基于法布里-珀羅干涉儀的窄帶寬激光脈沖產生及其應用

楊域博，陸浩宇，張文凱

(北京師范大學 物理學系 應用光學北京市重點實驗室，北京 100875)

法布里-珀羅干涉儀(F-P干涉儀)是一種重要的光學儀器，其主要原理是多光束干涉. 由于F-P干涉儀內部是諧振腔結構(F-P腔)，當入射光的頻率滿足其共振條件時，透射頻譜會出現很高的峰值. F-P干涉儀被廣泛應用在通信、激光和光譜學領域，用于精確測量和控制光的頻率和波長. 在實際應用中，F-P干涉儀能夠產生十分狹窄、邊緣清晰并且十分明亮的干涉條紋，并與全黑的背景有效區分開來，因此常被用來搭配CCD攝像裝置和計算機用于研究光譜線超精細結構[1-2]. 此外，F-P干涉儀的原理還可以應用于制造諧振腔和半導體激光器. 本文將簡要介紹F-P干涉儀在飛秒受激拉曼光譜、和頻振動光譜和二維紅外光譜等前沿光譜技術中的應用.

1 F-P干涉儀的基本原理

F-P干涉儀通常由2塊平行放置的平板玻璃構成，2塊玻璃相對的內表面都具有高反射率. 當入射光進入F-P干涉儀中，在2塊平板玻璃之間來回多次反射，當入射光的頻率滿足其共振條件時，透射頻譜會出現很高的峰值，對應很高的透射率. 在實際應用中，由于F-P干涉儀對2塊平板玻璃的平行度要求很高，人們又制造出球面鏡F-P干涉儀，如圖1所示. 球面鏡F-P干涉儀是共焦腔，干涉儀中的平板玻璃使用2塊曲率半徑相同的且在內側鍍有高反射膜的球面鏡代替，兩球面鏡之間的距離即為腔長，大小等于球面鏡的曲率半徑. 為了實現對波長的掃描，將其中一塊球面鏡設置為定鏡，另一塊球面鏡固定在壓電陶瓷上，作為動鏡(隨著電壓的線性變化可以前后移動). 光線進入干涉儀后被反射4 次，最終出射的光滿足諧振條件:4d=kλ，k=1,2,3…其中，d為腔長，λ為光的波長. 當利用電壓驅動壓電陶瓷改變腔長為d′時，滿足諧振條件4d′=kλ′,k=1,2,3…的波長為λ′的光才能出射，而其他波長的光將被相互抵消[3]，實現濾波的效果，從而可以得到特定頻率或波長的信號. 因此，如果讓寬帶的光脈沖信號通過該球面鏡F-P干涉儀，最后出射的脈沖信號是滿足諧振條件的窄帶脈沖.

圖1 球面鏡F-P干涉儀[3]

2 F-P干涉儀的應用

2.1 用于飛秒受激拉曼光譜

拉曼光譜是基于拉曼散射效應的散射光譜，是分析分子振動和轉動的有效工具，可以反映樣品分子結構以及動力學等特征. 隨著激光及非線性光學技術的發展，利用拉曼光譜技術可以測量樣品激發態上的分子振動模式，從而將其與基態進行區分[4]. 飛秒受激拉曼光譜(Femtosecond stimulated Raman spectroscopy,FSRS)是一種前沿的時間分辨振動光譜技術，它將拉曼光譜對分子振動的靈敏度和超快時間分辨技術相結合，可用在飛秒時間分辨率研究分子激發態的結構動力學特征. 例如光合作用體系中的激發態質子傳遞過程通常發生在10 fs～102ps時間尺度上，因此必須使用FSRS等具有飛秒時間分辨率的光譜技術才能有效探測到此過程中分子結構的變化[5].

FSRS的實現需要寬帶飛秒泵浦脈沖和探測脈沖同步的窄帶寬皮秒拉曼泵浦脈沖. 因此，需要利用飛秒激光器產生的飛秒脈沖產生窄帶寬脈沖，常用的方法包括光柵濾波和窄帶寬干擾濾波技術. 然而光柵濾波技術的能量效率較低，窄帶寬干擾濾波技術的調諧范圍小、帶寬大，且容易受到激光損傷. F-P干涉儀對待透過的光具有選擇性，滿足諧振條件的光才能出射，因此利用其制作濾波器. F-P濾波器具有高能量透過率和更小的帶寬，彌補了光柵濾波器和窄帶寬干擾濾波器的劣勢.

F-P濾波器得到的時域脈沖形狀相比光柵濾波器、窄帶寬干擾濾波器得到的脈沖形狀更適合應用于FSRS. 一般來說，光柵濾波器和窄帶寬干擾濾波器得到的脈沖通常是高斯線型(圖2)，但是如果帶寬調節得不夠窄，產生的脈沖信號兩端會出現其他振蕩線型，導致脈沖的線型發生變化，干擾后續的FSRS信號分析.

