高取向熱解石墨單色中子束級次分析

王子軍，李天富，余周香，劉榮燈，李玉慶，賀林峰，劉蘊韜，孫　凱

高取向熱解石墨單色中子束級次分析

王子軍，李天富，余周香，劉榮燈，李玉慶，賀林峰，劉蘊韜，孫凱*

（中國原子能科學研究院，北京102413）

高取向熱解石墨HOPG具有優異的中子反射性能，在中子散射技術中廣泛用作中子單色器，而使用它獲得單色中子時可能會伴隨嚴重的次級污染。本文分別使用晶體衍射方法和飛行時間方法，分離出HOPG單色后的初級、次級和三級衍射束，并測量得到了各級次中子的相對強度。測量結果顯示，在沒有冷中子源時，中國先進研究堆反射譜儀樣品位置中子束次級含量與初級相當，給單色束帶來嚴重污染。室溫下鈹過濾器可以過濾掉所有次級中子，但初級中子強度也明顯衰減。蒙特卡羅中子光路模擬和分析給出次級中子含量高是由于室溫條件下導管出口中子能譜過硬，而在使用冷中子源后，次級中子含量可顯著降低。

中國先進研究堆；高取向熱解石墨；中子單色器；蒙特卡羅

晶體衍射法是獲得反應堆中子源單色中子束的常用方法，它利用滿足布拉格關系的特定波長中子束與晶體相互作用時在特定的方向發生衍射，將單色中子從白光中子束中分離出來，用于中子散射實驗研究。這種方法具有波長分辨率高、易于維護等特點，因此被中子散射譜儀廣泛采用[1]。常用的中子單色器晶體包括高取向熱解石墨（HOPG）、鍺晶體、硅晶體以及銅晶體等。其中，HOPG因其具有高反射率、適合的晶面間距和嵌鑲度等特點，成為獲得冷中子束的常用晶體單色器。由于HOPG（002）晶面間距值較大（3.354 ?），它適合用來單色冷中子，峰反射率最大能達到80%以上。此外，對比其它類型單色器，它的臨界厚度小，非相干散射本底和γ射線本底也很低[2]。

然而，由于其固有的晶體結構特點，HOPG用作中子單色器時可能會引入嚴重的次級衍射束的污染，即當晶體滿足（002）晶面衍射的條件下，同樣也會有（004）晶面和（006）晶面的衍射，分別對應衍射中子束的、/2、/3的成分。如果單色前白光中子束含有較多次級和三級（/2、/3）中子，則需要加以去除。在中子束路徑中放置過濾器能夠去除次級中子，但同時也會引起初級中子強度衰減。因此，在中子譜儀建設和調試過程中，對HOPG級次中子污染的測量和評估十分必要。針對中國先進研究堆的中子反射譜儀[3]，采用晶體衍射方法和飛行時間方法，成功測量了HOPG單色后的初級、次級和三級中子強度，并結合蒙特卡羅中子光路模擬，分析了單色后級次中子含量高的根本原因。

1　實驗測量條件和方法

1.1　中國先進研究堆和CNGD中子導管

中國先進研究堆CARR是一個高中子注量率、多用途反應堆。其最大功率為60 MW，重水反射層最大注量率達8.0×1014n/cm2·s。其主要用途為中子散射、同位素生產、材料輻照等。為了高效利用中子束流，該堆冷源孔道出口安裝了多條中子導管，將中子束引導至30 m×60 m的導管大廳，供中子散射實驗設備終端應用[4]。中子導管利用中子全反射原理，可以把低能中子較少損失的傳輸到幾十米遠的地方，提供給中子散射譜儀使用。由于中子全反射角隨著中子波長的依賴關系，即短波長的中子全反射角小，因此利用彎導管可以使得導管出口處的快中子、熱中子成分大幅降低[5]。

