用4πγ 電離室測量89SrCl2 溶液的活度

羅老永 洪永俠 漆明森 張勁松 王 旭

（中國核動力研究設計院第一研究所，四川 成都 610041）

放射性同位素及其制品的研發和生產測量是當前核技術研究的重點之一，廣泛應用于工業、農業、醫學、生物、航天等各個領域，為社會經濟發展做出了寶貴的貢獻[1]。 其中，89Sr 核素作為一種新型的體內治療藥物，是治療前列腺和乳腺癌骨轉移療效最好、毒性較低的放射性藥物[2]。 目前，89Sr 核素已成為許多醫院的常規治療項目，在臨床上得到了廣泛應用[3]，在治療時， 直接將89Sr 核素導入人體內部以達到治療的目的，因此，其放射性藥物的用量準確與否是確保病人安全和保證醫療效果的關鍵，在使用時必須對放射性溶液進行準確的定值。

常用的放射性核素活度測量方法有液體閃爍法、4πγ 電離室法、符合計數法和量熱計測量方法等[4]。在這些測量方法之中， 由同軸圓筒式電極構成的4π 井型電離室，具有長期穩定性好、均勻電場大、能量響應優、量程寬及使用簡便易于普及等特點，作為活度測量的標準方法廣泛應用于放射性藥品生產單位和臨床。 但其測量方法是一種相對測量方法，必須對測量儀器進行準確刻度和放射性活度校準才能用于直接測量。

1 89S r 的物理特性

89Sr 核素衰變綱圖如圖1 所示。 其核素特點是：

（1）純β-1衰變；

（2）最大能量是1 492.1 keV；

（3）有極少量γ 能量為909 keV，可作核素鑒別；

（4）半衰期短，T1/2=（50.53±0.07）天。

圖1 89Sr 的衰變綱圖

2 實驗流程及測量方法

2.1 實驗流程

使用4πγ 電離室直接測量89Sr 放射性核素活度，首先必須使用89Sr 標準溶液對其進行校準或標定，其實驗流程如圖2 所示。

2.2 主要實驗設備

4π （LS） 液閃活度標準裝置， 測量范圍5×102～104Bq；4πγ 電離室活度標準裝置， 測量范圍：（3.7×104～3.7×1010）Bq；F1070144 型電子天平，感量0.01 mg。

2.3 定值方法

定值系統是由兩個液閃β 探頭、 兩個NaI（Tl）γ閃爍探測器、前放、主放，符合電路等NIM 插件和自動計數與數據處理裝置組成。放射性核素溶液和液體閃爍液均勻混合后，其輻射直接和閃爍體發生作用而產生熒光， 經光電倍增管轉換為電信號并經前放、主放、單道、定標器等電子學儀器處理并記錄下來，然后經過本底、死時間、分辨時間等修正，排除外界條件對測量結果的影響。

圖2 89Sr 測量標準化流程示意圖

測量β 核素時，測量所選擇的工作條件，應使β譜低能側展開近似水平的直線[5]，改變甄別閾，用積分偏壓曲線外推法測量，即將積分計數率外推到甄別閾為零時的計數率，即得到所求的放射性溶液活度。

3 89S rC l2 溶液比活度測定

3.1 原液稀釋

準確稱量規格為20 mL 的低鉀玻璃瓶質量后，用規格為1 mL 注射器吸取一定量原液加入低鉀玻璃瓶，然后將稀釋好的0.1 mol/L 稀硝酸再加入低鉀玻璃瓶稱重，使用差重法計算得到原放射性溶液稀釋倍數。

3.2 本底樣品

用移液管向規格為20 mL 的低鉀玻璃瓶中加入10 mL 閃爍液，然后向瓶中加入約30 mg 的四次蒸餾水，將其編號并搖勻。

3.3 89SrCl2 樣品的分裝

用移液管向規格為20 mL 的低鉀玻璃瓶中加入10mL 閃爍液， 然后稱取一定量的89Sr 稀釋液加入已經加好閃爍液的瓶中，編號后將樣品搖勻避光。

3.4 89SrCl2 溶液的定值

將制備完成的實驗樣和本底樣分別進行測量，測量結果經本底、死時間等修正后進行外推處理，結果如圖3 所示。利用不同質量的樣品研究了樣品質量對計數率的影響規律（見圖4），結果顯示樣品質量與計數率呈線性關系，說明樣品比活度穩定，制備過程正確，測量方式可靠。