圖2 光柵濾波器和F-P干涉儀濾波器輸入和 輸出脈沖的時域波形示意圖[6]

實驗和仿真結果如圖3～4所示.

圖3 實驗測量拉曼泵浦和探測脈沖之間的時間延遲對苯的992 cm-1模式的受激拉曼信號的影響比較[6]

圖4 使用本文概述的理論對圖3中的數據進行模擬[6]

可以看出，使用光柵濾波器時拉曼泵浦和探測脈沖之間的時間延遲對譜線形狀也會產生較大影響[圖3(a)和圖4(a)]. F-P濾波器得到的通常是時域不對稱的線型(圖2)，研究發現，帶寬僅影響線型的寬度，并不會影響脈沖的線型. 而且時域非對稱線型可以有效地抑制非共振背景，同時增強信號的強度[圖3(b)和圖4(b)]，拉曼泵浦和探測脈沖之間的時間延遲對譜線形狀產生的影響相對較小[圖3(c)和圖4(c)]. 這對于FSRS實驗來說是非常有利的[6-7].

2.2 用于和頻振動光譜

和頻振動光譜(Sum-frequency generation spectroscopy，SFG)是非線性激光光譜技術[8]，主要用于物質界面和表面的分析. SFG對物質的表界面極為敏感，可以用于探測氣/液、氣/固、液/固、固/固等表界面處分子的振動模式. 大多數光譜學方法研究的是物質體相的光譜，SFG具有獨特的界面選擇性，使得人們可以專門研究界面處的物質的光譜，這促進了表面科學和界面科學的發展[9].

SFG通常使用2束激光脈沖在物質表界面處重疊，其中一束激光為頻率固定的可見光，稱為可見泵浦脈沖;另一束激光為頻率可以調節的紅外光，稱為紅外探測脈沖[10]. 當紅外光的能量被分子吸收之后，能夠實現分子從基態到激發態的躍遷，同時可見光能通過反斯托克斯拉曼過程讓分子向能量更高的受激虛態躍遷. 由于受激虛態的不穩定性，分子又會躍遷回基態，此時將會產生光子，頻率為2種入射光的頻率之和. 發出的光信號具有特定的角度，并且能被探測到，因而通過監測入射光和出射光信號，能夠得到有關物質界面分子振動模式的信息.

在皮秒激光系統中，紅外光光譜帶寬較窄(最常見的為～6 cm-1)，要想獲得完整的光譜，需要讓光束在整個波段范圍內依次進行掃描，該方法稱為掃描SFG技術. 在飛秒激光系統中，飛秒紅外脈沖光譜帶寬較大(～100 fs脈沖對應150～200 cm-1光譜帶寬)，如果光譜范圍完全被紅外脈沖帶寬所覆蓋，則需要進行光譜掃描，該方法稱為寬帶SFG(BB-SFG)技術. 實驗表明，降低可見光窄帶脈沖的帶寬能有效提高BB-SFG光譜的分辨率. 王鴻飛研究組利用同步的飛秒激光器和皮秒激光器分別產生的寬帶飛秒脈沖和窄帶皮秒脈沖，實現了0.6 cm-1的高光譜分辨率[11]. 除此之外，還可以通過使用光柵和狹縫的組合或者F-P標準具來實現，其中F-P標準具相對來說更能節省空間.

圖5為使用F-P標準具降低可見光脈沖帶寬的BB-SFG實驗裝置圖. 通過光參量放大器生成的是寬帶紅外脈沖，通過F-P標準具產生的是窄帶可見皮秒脈沖，這種窄帶可見光脈沖也是時域非對稱的脈沖，能夠有效降低SFG光譜的非共振背景[7].

圖5 BB-SFG系統結構示意圖[7]

為了達到最佳效果，Kim研究組使用了2個F-P標準具來提高光譜分辨率[12]. 使用2個標準具得到的窄帶寬脈沖光譜相對于使用1個標準具得到的光譜來說，干擾顯著降低了[13]. 由圖6可以清楚地看到，使用2個標準具對脈沖信號進行過濾，能有效降低脈沖的帶寬，從而提高SFG光譜的分辨率.