在中國先進研究堆CNGD導管安裝了一臺中子反射譜儀，本實驗即利用中子反射儀的HOPG單色器引出的單色中子束展開。單色束起飛角2M=87°，對應衍射初級中子波長約為4.6 ?。HOPG 單色器尺寸為4.5 cm×4.5 cm×0.2 cm（長×寬×厚），反應堆運行功率20 MW，冷源未安裝。彎導管使得CNGD導管末端中子束能譜分布偏向低能冷中子，但由于沒有冷源，預計導管出口波長為2.3 ?的次級中子和1.53 ?的三級中子仍然可能具有較高含量。本工作的主要目的就是分析白光中子經過HOPG單色后含有的級次中子，建立適用于HOPG級次中子含量的分析方法。

1.2　實驗測量

1.2.1晶體衍射法

為了測量各級次成分，在反射譜儀樣品位置放置一塊與單色器參數相同的HOPG作為分析器將中子束偏轉，在偏轉后的束流方向放置一維位置靈敏探測器，通過轉動HOPG分析器和移動一維探測器位置進行-2掃描，如圖1（a）所示。根據布拉格衍射條件可知，HOPG分析器轉動到不同的角度能分離出不同波長的級次中子。當HOPG分析器與HOPG單色器平行時，滿足初級中子的衍射條件，探測器可獲得初級中子強度；然后轉動HOPG分析器，降低起飛角，達到滿足次級中子的衍射條件時，探測器獲得次級中子強度；進一步降低起飛角，可以獲得三級中子強度。本實驗中一維位置靈敏中子探測器能夠一次覆蓋較寬的2角度，提高了測量效率，兩個HOPG的使用使得整個實驗光路成Z字形。

1.2.2飛行時間法

飛行時間TOF（Time Of Flight）方法是根據不同能量（不同波長）中子飛行一定距離所需的時間不同的原理來測量中子能量（波長）。對于HOPG單色中子束的各級次成分，飛行時間方法能有效直觀的區分，并可用于標定各成分的波長和相對強度等。本實驗利用飛行時間方法進一步測量了HOPG單色器的級次成分。在HOPG分析器后的中子束流方向放置飛行時間測量裝置，取代原有的一維位置靈敏探測器，測量各級次中子的波長和強度，如圖 1（b）所示。飛行時間裝置的主要部件包括限束狹縫、機械斬波器、飛行管、探測器及其屏蔽、光電開關及電機等[6]。實驗測量時機械斬波器轉速為5 000 r/min，飛行距離為100 cm，狹縫開口為1 mm×1 mm，波長分辨可達2%。為了獲得足夠的計數強度，測量時間為240 min。

圖1　中子級次測量示意圖

1.3　蒙特卡羅模擬

使用蒙特卡羅射線追蹤程序MCstas1.12分別計算室溫和冷源時的級次中子含量[7]。該模擬程序提供大量的常用中子散射譜儀部件模塊，是目前國際上最引人注目的中子散射譜儀通用模擬軟件。單色器的峰反射率0通過NOP程序計算得到[8]。假定靠近中子源的導管入口處中子能譜服從麥克斯韋分布，熱中子溫度為300 K，冷中子源溫度為 30 K。CNGD導管由堆內導管、提拉門導管、彎導管和后端直導管組成（見圖2），各部分導管長度如表1所示，中子導管截面為20 cm×5 cm（高×寬），彎導管曲率半徑=519 m，后端直導管采用天然鎳鍍層，其他部分導管均采用=2超鏡[9]。使用平板單色器（Monochromator_flat）模塊實現HOPG 單色器的仿真模擬，單色器厚度設置為2 mm，嵌鑲度0.7°且各向同性，單色器起飛角87°。

