煤田火區溫室氣體通量測量方法研究進展

王海燕教授

(中國礦業大學(北京)，北京 100083)

0 引言

煤火是煤田露頭和淺部區域因煤層自燃和其他外部因素引發產生的一種自然災害。煤火多發生在中國、印度、美國、澳大利亞、印度尼西亞、委內瑞拉、南非、俄羅斯、克羅地亞等國家。煤火的發生主要由自燃和人為因素引起，大多數的地下煤火是由于不規范采煤造成的。由于采礦不規范，造成地表發生破壞，空氣通過裂縫進入煤層與煤長期接觸發生反應并釋放熱量。隨著熱量的集聚，當溫度超過80°C，煤層開始發生自燃。煤田自燃通過孔裂隙、導氣孔向空氣中排放數量可觀的CO、CO、CH、NO、HS等物質，加劇火區所在地的大氣污染。由于地下煤損失導致地面沉降，植被退化，對當地土壤環境、生態環境與人類健康也造成極大危害。CO為煤火煙氣主要成分，大概占煤火煙氣質量分數的26%。在中國，大約3%的CO來自地下煤火，在內蒙烏海火區，大概每年因地下煤火消耗200 000t煤，等同于釋放600 000t CO。溫室氣體濃度的增加造成全球變暖已成為全世界關注的焦點。

煤田火區溫室氣體的排放受很多因素影響，如當地煤質、地質條件、氣候條件、地表介質特點、晝夜溫差、風速等，造成排放通量測量難度較大。國內外學者采用不同方法對煤田火區溫室氣體的排放進行測量估計，煤燃燒量、能量釋放量、溫室氣體排放量是3個主要檢測參數。檢測氣體排放量的方法可分為直接檢測法和間接檢測法。由于受當地條件、設備精度的限制，測量結果有很大的不確定性，而大多研究受研究條件的限制只著眼于其中1種或2種檢測方法，其結果存在很多差異。而科學有效的檢測結果將會對氣體排放對環境的影響評估、排放規律研究、排放清單和減排措施制定等產生重大影響。

因此，筆者對近幾年地下煤火溫室氣體排放的檢測方法進行歸納整理，對比分析不同檢測方法的原理、優缺點和適用情況，以期為科學選擇煤田火區溫室氣體排放檢測方法提供依據。

1 直接檢測法

直接檢測法適用于小范圍且可控的火區，是現場直接測量或者根據經驗公式估算火區內的氣體濃度、流速，進而得出某一點或者某一區域的氣體排放通量。具體包括流速檢測法，土壤濃度廓線法、箱室法、空氣動力學法。

1.1 流速檢測法

煤火產生的氣體排放主要通過2種方式：裂縫以及導氣孔處的平流；通過土壤和上覆巖石的擴散和對流。其中，通過裂縫以及導氣孔的排放是主要方式。裂縫以及導氣孔處被檢測氣體的排放量計算公式為：

E

=

C

Av

(1)

式中：

v

—氣體的流速，m·s；

A

—裂縫或者導氣孔的面積，m；

C

—檢測氣體的濃度，kg·s。其中

v

的確定是一個難點，因為裂縫處的氣體速度比較小，且容易受地表風速影響，因此對設備的精度要求比較高。一般檢測方法有如下幾種：

1.1.1 S-型皮托管檢測

煤火區域裂縫以及導氣孔上方的流速一般采用S-型皮托管檢測。測頭上有2個方向相反的開口，2個開口截面互相平行，測量時正對氣流來向的開口稱為全壓孔，背向氣流來向的開口稱為靜壓孔，如圖1。測得的全壓和靜壓分別由2根引出導管送至微壓計，通過微壓計測得差壓值。

圖1 S-型皮托管示意圖Fig.1 Schematic diagram of the S-type Pitot tube

根據伯努利方程，S-型皮托管的速度測量公式：

(2)

