0Cr17Ni4Cu4Nb不銹鋼析出沉淀相的非線性超聲檢測

顏丙生，聶士杰，湯寶平，劉自然

(1.河南工業大學 機電工程學院，鄭州 450001;2.重慶大學 機械工程學院，重慶 400044)

0Cr17Ni4Cu4Nb不銹鋼是一種馬氏體沉淀硬化不銹鋼，因其具備良好的綜合性能，被廣泛用于制作高強度、耐腐蝕性強的結構件[1-2]。該不銹鋼的強化機理主要為時效強化，經時效處理后，通過析出彌散的沉淀硬化相來獲得良好的力學性能[3]。有研究表明[4-5]，在不同時效溫度下進行時效處理，析出的沉淀相變化會直接影響材料的力學性能，導致不銹鋼的綜合性能可能達不到使用要求。因此需要對不同時效溫度處理下的沉淀相變化進行檢測。目前，常用光學顯微鏡、掃描電鏡、透射電鏡對顯微組織進行觀察、分析，但電鏡技術只是針對試件切片的實驗室表征技術，對試驗環境要求較高且無法實現材料的無損表征[6]。因此發展一種可以有效對時效處理后該鋼析出的沉淀相變化進行表征的檢測方法具有潛在的應用價值。

非線性超聲對材料內部微觀組織變化異常敏感，當單一頻率的超聲波在材料內部傳播時與材料內部微結構相互作用而發生波形畸變，生成二次諧波。通過對二次諧波進行測量，計算得出超聲非線性系數β，進而實現材料的無損評價[7-9]。

近年來，國內外學者已經開展相關研究，對材料內部微觀組織變化與超聲非線性系數之間的關系進行探討。Marino等[10]利用非線性超聲檢測技術對熱老化后9%Cr鐵素體馬氏體不銹鋼進行檢測，研究了位錯等缺陷的變化對超聲非線性系數的影響。Kim等[11]通過開展不同熱處理條件下6061-T6鋁合金的非線性超聲檢測試驗，得到了超聲非線性系數與第二相之間的關系，驗證了超聲非線性系數可有效表征對該合金中第二相的析出變化。李萍等[12]利用非線性超聲檢測技術對在650 ℃經過2，6，10 h敏化處理304奧氏體不銹鋼試件進行評價，探究了該鋼微觀組織變化對超聲非線性系數的影響。

基于上述研究，本文提出采用非線性超聲技術對不同時效溫度處理后的0Cr17Ni4Cu4Nb馬氏體沉淀硬化不銹鋼試件進行檢測，通過測量不同時效處理試件的超聲非線性系數β，得到β的隨時效溫度增加的變化趨勢，同時結合金相分析結果，研究了沉淀相析出量變化對超聲非線性系數的影響。探討了非線性超聲對該鋼析出的沉淀相變化進行表征的可行性。

1 非線性超聲檢測理論

超聲波在固體介質傳播時,能夠呈現出較強的非線性效應,引起傳播中超聲波發生畸變，從而生成帶有大幅度二次諧波信號(頻率為基頻的2倍)成分的非線性超聲信號。Breazeal[13]據此建立了固體介質內的一維非線性超聲波動方程

(1)

式中:ρ0為材料密度;K2、K3分別為二階和三階彈性常數;u為時間t時的振幅;x為超聲波傳播距離。當超聲波為一單頻正弦波時，根據微擾理論對式(1)進行求解，可得

u(x,t)=A1sin(kx-ωt)-

(2)

式中:A1為基波幅值；k為超聲波波數；x為超聲波傳播距離；ω為頻率；β為超聲非線性系數。則二次諧波幅值A2可表示為

(3)

對式(3)整理可得超聲非線性系數β的表達式為

(4)

