任鵬杰, 尉 鵬*, 趙 森, 李 娟, 張博雅, 胡京南, 曹軍驥
1.中國環境科學研究院大氣環境研究所, 北京 100012
2.合肥市氣象局, 安徽 合肥 230041
3.中國科學院地球環境研究所, 陜西 西安 710061
近年來我國多次出現大范圍的重污染天氣[1],對人類生產生活[2-3]、交通運輸[4]及全球變化[5-6]等產生了重大影響. 以PM2.5為主的污染物是霾污染形成的重要因素,PM2.5能通過呼吸道進入肺泡,從而危害人體健康[3].
區域性污染可能擴散至周邊地區,同時通過遠距離傳輸到其他區域[7]. 近年來,國內外眾多學者對PM2.5污染的中遠距離傳輸進行了研究. 污染物的生成、積累和清除過程以及氣溶膠的區域輸送均受大尺度環流形勢的影響[8-9],高壓系統后部的偏南暖平流是穩定的污染物輸送通道[10]. 蘇福慶等[11]對北京市外來污染物的分析中引入了輸送通道的概念,指出影響北京市時空穩定的風帶即輸送通道;本地一次污染物的累積、二次污染物的生成和周邊污染物的長距離輸送是北京市發生重污染的重要原因[12]. Streets等[13]利用MODEL-3/CMAQ模型模擬后發現,在穩定的南風作用下,北京市大氣中ρ(PM2.5)有50%~70%的污染來自河北省. 不同高度的污染輸送通道也有差別,鈐偉妙等[14]發現,石家莊市500、1 500 和 3 000 m高度上分別以近距離輸送、遠距離輸送和西北向長距離輸送為主. 段時光等[15]指出位于鄭州市北部的京津冀傳輸通道城市是鄭州市冬季PM2.5的潛在源區. 對于太原市而言,關中地區、汾河谷地是其主要的污染輸送來源[16]. 康暉[17]研究發現,長三角地區污染物的質量濃度與氣團的傳輸路徑相關性較強,區域傳輸使得空氣質量較差區域的空氣質量惡化更明顯. Perrone等[18]發現,地中海東南部長距離輸送對PM2.5和PM1的影響較大.
在天氣分型對空氣污染分布和輸送的影響方面,可將導致京津冀重污染的天氣形勢分為9種,分別為西部高壓前部型、西部冷鋒前部型、高壓后部過渡型、西北高壓前部型、高壓后部邊緣型、高壓場型、西北冷鋒前部型、鞍型場型、高壓南部型[19]. 研究[20-21]發現,北京市多次重污染過程與緯向西風氣流型、高壓脊型這兩種環流配置有關,同時偏南暖濕氣流、低空逆溫層、均壓場等是PM2.5重污染形成的有利條件[22],相對濕度高、風速小、能見度低是PM2.5重污染形成的重要因素[23]. 上海市的上游污染輸送、本地靜穩累積和上游輸送相疊加對應的天氣型分別為冷鋒、高壓后弱氣壓、高壓前弱氣壓,其中高壓前弱氣壓的維持導致了上海市3次持續重污染[24]. TAO等[25]研究表明,貝加爾湖高壓、對流層低層逆溫等原因導致了我國東部持續的重污染. 黃少妮等[26]結合關中地區氣象和顆粒物濃度的監測資料發現,持續的強東風與關中地區的封閉地形造成了該區域的污染. Alam等[27]模擬了巴基斯坦的氣流類型和氣溶膠濃度的時空分布,發現該地區夏季氣溶膠濃度與氣流停留時間相關. 多數學者從輸送通道和天氣分型角度對重污染天氣進行了研究,但其研究區大多為全國、中東部、京津冀、長江三角洲等區域,對關中地區PM2.5重污染的天氣型、輸送特征及偏東風輸送進行分析的研究較為鮮見.
關中地區是人口、教育、旅游、經濟等密集區域,該地區三面環山,地形封閉,易形成嚴重的大氣污染,是生態環境部大氣污染重點監測地區. 該研究以2018年1月關中地區PM2.5污染過程為研究對象,通過對天氣形勢及氣象要素的分析,利用WRF和CAMx模式對關中地區2018年1月12—18日典型偏東風輸送及不利天氣形勢場組合情形下PM2.5污染狀況及輸送來源進行模擬和重點分析研究,以期為關中地區大氣污染來源分析、污染預警及防治提供技術支撐.
PM2.5監測數據來自中國環境監測總站的2018年1月城市小時濃度數據,時間分辨率為1 h. WRF和CAMx數值模式中使用的氣象場數據來自NCEP/NCAR提供的全球格點資料同化再分析數據(https://psl.noaa.gov/data/gridded/data.ncep.reanalysis.html),空間分辨率為2.5°×2.5°,包括2 m氣溫、2 m相對濕度、10 m風速風向、氣壓等要素,時間分辨率為6 h. 用以分析ρ(PM2.5)與氣象要素相關關系的地面氣象要素數據為中國氣象局的MICAPS第一類站點數據(http://www.micaps.cn/MiFun/main),選取2018年1月的逐時氣象觀測數據,包括氣溫、相對濕度、風速、氣壓、能見度等,時間分辨率為1 h.
利用WRF(Weather Research and Forecasting Model)模式模擬關中地區1月12—18日的氣溫、相對濕度、氣壓和風速等氣象要素. WRF模式是美國國家大氣研究中心(NCAR)等機構研制的多尺度數值預報模式,廣泛應用于氣象、環境等領域. 用WRF模式對氣象場數據進行處理并成圖,垂直分辨率為27層,時間分辨率為3 h,WRF模式的參數設置見表1,主要包括模式的格點分辨率、嵌套方案、參數化選擇等,其中參數化方案包括微物理過程、短波輻射方案、長波輻射方案、邊界層方案、陸面過程等.