表1　CNGD導管各部分長度參數

圖2　中國先進研究堆CNGD導管幾何示意圖

2　結果和討論

晶體衍射法進行～2角度掃描測量時，當HOPG分析器角度滿足布拉格衍射條件時一維位置靈敏探測器會采集到一個近高斯峰。實驗過程中在三個位置測到了高斯峰，對應角度分別為-44.0°、-67.3°、-74.2°。根據HOPG（002）的晶面間距=3.353 9 ?，由布拉格衍射公式計算得到對應的中子波長分別為4.6 ?、2.3 ?、1.53 ?。由于束流發散和波長展寬，對應每個波長的級次中子，在衍射角附近小角度范圍搖擺HOPG分析器能收集到一系列高斯峰。將每個衍射角附近所有峰強積分可得該單色波長對應的中子強度。實驗測得初級，次級和三級中子相對強度比值為100%：45.6%：10.5%，如圖3所示。由布拉格衍射原理=2sin，=1，2，3，…，對應每個角度，都有一系列滿足衍射條件的中子。所以實驗測得的初級中子（=-44.0°）包含了所有其他級次中子（/2，/3，…）。同理實驗測得的次級中子/2（=-67.3°）包含了所有其他級次中子（/4，/6，…）。由于四級以上中子/4衍射角度很小難以測量，并且它們占比很小，所以此處忽略四級以上的中子。上述各級次中子強度比值修正后應該是（100%-45.6%-10.5%）：45.6%：10.5%=100%：103.9%：23.9%。此外，中子束在經過HOPG分析器反射后會衰減，而且不同波長中子衰減程度不同，所以上述結果還需要使用反射率進行修正。HOPG 對不同波長中子的反射率使用NOP軟件計算，晶面選擇為（002），得拜溫度設置為300 K，熱漫散射截面為4.8 barn，嵌鑲度為0.7°，晶體厚度為2 mm。計算結果表明所用HOPG晶體對4.6 ?、2.3 ?、1.53 ?中子的相對積分反射強度為100%，68.3%，51.8%。使用晶體衍射法測量，在考慮HOPG反射率影響后，得到初級，次級和三級中子強度的比值為100%:152.3%:46.3%。晶體衍射法采集到的次級中子含量比初級中子還要高。

圖3　晶體衍射法實驗測量中子相對強度結果

進一步利用中子能譜測量常用的TOF方法分析HOPG的級次含量。測量過程中，HOPG分析器和飛行時間設備不需要轉動，一次測量TOF的探測器就收集到了三個衍射峰，分別對應波長為 4.58 ?、2.29 ?、1.53 ?的中子，即、/2、/3。這一結果與之前晶體衍射法測量結果基本一致。TOF使用的3He單管探測器對初級、次級和三級中子的探測效率分別為100%、97.0%和90.5%。經探測效率修正后，各級次中子強度比值為100%：133.3%：12.7%，如圖4（a）所示。NOP計算結果表明HOPG晶體對初級、次級、三級中子的相對積分反射率為100%、68.3%、51.8%。經反射率修正后，各級次中子強度比值約為100%：195.2%：24.5%。TOF結果再次驗證和表明次級中子占有很大比例，其強度超過初級中子。

與晶體衍射實驗結果對比，TOF實驗得到了次級中子強度相對含量更高的結果，原因可能有兩方面。第一，所有實驗測量中沒有使用中子準直器，由于長波中子發散度較大，對比短波中子，它們在經過兩次單色和長距離飛行后束斑面積會變得更大。在晶體衍射法實驗中，一維探測器能收集到全部中子，束流發散對其結果沒有影響，但TOF實驗時斬波器前放置了1 mm限束狹縫，該狹縫使得發散度小的中子能通過更多，從而導致測得的較短波長中子強度偏高。第二，斬波器在將連續中子束切割成脈沖中子束時，每個脈沖里能量越高即波長越短的中子能更多的通過斬波器狹縫，這也會導致測量的短波中子強度偏高。晶體衍射方法和飛行時間方法都表明，在沒有安裝冷源時，反射譜儀使用的單色束次級中子強度含量與初級中子接近。在HOPG單色器后，使用厚度為15 cm的鈹過濾器過濾次級中子，飛行時間測量結果如圖4（b）所示。鈹過濾器有效的去掉了所有級次中子，但由于鈹過濾器沒有使用液氮冷卻，初級中子強度也明顯衰減，這與布達佩斯反射譜儀觀察的結果相似[10]。