式中：

u

—S-型皮托管測點處的速度，m·s；

α

—校準系數，修正流體滯止過程中能量損失造成的差異；1-

φ

—壓縮影響系數，用于修正測量可壓縮流體壓縮性帶來的影響；

ρ

—氣體的密度，kg·m；

P

、

P

—全壓和靜壓，Pa。

Hower等采用S-型皮托管測得Truman Shepherd火區導氣孔的流速在一定時間范圍內的流速在0.48～2.58m·s之間。

1.1.2 VOC視頻法

Ide和Orr采用VOC視頻相機記錄煤火氣體的運動軌跡，圖2中橫線距離為0.305m，每張圖片的時間間隔為0.033s，根據圖片間隔時長以及箭頭的移動距離計算出氣體的垂向流速為1.66m·s。最后根據煙氣的溫度變化范圍，計算出煙氣密度，最后得出導氣孔的排放通量為每年8 125t。但是在流速較小的區域，依然比較難確定羽流的運動軌跡。

圖2 使用VOC攝像機拍攝的裂縫處煙氣的靜止圖片Fig.2 Still frames from footage of the exhaust gas plume recorded at a fissure using a VOC camera

1.1.3 公式近似法

外界氣體通過上覆巖石破碎帶進入燃燒區域，由于內外溫差產生的火風壓致使氣體從裂縫中排出，其簡化的自然對流煙囪模型，如圖3。

圖3 簡化的自然對流煙囪Fig.3 Simplified natural convection chimney

環境溫度為

T

、壓力為

P

、密度為

ρ

的空氣在火風壓的作用下，沿巖石破碎帶進入距離裂縫(煙囪)為

L

的燃燒區域，空氣與煤反應產生的煙氣，經高度為

H

、孔徑為

d

并有許多類似肘節的煙囪排出。假設煤火煙氣與煙囪沒有熱交換，始終保持溫度

T

，并由此計算煙氣的密度

ρ

。外界空氣途經巖石破碎帶以及燃燒區域受到的阻力相比火風壓比較小，可忽略不計。因此，總阻力為煙氣從燃燒區域逸出經過裂縫排出所受的阻力，假設煙囪中的火風壓與總阻力平衡，即得到出氣孔的煙氣流速。

(3)

式中：

λ

—Darcy-Weisbach摩擦常數；

d

—裂縫水力直徑，m；

n

—裂縫區域中的彎頭數；

ρ

—煙氣密度，kg·m；

ρ

—空氣密度，kg·m；

H

—煙囪高度，m；

L

—燃燒區域距離煙囪的長度，m;

g

—重力加速度，取值9.8m·s。

通過現場粗略估算式(3)中的變量，可以估算出裂縫處的煙氣風速。Ide和Orr給定參數的取值范圍，得出氣體流速的平均值為1.64m·s，標準偏差為0.28m·s。從而得出CO排放量的平均值為1 616t·yr，標準偏差為350t·yr。該方法比較難獲得測量式(3)中各個參數，如燃燒區域距離裂縫處的距離。此外，因只假設了一條向上的裂縫(煙囪)，而實際火區有許多條通氣孔，因而導致檢測得到的數據偏差比較大。

Zeng等估算鉆孔處煤火尾氣的流速(如圖4)，其計算原理與式(3)相似。根據氣體的溫度

t

以及外界氣體的變化，可以估算煤火氣體的流速。由于溫度差異產生的壓差為：

圖4 大泉湖煤火區鉆孔氣體排放通量的檢測Fig. 4 Measuring gas emissions from a borehole in the Daquanhu coal fire zone

(4)

在氣流為湍流時，煤火尾氣的壓力損失為：

(5)

假設溫差引起的壓力與所受的阻力相等，可得:

(6)

式中：

t

—煙氣的溫度，℃；

t

—外界空氣的溫度，℃；

S

—鉆孔的面積，m；Δ

Z

—鉆孔的長度，m；

U

—鉆孔的周長，m;

a

—阻力系數，N·s·m。

由式(6)可以看出氣體的流速隨著外界溫度的變化而變化，Zeng等檢測到鉆孔處的溫度變化范圍為-8～6℃，煙氣流量的變化范圍為：0.001 4～0.001 5m·s。