圖6 不使用標準具得到的脈沖信號(黑色)和分別使用1個標準具(紅色)、2個標準具(藍色)過濾后的脈沖信號對比示意圖[12]

2.3 用于二維紅外光譜

量子系統的許多重要性質不能從線性光譜學中推斷出來，而必須用非線性光譜技術來研究. 二維紅外光譜是近幾十年發展起來的三階非線性超快時間分辨光譜技術. 二維紅外光譜圖具有2個光頻率維度，第3個維度則是二維光譜峰的強度. 由于通常使用等高線圖，因此通常展示為二維的光譜圖，該二維光譜圖揭示了激發頻率和探測頻率之間的相關性. 與其他超快光譜方法相比，二維紅外光譜是同時具有高時間分辨率和高光譜分辨率的非線性光譜方法，可用于在飛秒時間尺度上實現各種超快過程. 近年來，二維紅外光譜方法在前沿研究領域得到了廣泛的應用. 二維紅外光譜包含有關研究系統的大量信息，其峰值幅度、位置和線形與系統內部發生的各種過程有關. 二維紅外光譜中沿對角線的峰稱為對角峰，其反映了對應的線性吸收光譜的動態信息. 不在對角線上的峰稱為交叉峰，其出現意味著研究系統的2個對應能級是耦合的，此時，當飛秒激光脈沖泵浦其中一個能級時，另一個能級會做出響應. 這種耦合可能與分子之間的能量轉移、電荷轉移和振動耦合等過程有關. 二維紅外光譜可以觀察分子中不同振動模式之間的相互作用，從中可以獲得有關分子結構、能量轉移或電子轉移的信息. 并且可以提供遠多于一維紅外光譜所能提供的信息. 例如，當1組吸收峰包含許多具有相近振動模式的基團時，可以分辨一維紅外光譜無法分辨的不同振動模式. 因此，二維紅外光譜可以用來更好地區分不同的分子，尤其是結構相似的分子.

目前，對于二維紅外光譜實驗裝置的光學設計，存在多種方法，且每種方法都有其自身的優點和局限性. 最早的二維紅外光譜由Hochstrasser研究組通過燒孔法實現[14]，該方法通過用窄帶泵浦脈沖掃描不同泵浦波長來記錄二維光譜，其本質是具有泵浦波長分辨的泵浦-探測實驗.

基于F-P濾波器的燒孔法二維紅外光譜實驗裝置如圖7所示[15]，首先將1束強而超短(通常為100 fs)的寬帶(約為200 cm-1)紅外激光脈沖[16]分成2束，能量小的光束作為探測光，能量大的光束進入可調F-P濾波器，出射的紅外脈沖從寬帶寬的飛秒光(～150 cm-1，100 fs)變成了窄帶寬的皮秒光(～15 cm-1，1.5 ps). 利用該皮秒光作為泵浦脈沖對樣品進行激發，經過一定時間延遲后再通過寬帶寬的探測脈沖探測樣品被激發后的情況. 經過樣品后，探測脈沖通過光柵分光然后由紅外檢測器探測光強度. 通過掃描泵浦脈沖的波長，可得到特定時間延遲的二維紅外光譜. 再改變時間延遲得到一系列二維紅外光譜，通過分析得到分子振動的演化過程，從而得到有關分子結構和動態變化的信息[17].

圖7 基于F-P濾波器的燒孔法二維紅外光譜 實驗示意圖[15]

在基于F-P濾波器的燒孔法二維紅外光譜實驗中，激發頻率由F-P干涉儀掃描皮秒光的頻率得到(改變加在壓電片上的電壓)，檢測頻率由光柵光譜儀和線陣探測器探測. 因此，最后的二維光譜圖譜沒有由時間抖動引起的相位差[17].

一般來說，相對于傅里葉變換二維紅外光譜，基于F-P濾波器的燒孔法二維紅外光譜是更簡單、更快速的實驗，需要控制的實驗參量也更少，它合適于研究比較慢的動態變化(慢于1 ps). 此外二維紅外光譜技術具有更大的靈活性，例如測量特定的耦合無需掃描完整二維紅外光譜，只需要探測特定的一段泵浦頻率范圍[18].

3 結束語

本文介紹了F-P腔的多光束干涉原理，分析了其產生窄帶寬脈沖從而具有高光譜分辨能力的原因，進而介紹了其在飛秒受激拉曼光譜、和頻振動光譜和二維紅外光譜技術中的應用. F-P干涉儀作為濾波器能夠通過改變壓電陶瓷電壓來改變腔長，調整帶寬產生窄帶寬脈沖，進而提高光譜的分辨率. 相比于光柵濾波器和窄帶寬干擾濾波器，F-P濾波器具有高能量透過率和更小的帶寬. 在飛秒受激拉曼光譜中，F-P濾波器得到的通常是時域不對稱的線型，可以有效抑制非共振背景，同時增強信號的強度. 基于F-P濾波器的燒孔法二維紅外光譜里沒有由時間抖動引起的相位差. 通過對F-P干涉儀原理和應用的介紹，旨在說明其在前沿光譜技術中的重要應用意義，同時也為光學原理的教學和科普工作提供參考. 在當前物理教學中，越發注重知識的應用性和創新性. 希望通過本文的介紹，能為相關物理實驗教學提供啟發.