表1 WRF模式參數設置
該研究利用CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extensions)模式對各城市間PM2.5污染的傳輸關系進行模擬. CAMx是一個光化學網格模型,運用氣象學及數學的方法來模擬大氣中各污染物(臭氧、顆粒物、大氣有毒物質)在大氣中的物理和化學過程以及它們之間的相互影響. CAMx包含總體空氣質量模擬系統的核心組件(排放、氣象、光解反應、地理、空氣質量),氣象輸入由氣象模型(WRF)供給. 排放輸入數據、地形環境等參數也由外部的預處理系統提供. 關中地區和區域外的源排放清單數據采用清華大學的中國多尺度排放清單模型(Multi-resolution Emission Inventory for China,MEIC)(http://www.meicmodel.org)[28-30],分辨率為0.25°×0.25°,按SAPRC07化學機制輸出,排放數據包括電力、工業、民用、交通和農業等5個部門,通過GIS網格化分配并建立適用于CAMx的模型清單. CAMx模型的參數設置見表2.

表2 CAMx模型參數設置
對模擬結果的檢驗采用均方根誤差(Root Mean Square Error,RMSE)和平均絕對誤差(Mean Absolute Error,MAE). RMSE和MAE均用來衡量模擬值與觀測值的偏離程度,其數值越接近0,表示模擬效果越好. 計算公式:
(1)
(2)
式中,xi為觀測值,x0為預測值,n為樣本數.
空氣質量等級劃分依據HJ 633—2012《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》[31],該規定按照AQI值和ρ(PM2.5)將空氣質量等級分為優、良、輕度污染、中度污染、重度污染和嚴重污染6個等級(見表3).

表3 空氣質量等級及對應的ρ(PM2.5)