圖4　鈹過濾前（a）和鈹過濾后（b）飛行時間實驗測量結果

為了弄清級次成分含量高的原因，利用MC模擬進行相關理論分析。首先，考察有冷源（30 K）和室溫（300 K）時CNGD導管出口處的中子能譜，模擬結果如圖5所示。30 K時導管出口中子能譜最可幾波長為4.7 ?，300 K時最可幾波長為2.4 ?，而且前者比后者白光中子注量率增加約一個量級。300 K時2.3 ?的中子強度大約是4.6 ?初級中子的2倍，這是導致HOPG單色后級次中子含量高的根本原因。從圖5還可以看出，在導管出口，30 K時4.6 ?的中子注量率是300 K時的約40倍。

圖5　CNGD導管出口處中子能譜模擬結果

使用蒙特卡羅方法模擬HOPG單色后各級次中子強度，單色器中心離導管出口10 cm，監視器離單色器中心10 cm。由于中子強度經過單色后衰減很快，為提高計算效率，只選取波長范圍在1～5 ?之間的中子，模擬結果如圖6所示。300 K時4.6 ?、2.3 ?、1.53 ?中子的相對強度分別為100%：72.3%：20.2%，使用反射率修正后比值為100%：105.9%：39.0%。由于導管出口白光中子能譜較硬，所以單色后次級中子含量比初級中子還高。由圖6（b）可見，30 K時HOPG單色后次級中子強度為初級的1.3%，反射率修正后約是2%，三級中子則下降到六個量級以上。模擬結果顯示使用冷源后反射譜儀HOPG的次級污染情況會得到顯著改善。

圖6　HOPG單色中子級次相對強度模擬結果

3　結論

利用晶體衍射方法和飛行時間方法，測量了中國先進研究堆CNGD導管中子反射譜儀樣品位置處的中子束級次含量。實驗結果表明，在沒有冷源時，盡管使用了特征波長為4 ?的彎導管傳輸中子，單色后次級中子含量依然較高，其強度與初級中子強度接近。測量結果還顯示，使用15 cm厚的鈹過濾器能過濾掉所有次級中子，同時初級中子強度約衰減到原來的一半。蒙特卡羅模擬分析表明室溫下CNGD導管出口的中子能譜偏硬是單色后次級中子含量高的主要原因，使用溫度為30 K的冷源后次級中子強度大約是初級中子的2%。這一結果表明，使用HOPG作為中子單色器時必須考慮級次中子的影響，彎導管并不能完全過濾特征波長以下的中子，在沒有冷源時有必要對中子反射譜儀配置鈹金屬過濾器。

致謝

本工作得到了國家重點研發計劃“中子散射光學關鍵部件”（No.2017YFA0403701）和國家自然科學基金“大面積鍺晶體陣列中子單色器研制”（No.12075320）的支持。

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Analysis of Higher-order Neutrons Monochromated by Highly Oriented Pyrolytic Graphite

WANG Zijun，LI Tianfu，YU Zhouxiang，LIU Rongdeng，LI Yuqing，HE Linfeng，LIU Yuntao，SUN Kai*

（China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

Highly Oriented Pyrolytic graphite（HOPG）has become indispensable in neutron spectroscopy because of its high performance in terms of neutron reflectivity. But serious higher-orders contamination could accompany the monochromated neutron beam simultaneously. Both crystal diffraction and time of flight were exploited to separate the 2nd and 3rd orders from the 1st order neutrons diffracted by a HOPG at the sample position of neutron reflectometer at China Advanced Research Reactor，obtaining their relative intensity. The measurements indicate that the 2nd and 3rd orders are comparable to the 1st order，which demonstrates serious contamination to the monochromatic beam.A beryllium filter used at room temperature put into the neutron beam completely removed the higher-order components. Further analysis with MonteCalo simulation indicates that the main reason of nontrivial higher-order neutrons is due to thermal neutron spectrum at the guide out. Simulation results also demonstrated that higher-orders composition would be significantly decreased with the use of cold neutron source.

China Advanced Research Reactor；Highly oriented Pyrolytic graphite；Neutron monochromator；MonteCalo simulation

TL48

A

0258-0918（2021）05-0885-06

2021-02-11

國家重點研發計劃 2017YFA0403701；國家自然科學基金 12075320

王子軍（1977—），男，湖南常德人，副研究員，博士，現主要從事中子散射技術及應用方面研究

孫凱，E-mail：ksun@ciae.ac.cn