1.2 土壤濃度廓線法

土壤濃度廓線法假定土壤水平方向濃度均一，測試土壤不同深度的溫室氣體濃度，通過兩點間的濃度變化估算近地表某一時間點的氣體排放通量，其相應的公式為：

(7)

D

的確定是一個難點，因地表氣體容易受大氣壓力、溫度以及風速的影響。在風速均勻的條件下，可以采用如下經驗公式確定土壤中的擴散系數：

(8)

式中：

D

—檢測氣體在土壤中的擴散系數，m·s；

φ

—上覆介質的孔隙度；

μ

、

ν

—經驗常數。通過實驗擬合得出

μ

=0.05以及ν=1.4。在地表存在風速的條件下，受地表壓力波動的影響，地表氣體的彌散效應會增加，氣體的擴散系數隨之增加，地表氣體擴散系數與地表摩擦風速成線性變化，但是土壤內部擴散系數與近地表摩擦風速的關系比較難確定。因為需要在地表以下布置探頭或者管線，因此會對地表環境造成一定破壞，而且當氣體排放量較小時，對傳感器的精度要求較高。該方法不適用于地表溫度較高的區域。

1.3 箱室法

煤層自燃釋放的氣體產物在壓力、浮力等作用下經煤層及上覆巖土介質的斷層、節理、裂隙、孔隙、微裂隙和微細管等多重途徑排放或滲透至土壤。雖然地表沒有明顯特征，但氣體依然通過上覆巖層中存在的微裂縫滲流到地表，并通過擴散的方式釋放到大氣中。氣體在土壤中的擴散速度非常小，難以通過設備直接檢測得到。目前，對煤火區域地表沒有明顯裂縫的區域主要采用箱室法進行檢測。箱室法檢測分為動態箱室法和靜態箱室法。靜態箱室法是每隔一段時間從一個密閉容器中抽取一定樣本，估算單位時間內氣體濃度變化，以此來計算通量，計算公式如下。

(9)

式中：

V

—密閉氣室的體積，m；

s

—氣室的底面積，m。氣室內的氣體需混合均勻，直到?

C

/?

t

呈線性增加。該方法的優點是準確度相對較高，對傳感器測定精度要求低，且可以同時分析CO、CO和CH等多種氣體。缺點：土—氣交接處因密封不嚴容易受外界大氣壓、溫度以及風速變化的影響；不能連續觀測，而且往往需配合氣相色譜使用。

動態箱室法是一個兩端與大氣相通的開放式氣室，用合適的流量平穩的通過氣室，進出口流速保持一致，根據進出口的濃度差計算被測土壤的氣體排放通量，如圖5。計算公式為：

圖5 開放式動態箱室法測量模型Fig.5 Measurement model of the dynamic open flux chamber

(10)

式中：

Q

—箱室內氣體的流速，m·s；

C

o()—出口處的濃度，kg·m；

C

i()—進口處的濃度，kg·m。

該方法可以保持檢測點處于自然狀態，適用于長期連續監測，也比較適用于地下煤火劇烈、溫室氣體排放量較大的區域，但對于溫室氣體釋放排放較小的區域，傳感器精度要求較高。氣室內氣體的流量控制也非常關鍵，當流量較小時，通量容易被低估；當流量較大時，土壤中的氣體受地表氣壓變化被“吸”出來，造成通量偏高。Carras通過將檢測的地表區域分為地表區域破壞嚴重區域、地表破壞比較小但發生自燃的區域和復墾區域，得到各個區域的CO排放量范圍分別為33～936、0～17.5和0～2.4 mg·s·m。Mohalik檢測到地表溫度在63～133℃之間，并將檢測地表區域分為中溫區域(130℃左右)和低溫區域(60℃)，得到區域的CO和CH的排放量分別為75.02～286.03g·s·m和40.39～41.49 g·s·m。