2 非線性超聲檢測試驗

2.1 試件制作

試驗試件的原始材料為0Cr17Ni4Cu4Nb馬氏體沉淀硬化不銹鋼棒材，其加工工藝為：首先對原始不銹鋼棒材進行固溶處理(1 040 ℃×2 h)，通過機加工(銑、削)得到預設尺寸試件，然后在不同時效溫度下進行時效處理，其中，時效溫度分別為440 ℃、460 ℃、480 ℃、520 ℃、560 ℃、620 ℃，時效時間均為6 h。在時效處理后使用金相砂紙對試件逐級打磨并在磨拋機上進行拋光處理得到試驗試件。其中，所有試件均從同一根直徑為18 mm 棒材上截取以降低試件之間的差異性。由于試件端面加工面積較小，整個加工過程耗時較短，銑、削頭與試件間雖然存在高溫但不會對檢測結果造成影響。此外，所有試件均在同一電阻爐內進行熱處理，以減少試驗條件的干擾。制作的試件直徑為18 mm，長度為25 mm。具體形狀、尺寸如圖1所示。

圖1 0Cr17Ni4Cu4Nb馬氏體沉淀硬化不銹鋼時效處理試件Fig.1 0Cr17Ni4Cu4Nb maraging precipitation hardening stainless steel aging treatment test piece

2.2 檢測系統

圖2為時效處理后0Cr17Ni4Cu4Nb馬氏體沉淀硬化不銹鋼試件的非線性超聲檢測系統，由美國RETIC公司生產的 RAM-5000-SNAP 非線性超聲測試系統發射5 MHz的40周期正弦脈沖信號，經50 Ω阻抗與衰減器后，利用截止頻率為7 MHz的高能低通濾波器濾除高頻干擾后進入中心頻率為5 MHz的超聲縱波探頭激勵5 MHz超聲信號，超聲信號經試件后由中心頻率為10 MHz的超聲縱波探頭進行接收，最后傳輸至示波器與PC機中進行觀察與分析處理。其中，激勵探頭與接收探頭均為OLYMPUS生產的窄頻超聲探頭，型號分別為：A109S和A111S。此外，為了減少儀器產生的諧波干擾，根據超聲波傳播的距離和波速，選用所能容納的不與接收信號重疊的最大周期數,確定本試驗激勵信號周期數為40。試驗中所用耦合劑為能量損失較低的醫用超聲耦合劑。

圖2 非線性超聲檢測系統Fig.2 Non-linear ultrasonic detection system

為保證搭建的非線性超聲檢測系統的可靠性，設計了圖3所示的試驗夾具，其中，夾具的運動機構由滑塊和導軌組成，確保探頭能夠在不同試件尺寸下進行檢測。整個夾具由有機玻璃塊支撐，使裝置更加牢固。壓力傳感器用于調節每次檢測時探頭與試件之間所受壓力不變，三抓卡盤與軸承基座對中以保證發射探頭與接收探頭保持在同一直線上。

圖3 試驗夾具Fig.3 Test fixture

圖4為非線性超聲檢測接收信號的時域波形與頻譜，為使測量結果更加準確，對信號進行加Hanning窗處理以減少能量泄露。從接收信號的時域圖中來看，接收到的信號較為穩定仍為正弦信號，周期數為40。從接收信號頻譜中可以準確觀察到基波幅值(5 MHz處)與二次諧波幅值(10 MHz處)，且二者相差了幾個數量級。頻譜中實線與虛線分別對應左、右縱坐標。

(a) 接收信號時域波形

3 試驗結果與分析

3.1 時效溫度對超聲非線性系數的影響

將測量得到的不同時效處理溫度試件的基波幅值與二次諧波幅值按式(4)進行計算得到相對超聲非線性系數β′，取440 ℃時效處理試件的相對超聲非線性系數為β0并將其設為1，將各試件的β′進行歸一化處理得到歸一化后的相對超聲非線性系數β′/β0隨著時效處理溫度改變的變化規律，如圖5所示。其中，圖中所有數據均為3次測量結果的平均值。

圖5 歸一化超聲非線性系數隨時效溫度的變化規律Fig.5 Normalized ultrasonic nonlinear coefficients change with time-dependent temperature

由圖5可知，在440 ℃～620 ℃時效溫度下進行時效處理時，雖然480 ℃與620 ℃時有略微下降，但是隨著時效溫度的不斷升高，歸一化后的相對超聲非線性系數整體呈上升趨勢，說明時效處理溫度會直接影響超聲非線性系數的大小。

