東北方向氣團途經城市空氣質量較差. 由表2可見：信陽市2018年2月不同方向氣團占比差異顯著. 局地性氣團占比為35.42%，源自信陽市與湖北省的交界區域，該氣團傳輸距離短、傳輸速度慢，所攜帶的ρ(PM2.5)較高；東北方向氣團占比(32.59)次之，所攜帶的ρ(PM2.5)較高，所以信陽市空氣污染同時受到近距離排放(湖北省北部、信陽市)和遠距離傳輸(東北方向)的影響. 由表3可見：駐馬店市2018年2月主要受3個方向氣團的影響，分別為西北、東北、正南. 西北方向氣團途經蒙古國西南部和中國內蒙古自治區西部和南部、寧夏回族自治區北部、陜西省西北部、山西省西南部、河南省西北部，氣團占比為39.13%，所攜帶的ρ(PM2.5)較高；東北方向氣團占比(31.70%)與西北氣團相近，但其所攜帶的ρ(PM2.5)較高，故駐馬店市大氣污染受遠距離傳輸(東北和西北方向)的影響.

2.4 潛在源貢獻因子分析

氣團后向軌跡聚類分析雖能較清楚地說明冬季各月影響豫南地區的氣團傳播路徑及來向，但不能識別影響豫南地區ρ(PM2.5)的潛在源區. 為確定ρ(PM2.5)的潛在來源，利用PSCF計算3個城市的WPSCF值(見圖4～6).

注：圖中黑點表示南陽市.圖4 2017年12月—2018年2月南陽市 PM2.5的WPSCF分布Fig.4 Distribution of WPSCF of PM2.5 in Nanyang from December 2017 to February 2018

注：圖中黑點表示信陽市.圖5 2017年12月—2018年2月信陽市 PM2.5的WPSCF分布Fig.5 Distribution of WPSCF of PM2.5 in Xinyang from December 2017 to February 2018

注：圖中黑點表示駐馬店市.圖6 2017年12月—2018年2月駐馬店市 PM2.5的WPSCF分布Fig.6 Distribution of WPSCF of PM2.5 in Zhumadian from December 2017 to February 2018

由圖4可見：南陽市2017年12月WPSCF高值區域主要分布在冀魯豫交界區域及湖北省北部，其WPSCF值在0.7～0.9之間. 2018年1月高值區域明顯增多，且向西北及西南方向延伸，主要分布在冀魯交界區域、陜西省中西部、湖北省東北部、西部及其周邊地區，其WPSCF值在0.7～0.9之間；南陽市西部及其周圍區域的WPSCF值介于0.6～0.8之間，較12月有所上升，推測南陽市2018年1月除受到區域輸送影響外，本地污染源排放也有一定貢獻. 2018年2月WPSCF高值區域主要分布在湖北省東部、陜鄂交界處、晉豫交界處及其周邊區域，其WPSCF值在0.8～0.9之間，此外河北省南部、陜西北部也有一定貢獻；南陽市大部分區域的WPSCF值在0.2～0.4，表明2018年2月南陽市PM2.5污染可能主要受區域輸送的影響.

由圖5可見：2017年12月信陽市WPSCF高值區域主要分布在山東省中西部、鄂贛皖交界區域及河北省南部；2018年1月WPSCF高值區域明顯增大且分布集中，主要分布在山東省西北部與渤海、河南省交界區域，其WPSCF值在0.7～0.9之間，相比12月，東北路徑區域傳輸對信陽市ρ(PM2.5)的影響可能增強，相應西北路徑區域傳輸的影響可能減弱；2018年2月WPSCF高值區域面積顯著縮小，由山東省西北部遷移至山東省南部，其WPSCF值在0.6～0.8之間，表明信陽市2018年2月受區域傳輸影響最弱.

由圖6可見：2017年12月駐馬店市WPSCF高值區域主要分布在湖北省東部及冀魯豫交界區域，其WPSCF值介于0.7～0.9之間；另外，豫皖交界處及晉冀交界處對駐馬店市ρ(PM2.5)可能也有一定貢獻. 2018年1月WPSCF高值區域主要分布在冀魯豫交界區域，其WPSCF值介于0.7～0.9之間. 2018年2月WPSCF高值區域明顯減小，主要分布在冀魯交界區域及陜鄂交界區域，其WPSCF值在0.7～0.9之間，此外陜甘交界區域也有一定貢獻.

注：圖中黑點表示南陽市.圖7 2017年12月—2018年2月南陽市 PM2.5的WCWT分布Fig.7 Distribution of PM2.5 mass concentration weight trajectory in Nanyang from December 2017 to February 2018

2.5 濃度權重軌跡分析

由于PSCF分析法只反映各網格內污染軌跡占軌跡總數的比例，無法反映該網格對目標區域ρ(PM2.5)的貢獻程度，因此進一步引入CWT計算每個網格平均權重濃度，得到潛在源區的污染貢獻水平(見圖7～9).

注：圖中黑點表示信陽市.圖8 2017年12月—2018年2月信陽市 PM2.5的WCWT分布Fig.8 Distribution of PM2.5 mass concentration weight trajectory in Xinyang from December 2017 to February 2018

注：圖中黑點表示駐馬店市.圖9 2017年12月—2018年2月駐馬店市 PM2.5的WCWT分布Fig.9 Distribution of PM2.5 mass concentration weight trajectory in Zhumadian from December 2017 to February 2018

由圖7可見：南陽市2017年12月WCWT值超過270 μgm3的區域主要分布在冀魯豫交界區域；2018年1月WCWT值超過270 μgm3的區域主要分布在河南省中北部，而冀魯豫交界區域的WCWT值則降至180～210 μgm3之間，表明該區域的貢獻程度減??；2018年2月WCWT值超過200 μgm3的區域主要分布在陜鄂交界區域及其周邊區域以及河北省南部.

由圖8可見：信陽市2017年12月WCWT值大于270 μgm3的高值區主要分布在山東省西部及其周邊區域；2018年1月信陽市WCWT值大于200 μgm3的高值區域顯著增大，主要分布在山東省西北部及其周邊區域；2018年2月WCWT值大于100 μgm3的高值區域明顯增大，且分布較分散，主要分布在山東省西南部及其周邊地區、河南省中北部和西部、陜西省中南部、山西省西部，此外，湖南省東部、湖北省西北部也有一定的貢獻.

3 結論

a) 豫南地區2017年冬季信陽市空氣質量最好，其次為駐馬店市，南陽市空氣質量最差；南陽市ρ(PM2.5)日均值最高，其次是駐馬店市，信陽市則最低，分別是GB 3095—2012《環境空氣質量標準》中二級標準限值(75 μgm3)的1.5、1.2和1.2倍；豫南地區ρ(PM2.5)日變化呈雙峰變化特征.

b) 后向軌跡聚類分析表明，豫南地區主要受到來自西北和東北方向長距離傳輸和正南方向較短距離輸送的影響.

c) 潛在源貢獻分析表明，除豫南地區及周邊市縣本地污染貢獻外，冀魯豫交界區域、陜鄂交界區域、陜西省中西部、湖北省東北部和西部、河南省中北部、山東省南部是影響豫南地區ρ(PM2.5)的主要潛在源區.