1.4 微氣象學方法

微氣象學法是通過測量近地層風速、溫度、濕度等湍流參數和被測氣體濃度來計算氣體的交換通量的微型化氣象測定方法。該方法要求氣墊面均一，即測量地平坦，沒有大的障礙物。測量溫室氣體通量的微氣象學方法主要有空氣動力學法、渦度相關法、質量平衡法、能量平衡法、逆擴散技術等。

1.4.1 空氣動力學方法

該方法用于裂縫以及火源點上方氣體通量的檢測。其基本假設為：大氣水平濃度相等，在近地層中能量或物質的輸送與其物理屬性的梯度成正比，其比例系數(即湍流擴散系數)受大氣層結條件、氣流垂直切變等湍流外因參數的影響。向上輸送的通氣量計算公式為：

(11)

θ

=

T

(1000/

P

)(/)

式中：

F

—被觀測氣體向上輸送的通量密度，

kg·m·s；

ρ

—觀測高度處空氣的密度，kg·m；

k

—觀測氣體在觀測高度處的湍流擴散系數；

c

—被觀測氣體的質量濃度，kg·m；

C

—空氣比熱，取值為1 005 J·kg·K；

Φ

—大氣穩定度調整系數；

U

—摩擦風速，m·s;

Z

—地面粗糙度長，m;

Z

—觀測高度，m;

θ

—絕對溫度、大氣壓、空氣比熱相關的函數；

R

—空氣氣體常數，取值為287.06 J·kg·K；

T

—絕對溫度，K；

P

—大氣壓強，Pa。

采用通量估算模型，采集不同高度的溫度、氣壓、水平風速和CO濃度數據，可以粗略估計某一高度流經的氣體通量。該方法對傳感器的精度要求較高，根據風速垂直梯度變化推算被測氣體通量，計算結果偏差較大。陳曉坤等測得神府礦區活雞兔火區地表1.5m處CO和CH排放通量的變化范圍分別為3.88～30.46、0.12～1.36mg·m·s。劉生根等以內蒙古自治區烏海市烏達區為例，對地表以上3.5m處檢測CO的排放通量，其通量變化范圍為4～14 mg·m·s。

1.4.2 渦度相關法

渦度相關法是微氣象學家和生態學家公認的確定植被—大氣間CO通量交換的經典方法，但尚未應用在煤田火區溫室氣體通量的檢測。其基本假設為：下墊面和儀器之間沒有任何的匯和源，下墊面水平均質并且有足夠的風浪區。計算公式為：

(12)

式中：

w

'—溫室氣體垂向風速脈動，m·s；

c

'—溫室氣體的濃度脈動，kg·m；

該方法與空氣動力學方法比較，所需理論假設少，不需要經驗參數，所需數據全部基于實際測量。該方法也存在一定缺陷，如該方法要求氣墊面平坦，但是煤田火區一般位于山區地帶，地形復雜；晚上風速比較小，大氣湍流效果較弱，影響觀測效果；數據處理比較復雜等。

2 間接檢測法

直接檢測法雖然可以比較準確計算某一火區的溫室氣體排放量，但測量耗費大量的人力、物力，且難以實現對整個煤火燃燒比較劇烈區域的測量。間接檢測法是比較經濟的方法，根據當地煤質估算煤的燃燒量，進而計算得出煤燃燒釋放出的溫室氣體量。間接檢測法主要有機載熱成像法、遙感測試法、地面沉降法及數據調查法。

2.1 機載熱成像法

機載熱成像法可以方便檢測煤田火區的燃燒程度和范圍，適用于人員不能靠近的區域。使用搭載紅外成像儀的無人機對火區地面紅外進行拍照，獲取高分辨率熱紅外遙感圖像，如圖6。通過使用Stefan-Boltzmann定律得到近地表平均熱通量：

圖6 美國韋爾奇火區TIR相片Fig.6 FLIR TIR image of the Welch Ranch coal fire

(13)