3.2 不同時效溫度處理試件的微觀觀察試驗與硬度測量

為了從材料內部微觀結構變化上驗證超聲非線性系數的變化規律，對不同時效溫度處理試件進行了微觀觀察試驗，首先對試件進行再次拋光及侵蝕處理，其中侵蝕處理為在由1 g CuCl2、3.5 g FeCl2、50 ml鹽酸、2.5 ml硝酸、50 ml水、50 ml酒精配制的溶液中進行侵蝕，侵蝕時長為60 s。然后使用光學顯微鏡對不同時效溫度試件微觀組織變化進行顯微觀察，其中，光學顯微鏡放大倍數為×1 000，顯微觀察結果如圖6所示。圖6(a)～(f)分別為試件在440 ℃、460 ℃、480 ℃、520 ℃、560 ℃、620 ℃時效溫度下的顯微組織圖，從圖6中可以清晰地看到馬氏體組織中析出的黑點即沉淀相的變化情況(圖中白色圈內為代表)，440 ℃時馬氏體基體內部開始析出沉淀相，但析出量較少，在圖中幾乎觀察不到(圖6(a))，但隨著時效溫度不斷升高，沉淀相的析出量逐漸增大(圖6(a)～(e))，至620 ℃時，沉淀相發生聚集長大使析出量最大(圖6(f))。需要說明的是由于不是同一試件，觀察結果雖然存在一定分散性，但不影響觀察結果。

(a) 440 ℃

研究表明該不銹鋼在不同時效溫度處理下硬度也會發生改變，其根本原因是該鋼內部微觀組織發生了變化，所以通過硬度測量可從側面說明時效處理結果與微觀觀察結果是否準確，圖7為不同時效處理溫度下試件的硬度變化曲線，結合圖6可知，440 ℃～460 ℃時效時，組織中開始析出彌散細小的沉淀相(富銅相、NbC相)，其析出量隨著時效溫度的提高而增加。此時富銅相與基體共格，引起點陣畸變，導致硬度升高；在460 ℃～620 ℃ 范圍內，合金進入過時效階段，隨著時效溫度升高，共格富銅相發生轉變并逐漸粗化，且伴隨著固溶體軟化等因素，導致硬度逐漸降低(不會影響到超聲非線性系數)。硬度隨時效溫度升高的變化趨勢與李許明和王劍星等的結果一致，從側面可說明時效處理以及微觀觀察結果是準確的。

圖7 不同時效處理溫度下試件的硬度變化曲線Fig.7 Curves of hardness change of specimens under different aging treatment temperatures

綜上，結合微觀觀察結果與前文所述超聲非線性變化趨勢，可知超聲非線性系數與0Cr17Ni4Cu4Nb不銹鋼經時效處理后析出的沉淀相間存在密切聯系，隨著時效溫度升高，該鋼內部組織中沉淀相析出量逐漸增大進而導致超聲非線性系數不斷增大，而在480 ℃、620 ℃時，超聲非線性系數略微降低，原因可能與在此溫度下位錯密度可能發生改變也可能是測量誤差所致，但這不影響超聲非線性系數隨時效溫度升高，整體呈上升的變化趨勢，說明非線性超聲可以對該鋼在不同時效溫度處理后內部析出的沉淀相變化情況進行評價。

4 結 論

搭建了時效處理后的0Cr17Ni4Cu4Nb馬氏體沉淀硬化不銹鋼非線性超聲檢測系統，采用非線性超聲縱波法對不同時效溫度處理后的試件進行檢測，得到了超聲非線性系數β隨著時效溫度不斷升高，總體呈上升的趨勢，對試件的金相分析結果表明，在440～620 ℃時，隨著溫度增加，該鋼內部組織中沉淀相的析出量不斷增大，至620 ℃時最大。硬度測量結果進一步驗證了微觀觀察實驗結果是準確的。結合非線性超聲檢測結果與微觀觀察結果，分析認為：沉淀相的變化是導致超聲非線性系數不斷增大的原因，充分說明超聲非線性系數β對析出的沉淀相變化非常敏感，可以采用非線性超聲檢測技術對0Cr17Ni4Cu4Nb馬氏體沉淀硬化鋼時效處理后析出的沉淀相的變化進行表征。