注:虛線自上而下依次對應空氣質量等級為重度污染、中度污染和良的ρ(PM2.5)上限值. 陰影部分為該研究的研究時段(2018年1月12—18日).
由圖1可見,2018年1月關中地區發生了多次明顯的污染過程. 1月4日前,關中地區各城市均出現了跨年重污染事件,持續時間均在10 d以上,持續時間最長的是西安市,為19 d (2017年12月20日—2018年1月7日);各市在1月6日左右再次達到中度污染;8—9日,各市ρ(PM2.5)日均值均在GB 3095—2012《環境空氣質量標準》中二級標準限值(75 μg/m3)以內(簡稱“達標”),空氣質量為良;從10日開始,各市空氣質量持續惡化,ρ(PM2.5)日均值迅速攀升,于14—15日達到當月峰值,除銅川市外,各市的空氣質量均為重度污染到嚴重污染;10—29日,各市ρ(PM2.5)日均值總體維持在超標(超過GB 3095—2012二級標準限值)狀態(僅銅川市有兩次達標),空氣質量等級均處于輕度污染及以上等級;29日之后,各市ρ(PM2.5)日均值明顯下降,均處于達標狀態,空氣質量明顯好轉.
由圖1可見:咸陽市ρ(PM2.5)日均值在2018年1月14日達到峰值(302 μg/m3);西安市、渭南市、寶雞市均在15日達到峰值,分別為292、222、193 μg/m3;但銅川市不同,其峰值出現在3日(152 μg/m3),15日是其次峰值(142 μg/m3). 各市出現峰值的當日,除銅川市為中度污染、寶雞市為重度污染外,其余3個城市均為嚴重污染. 2018年1月5個城市ρ(PM2.5)日均最高值出現在14日的咸陽市(302 μg/m3),次高值出現在15日的西安市(292 μg/m3);最低值出現在29日的銅川市(24 μg/m3),當日銅川市的空氣質量為優,是2018年1月關中地區空氣質量唯一達到優等級的城市. 就關中地區整體來看,污染較重的城市為咸陽市、西安市和渭南市,其分布在關中地區的中部和東部.
由表4可見,根據關中地區2018年1月污染狀況統計,各市ρ(PM2.5)月均值均高于我國GB 3095—2012二級標準限值,ρ(PM2.5)峰值均高于150 μg/m3,超標率均高于100%,其中咸陽市超標率達302.7%. 關中地區的達標天數比例均不足40%,其中,咸陽市的達標天數比例(12.9%)最小,達標比例最高的是銅川市,但也僅為38.7%. 關中地區的平均達標天數為7.4 d,其中西安市、咸陽市和渭南市的達標天數均未達到平均值. 2018年1月各市均發生2~4次污染過程,其中咸陽市和銅川市的污染次數最多. 關中地區污染累計天數均≥20 d,其中咸陽市達27 d. 各市的單次污染過程最長持續天數均在10 d及以上,持續時間最長的為咸陽市,達20 d. 西安市的污染過程次數最少,但其污染累計天數達 26 d,說明其單次污染持續天數較長;銅川市的污染累計天數最少,但其污染過程次數最多,說明其單次污染持續天數較短.

表4 關中地區2018年1月污染狀況統計
圖2為關中地區2018年1月不同空氣質量等級天數占比. 由圖2可見:各城市輕度污染和中度污染天數占比最大,在45%~65%之間;重度污染和嚴重污染天數占比之和最大的是位于關中地區東部的渭南市,為33%;優良天數最多的是銅川市,達11 d,占比為35%,最少的是咸陽市(4 d),占比為13%. 位于關中地區中東部的西安市、咸陽市和渭南市嚴重污染天數占比均超過了20%,而位于北部的銅川市未出現重度及以上污染,同時也是關中地區中唯一出現空氣質量為優的城市. 位于關中地區西部的寶雞市的污染狀況也相對較輕,其優良天數占比為26%,重度及以上污染天數占比為16%. 綜上,關中地區中銅川市的污染最輕,渭南市的污染最嚴重.
利用WRF對關中地區2018年1月12—18日的氣溫、相對濕度、氣壓和風速進行模擬,表5為模擬值與觀測值的RMSE和MAE. 由表5可見:在對氣溫的模擬上,模擬效果最好的是渭南市,除了銅川市的RMSE為5.82 ℃外,其他均小于4.5 ℃,其中渭南市的最低(3.07 ℃);MAE也均在4.5 ℃以下,最高值出現在銅川市,最低值出現在渭南市. 對于相對濕度來說,模擬的準確度較低,最好和最差的分別出現在渭南市和寶雞市,除了渭南市的MAE為8.82%外,其他均介于10%~20%之間. 對降水過程模擬的不準確性可能造成對相對濕度的低估,但其誤差在正常范圍內. 對氣壓的模擬結果相對較好,其中對西安市的模擬最好,對銅川市的模擬最差. 對風場的模擬結果能夠較好地反映實際風速的變化,除寶雞市外,其他城市RMSE均不超過3.0 m/s,MAE均在2.0 m/s以下,對銅川市風速的模擬效果最好. 綜上,WRF對氣溫、相對濕度、氣壓、風速模擬效果最好的城市分別為渭南市、渭南市、西安市、銅川市.