式中：

M

—輻射通量密度，W·m；

ε

—發射率；

σ

—Stefan-Boltzmann常數，為5.669 7×10W·m·K；

T

—紅外遙感圖像的溫度，K；

T

—平均背景溫度，K。

假設只有一半熱量可以檢測到，另一半熱量消耗在地表以下。輻射通量值乘系數2估算總的熱通量值。根據當地煤的燃燒熱值得出每天燃燒煤的總量。已知煤的碳含量為54%，及燃燒產物中CO、CH、CO的比值大概為225:2:1。據此可以估算每天燃燒產生的CO、CH以及CO量。Engle等采用該方法得出美國韋爾奇火區CO和CH釋放量分別為3.5～4.1 t·d和11～13 kg·d。

2.2 熱遙感測試法

基于在熱衛星傳感器上觀測到的光譜輻射和熱量釋放的線性關系，可以得到火區地表熱量釋放總量，如圖7。該關系通過分析多個溫度小于600K且面積超過1 000m的火災場景中的能量釋放和光譜輻射擬合得出，最后基于煤火輻射能量估算煤的燃燒量。實例研究表明，汝旗溝煤田和烏達煤田的燃煤量分別約為117 000t和51 000t。由于地下煤火處于動態變化中，氣體排放受外界風速、溫度以及裂縫變化等因素的影響。此外，地下煤火的深度也會影響地表的溫度分布，至于地表裂縫不明顯的區域，其熱量很難通過熱傳導到達地面，因此通過遙感測試法估算得到的溫室氣體排放量往往偏低。

圖7 烏達火區熱異常分布圖Fig.7 Thermal anomaly maps in Wuda coal fire

2.3 地面沉降法

假設地面上覆介質受自身重量的影響，可以發生彈性形變。在一段時間內對火區地表的形變量進行測量，并進行插值計算得出地表形變等高線圖。對等高線圖劃分網格區域，計算每個網格區域的形變體積，最后計算出整個地表的形變體積。假設形變體積恰恰是某一時期內煤燃燒的體積量，根據煤的密度計算得出煤的質量。根據簡化的煤燃燒方程式得出某一時間段內釋放的CO量。Ide等測量了San Juan Basin火區7個月的地表下沉深度，并通過數據插值得到地表形變等高線圖(如圖8)，計算得到每年因燃燒損失的煤量為249t，并根據簡化的化學方程式得到每年釋放的CO量為849t。該方法會低估檢測區域產生的CO量，因為地表總會存在空隙以供給地下煤火需用的O，而不是完全嚴實的狀態。其次，因為燃燒可能經歷很長的時間，地表才可能發生下沉，在一段時間內發生測得的沉降值可能會偏高。

圖8 San Juan Basin火區7個月的地表形變等高線圖Fig.8 A contour map of the surface deformation that occurred over a 7-month period in San Juan Basin coal fire

2 CH+2.45 (O+3.76 N)→2 CO+0.9 HO (gas)+9.212 N

2.4 數據調查法

該方法基于以下幾個主要原則：盡可能廣泛咨詢當地技術人員火區每年或者每月的煤損失量；鉆孔取樣確定地下煤火是否處于燃燒狀態；檢查地表映射的煤火范圍是否與地表熱異常模式一致；燃煤電廠中的煤在均勻條件下完全燃燒，會釋放多少溫室氣體；根據燃燒程度的校正系數對調查得到的數據進行校正，燃燒程度與通風狀況以及上覆巖層的裂縫分布狀況有關；利用熱遙感數據分析得到的煤燃燒量與調查結果做比較。

根據數據調查獲得的年燃燒煤總量、碳含量、CH的溫室氣體效應系數，得出當地火區每年釋放的等效CO量。通過對新疆煤田火區的數據調查，計算得新疆煤田火區每年釋放的等效CO量為39 000 000t。該方法可能過高估計CO的排放量，因為該方法是假設CO是完全燃燒產生的，但地下煤火大多處于通氣狀況不良的條件下，因而是不完全燃燒，其CO的產生量小于完全燃燒時的產生量。