圖3 不同編號樣品測量數據

圖4 樣品質量與計數率的關系

通過對樣品的精確稱重、稀釋，然后制源、分裝，利用4π （LS） 絕對測量方式得到的樣品比活度為4.10×107Bq/g。

表1 89SrCl2 溶液比活度測量結果

3.5 不確定度分析

輸入量的不確定度分量列于表2。

則擴展不確定度為：U=3.3%（k=2）。

4 利用標準物質對測量方法進行標準化研究

4.1 4πγ 電離室活度標準裝置

4πγ 電離室主要由一個井形氣體電離室、電子測量電路和顯示部分組成（見圖5）。 γ 射線與電離室室壁材料相互作用產生的次級電子進入電離室有效體積內，并與其內的氣體碰撞，使氣體電離，產生電子和正離子，這些電子和正離子在電場作用下分別向收集極和電離室壁漂移，在收集極上形成電流，輸入測量設備進行測量和顯示， 電流大小與放射性活度成正比。 對于一個已知的核素，假設它有固定的幾何形狀和線性響應， 測量時只需要將其放置在氣體電離室中，核素所發出的射線在電離室中相互作用而產生電離電流，經過電子測量電路的處理，最后顯示出該核素的活度。 作為一種相對測量儀器，必須對其4πγ 電離室進行嚴格的能量刻度和放射性活度校準后，才能被賦予計量學性能。

表2 標準不確定度匯總表

圖5 4πγ 電離室結構圖

4.2 標準物質

本標準物質為液態，其核雜質小于0.1%，選取容量5 mL， 厚度1.0±0.1 mm 的有機玻璃管作為標準容器，樣品溶液量的多少必須做出明確的規定，否則會帶來不容忽視的系統誤差。 圖6 展示了溶液量與測量相對響應之間的關系。 由圖所見， 當溶液量小于2.0 mL時， 溶液量對測量結果很大， 當溶液量大于3.5 mL時，對測量結果影響可忽略不計。

第一批溶液經4π（LS）活度標準裝置準確定值后，使用5 mL 的有機玻璃管將其制成溶液量為3.5 mL 的標準源，精確稱重后對4πγ 電離室進行標定，根據標準樣品給出的標準活度量值測試引起的響應電流，重復測量多次，確定其校正因子。 經測量確定本電離室的量值傳遞因子為1.78（U=3.8%，k=2）。

4.3 性能檢驗

4.3.1 吸附性能檢驗

為了確保標準化定值的準確可靠，需要對標準品進行吸附性檢驗，復現測量結果。 對已經測量完成的樣品經過一段時間之后采用已經刻度完成的電離室重新測量，自動扣除本底值。 測量完成以后將樣品轉移，測量空瓶的計數率，測量結果見表3。 檢驗結果顯示重新制樣后與制樣之前的樣品計數率與質量的比值保持穩定（相對偏差0.7%），空瓶計數率為零。 說明了測量結果的準確性和可靠性，且樣品均勻、密封性良好無揮發，在瓶壁上無吸附或者沉淀，滿足作為標準品的使用需要。

圖6 溶液量與測量結果的關系

4.3.2 重復性測試

重復性是標準設備的重要指標，測試的目的是了解在短時間內連續測量的統計誤差。選擇制備完成的89Sr 標準溶液，在該核素設置條件下連續測量，每隔半個小時測量一次， 計算測量結果的最大變異系數，測量數據如表4 所示。

表3 標準品復測結果

根據重復性試驗數據，利用：

其標準偏差為0.20%，滿足標準級儀器設備重復性的技術要求。

4.3.3 穩定性測試

用標準89Sr 的設置條件下，繼續間隔1 小時等時間間隔測量，連續測量10 次。每次測量經衰變修正后取平均值。 測量所得穩定性為0.51%，滿足國標對標準級設備穩定性的要求。

表4 重復性試驗數據

5 結果分析

5.1 測量結果

使用與標準物質相同的5 mL 有機玻璃管封裝制備容量3.5 mL 的待測液體溶液源（編號為2-1 和2-2），通過已經刻度完成的4πγ 電離室對未知待測溶液進行測量，測量結果列于表5。 成功測得待測溶液的活度為1.26×107Bq/g， 與待測溶液的標準值在不確定度范圍內保持了很好的一致性，實現了89Sr 核素的準確、快速測量。

表5 4πγ 電離室測量結果

5.2 不確定度評定

輸入量的標準不確定度匯總表列于表6。

表6 標準不確定度匯總表

則擴展不確定度為：U=k·μcr=4.1%，k=2

6 結論

通過4π（LS）液閃絕對測量的方法，系統的討論了測量的原理，裝置的結構，死時間，零概率外推等問題，通過精確的稀釋配置標準樣品，實現了89SrCl2溶液的準確定值。 同時以4πγ 電離室為標準方法，對標準樣品的容量，樣品性質進行了分析，對標準設備的重復性、穩定性進行了檢驗，檢驗結果均滿足國標對標準級儀器的相關要求，并利用4πγ 電離室對待測樣品進行了直接測量，測量結果與標準值在不確定允許范圍內保持了很好的一致性，解決了89Sr 核素絕對定值復雜的難題，實現了89Sr 核素的準確、快速測量。