萬永亮 鐵列克 楊 蓉 李浩玉 成智威
(烏魯木齊海關技術中心,烏魯木齊 830063)
實驗室γ能譜分析技術是快速、可靠地測定樣品中各種γ放射性核素種類和活度濃度的重要方法,在環境保護、輻射防護、口岸檢驗等領域有著廣泛的應用。利用γ譜儀測定樣品中核素放射性活度濃度,必須進行效率刻度,獲得所需譜線全能峰的效率刻度因子。γ譜儀的效率刻度方法主要有兩種:一是相對測量方法,二是無源效率刻度方法。相對測量方法需要借助已知放射性核素種類和活度的標準源,當測量對象的幾何形狀、材料成分以及測量狀態與標準源完全一樣時,其探測效率刻度因子也與標準源的一樣,否則需要對效率刻度因子進行修正。但某些特殊情況下,標準源不可獲得,尤其在非破壞性測量領域,無源效率刻度方法就得到實際應用。
美國CANBERRA公司和ORTEC公司分別開發了商用無源效率刻度軟件[1],通過組合幾何模板實現復雜體源建模。國內的北京中智核安科技有限公司研制了商用無源效率刻度軟件GammaCalib,該軟件采用成熟的商用CAD軟件建模。這些無源效率刻度軟件的幾何建模能力仍然有很大局限,對于難以建模的樣品,如非規則金屬塊、珠寶玉石、藝術品、礦產品等很難得到準確的效率刻度因子。為解決非規則幾何體的γ放射性活度測量的效率刻度問題,北京中智核安科技有限公司和烏魯木齊海關技術中心共同研發了基于激光三維掃描建模的無源效率刻度軟件LSCalib。另外,國內的許多學者針對不同的無源效率刻度軟件計算得到的效率值是否可靠也進行了大量的驗證實驗[2-7],結果表明,在可接受的測量不確定度下,計算得出的效率值可以用于實際測量工作中[8-10]。
實驗室高純鍺γ譜儀,主要組成有:GMX40P4型高純鍺探測器,其晶體直徑為62.4 mm,長73.2 mm,晶體至探測器端窗距離為4 mm,鈹窗厚度為0.50 mm,晶體死層厚度為0.3 μm。DSPEC jr 2.0型數字多道分析器,MOBIUS-ST型液氮循環制冷器,鉛屏蔽室,Maestro-32 譜采集和LSCalib無源效率刻度軟件,JTSCAN-DS2型激光三維掃描儀。
電子天平,已知放射性活度的241Am、137Cs、60Co點源,分析純KCl,經計量部門標定的圓柱形土壤、煤、鋯英砂樣品,校準證書編號分別為2019H00-10-2250809001、2019H00-10-2250809002、JZ-A21-190816A203,不同形狀的薄壁塑料容器。
LSCalib軟件采用C++語言編寫,由效率刻度因子計算模塊、數據庫模塊和軟件界面組成。效率刻度因子計算模塊由激光三維掃描數據網格化模塊、探測器定位設置模塊、效率刻度因子數值積分計算模塊組成。激光三維掃描數據模型格式為ply文件,其他格式數據模型轉換為ply文件后同樣可以使用。數據庫模塊包括探測器表征數據庫和材料數據庫,其中探測器表征數據庫包含不同能量的射線在探測器端面和側面不同位置的不同入射角的探測效率數據。材料數據庫含不同能量的γ射線與從H到Pu的不同核素相互作用的微觀總截面,可以計算各種組分基質材料放射源的效率刻度因子。軟件界面完成引導數據讀入、網格離散化、探測器定位設置、計算條件設置、顯示設置、計算過程監控,以及模型顯示和計算結果顯示等功能。
1)采用已知放射性活度的241Am、137Cs、60Co點源放于探測器的指定位置進行譜采集和分析,得到LScalib 無源效率刻度軟件中針對探測器晶體的相關參數,形成探測器數據庫待進行無源效率刻度時調用。
2)應用激光三維掃描儀對不同形狀的塑料容器進行掃描,得到容器形狀的三維模型,存儲為特定格式的文件。
3)運行LScalib 無源效率刻度軟件,調用探測器數據庫。打開樣品容器的三維模型文件,調整容器與探測器的相對位置,其中三種容器與探測器的位置如圖1所示。選定容器中相應樣品的材質,編輯刻度的能量節點與范圍,進行效率計算后得到效率刻度曲線以及擬合公式,其中某一容器的效率刻度曲線如圖2所示。
4)為了針對不同材質樣品的應用分析,選用經標定過的圓柱形土壤、煤、鋯英砂樣品,在探測器上分別放置樣品,測量得到γ能譜,應用軟件計算的探測器效率,由公式(1)分析得出每個樣品的天然放射性核素的活度值,并與證書給定值相比較。

圖1 效率計算時部分容器與探測器的相對位置圖Figure 1 Relative position of some containers and the detector in calculation.

圖2 某一容器的無源效率刻度軟件計算結果圖Figure 2 Calculation results of sourceless efficiency calibration software for a container.

(1)
式中,A—樣品中放射性活度值,Bq;
N—測量譜中某個全能峰的計數;
Nb—本底譜中某個全能峰的計數;
ε—軟件計算的相應全能峰能量下的探測器效率;
Pγ—某一能量的γ射線發射幾率;
t—測量譜和本底譜的測量時間,s。
5)為了針對不同形狀樣品的應用分析,選用不同形狀的塑料容器中裝入已知放射性比活度的鋯英砂粉末,稱重,密封放置21 d后,放于探測器上方與軟件計算時一致的位置進行測量得到γ能譜,應用軟件計算的探測器效率,由公式(1)分析得出每個樣品的天然放射性核素的活度值,并與證書給定值相比較。
6)在不同形狀的容器中重新裝入分析純KCl試劑,在同一位置測量,得到探測器對40K發射的γ能譜,應用軟件計算的探測器效率,由公式(1)分析得出每個樣品的40K的活度值,并與試劑中40K的活度值相比較。
不同材質圓柱形樣品的實驗結果與證書給定值如表1所示,其中,相對偏差的計算采用兩者之差的絕對值除以證書給定值而得。

表1 不同材質圓柱形樣品的結果
不同容器不同能量下的樣品測量結果如表2所示,其中,相對偏差的計算采用兩者之差的絕對值除以證書給定值而得。

表2 不同形狀樣品的結果
從表1、2的結果可以得出,應用實驗室高純鍺γ能譜儀測量不同密度、不同形狀容器下的天然放射性核素發出的γ射線時,經激光三維掃描建模,由無源效率軟件計算得到的效率值后分析樣品中放射性活度值,其與證書給定值間的相對偏差不大于10%,表明無源效率軟件計算結果可靠,該方法可以用于實驗室高純鍺γ能譜儀對形狀不規則的、非破壞性的樣品快速定量檢測分析,值得推廣應用。
基于激光三維掃描的γ譜儀無源效率刻度技術,可計算任意幾何形狀和組成成分測量對象的效率刻度因子,能夠快速地計算得出被測量樣品的探測效率。解決了目前商用無源效率刻度軟件對復雜形狀測量對象建模困難的問題。該方法準確性較高、操作方便,大大拓展了高純鍺γ能譜儀非破壞性定量分析的能力??蓮V泛應用于口岸進出口貨物放射性核素的快速檢測、核應急測量、貴重樣品非破壞放射性檢測等領域。該方法目前還不能解決樣品中存在中空或者鏤空時的效率計算問題,另外針對計算中影響效率值的敏感因子問題需要進一步研究和探討。