3 存在問題及展望

溫室氣體通量測量技術已經應用于世界各地煤田火區CO排放量的估算(見下表)，雖然取得了一定進展，但在檢測方法選取以及檢測設備的使用還存在如下缺陷：煤田火區地表溫度較高，裂縫、導氣孔的地表溫度甚至超過300℃，而傳感器的耐受溫度一般為50℃，地表溫室氣體通量檢測受傳感器使用條件的限制只能在地表溫度較低的區域進行測量，而在地表溫度較高的地下煤火典型區域無法進行測量；近地表區域缺乏時間連續性以及多點的檢測，如裂縫、導氣孔處檢測溫室氣體通量的時間往往間隔比較短，并且缺乏夜間檢測數據，不利于研究裂縫、導氣孔處的“呼吸現象”，而且在地表不明顯的區域沒有連續性檢測的研究；距離裂縫、導氣孔上空0～10m區域內，主要采用微氣象學方法檢測，但是煤田火區多位于多山區域，而且氣象復雜多變，氣墊面不均勻，數據修正比較困難；地下煤火CO氣體的來源共有3個，分別為地下煤燃燒，甲烷燃燒，自然形成的生物氣。實際檢測的氣體通量為3個來源的總和，造成對地下實際煤火產生CO量的過高估計，Ide和Orr采用碳同素法估算煤田火區由于煤燃燒釋放的CO量但給出的解算方程不封閉，只能給出大概的取值范圍；間接檢測法基本假設為煤的燃燒效率為100%，不適于地下煤以及煤堆陰燃溫室氣體排放量的估計。

表 不同煤火區域CO2氣體排放通量/排放量估算值Tab. Carbon dioxide emission or emission flux estimation in different coal fire zones

基于此，提出以下改進方案：

(1)改進研發能使用于地下煤火地表溫度高的通量檢測設備，并注重與新技術的結合使用，改進響應時間較慢且精度低的缺陷。

(2)在典型的煤田火區建立多線程、連續性的檢測，特別是對夜間煤田地表溫室氣體排放規律的探究。

(3)在使用微氣象學方法檢測地表以上氣體排放規律時，結合多種數據處理方法對數據進行修正，如采用上界摩擦風速修正法修正強風引起的測量誤差。

(4)結合穩定碳同素法以及分源法探究煙氣CO以及CH的來源。

(5)建立相似性模擬實驗，模擬在不同地質條件、氣象條件、煤質差異等因素下CO在近地表的排放規律，以修正實際火區檢測數據。

4 結論

本文系統介紹近幾年煤田火區溫室氣體排放量的測量方法及原理，分析了現有檢測方法和設備的應用缺陷和存在問題，并提出了相應的改進方案。

(1)直接檢測法雖然局限在小范圍火區內，但檢測精度較高，易于探究地表溫室氣體排放規律。對于裂縫區域，大多使用S-型皮托管檢測氣體的流速；動態箱室法因其操作簡單，可連續性檢測，在煤田火區氣體檢測方面有著更為廣泛的應用，但因氣室“泵效應”和“氣室效應”的影響，設計有一定的技術要求；土壤濃度廓線法操作簡單，不受箱室法“泵效應”以及“氣室效應”的影響，可以獲得真實的測量值，可嘗試應用在煤火區域地表溫室氣體的通量測量，但受傳感器耐受溫度的影響不能應用于地表溫度較高的區域；微氣象法受夜間因湍流交換微弱、氣墊面不均的影響，需對數據做復雜處理。

(2)間接檢測法適用大范圍火區溫室氣體排放量的估算，無人機的使用可以方便獲取煤田火區地表溫度分布和地形狀況。數據調查法可以較快的獲得調查數據，但需配合其他檢測方法，如熱遙感法或機載熱成像法。

(3)實際煤田火區溫室氣體通量設備的開發需考慮地表環境狀態，如耐高溫、響應快、精度高等。其檢測原理應注重與其他學科知識的結合提高數據處理的準確度和便捷性。同位素法的應用以及通過實驗模擬對檢測數據的修正可以提高對溫室氣體排放量的合理估計。