圖2 關中地區2018年1月不同空氣質量等級天數占比

表5 不同城市WRF模擬氣象要素的模擬效果

圖3 2018年1月關中地區PM2.5來源貢獻率
圖3為2018年1月12—18日關中地區各城市間PM2.5污染傳輸關系. 由圖3可見:各城市間的輸送關系不均衡,寶雞市、咸陽市、西安市均以本地貢獻為主,其本地貢獻率分別為56.72%、45.17%、35.02%;渭南市的本地貢獻率為30.18%,其接收關中地區其他城市及關中地區以外區域的污染輸送占比為69.82%. 銅川市、西安市、渭南市、咸陽市、寶雞市接收位于偏東方向城市污染輸送的占比分別為63.18%、55.42%、48.03%、47.89%、39.94%. 由表4可見:咸陽市、西安市和渭南市的ρ(PM2.5)月均值均超過了120 μg/m3. 西安市向咸陽市以及渭南市向西安市、銅川市的輸送貢獻均較大,其貢獻率分別為18.80%、13.43%、12.79%,運城市和臨汾市向渭南市的輸送貢獻率分別為11.83%、10.34%,咸陽市向寶雞市的輸送貢獻率為7.93%,運城市向銅川市的輸送貢獻率為7.88%,以上輸送方向均為由東向西. 位于關中地區東部的渭南市和銅川市接收關中地區以外區域的污染輸送最多,分別為55.93%和44.26%.
綜上,關中地區污染主要以本地貢獻為主,尤其是寶雞市、咸陽市和西安市;渭南市、西安市、運城市和其他城市是關中地區跨市PM2.5污染輸送的主要來源. 關中地區地形封閉,污染物不易擴散;加之冬季大氣流動性較差,同時偏東風輸送使來自華北、黃淮的污染物輸入關中地區,導致污染物在關中地區內堆積,這是出現上述以本地污染為主、外來污染輸送為輔的污染特征的主要原因.
受天氣系統的演變以及關中地區的地形影響,在2018年1月12—18日重污染發生時,天氣形勢為高壓脊-西南槽的配置,系統性的偏東風攜帶河南省、山西省的污染物經汾河谷地、太行山東側和中條山南麓輸送至關中地區;加之關中地區特殊地形的阻滯作用,最終加重了關中地區的污染. 13—15日西北和黃海處各有一個高壓中心,中心氣壓分別為 1 034 和 1 032 hPa,關中地區處于高壓均壓場,等壓線稀疏;地面風力微弱或維持靜風,少云且無明顯降水,大氣擴散能力差;關中地區以偏東風為主,位于汾河谷地的污染氣團加強后進入關中地區,這種天氣形勢阻礙了污染物的稀釋擴散,為重污染的形成提供了有利條件. 因此,13—15日咸陽市、渭南市和西安市的ρ(PM2.5)污染等級均達到嚴重污染. 16—17日,在甘肅省東部有一個暖低壓,關中地區處于河套倒槽的前部,低壓槽引導大陸高壓南下,關中地區風力增大,大氣擴散能力增強,空氣質量出現短暫好轉,其中銅川市的ρ(PM2.5)污染等級降到了良,此時期關中地區的污染以本地排放為主. 18日之后,隨著氣壓的升高,關中地區再次處于均壓場的控制之下,天氣形勢逐漸轉換為高壓脊-西南槽,風向再次轉為以偏東風為主,來自偏東方向上污染物的傳輸與本地污染物排放的疊加導致了關中地區新一輪的重污染天氣. 結合2.3節的結果,此次重污染期間,受偏東風影響,銅川市和西安市接收位于其偏東方向上的污染輸送超過了50%.

圖4 2018年1月12—18日關中地區氣象要素逐時變化
大氣污染狀況與局地氣象要素的變化密切相關[32],低風、暖濕、低能見度、逆溫等因素是PM2.5重污染形成的重要因素[22-23]. 圖4為2018年1月關中地區污染最嚴重時段(12—18日)的氣溫、相對濕度、氣壓和風速的逐時變化. 由圖4可見:1月12—15日,各市的氣壓在波動中下降,變壓達-16.42 hPa,但大多維持在 1 020 hPa以上;同時出現了輻射增溫(日均溫升高2.8 ℃),正變溫有利于維持邊界層穩定的結構;能見度大多不足6 km,日均相對濕度總體維持在60%以上,高濕條件有利于二次顆粒物的生成和吸濕增長[33],加快了機動車和工業排放的NOx向硝酸鹽的轉化. 此時,高壓中心位于黃海海面,關中地區位于其后部,在西南地區存在一個低壓槽,偏東風將來自東部的污染物吹入關中地區;加之地形封閉,導致污染物積累,空氣質量下降. 16—17日,西南槽北伸,關中地區位于槽前,氣壓達到階段內最低;同時,最高氣溫達到峰值,最低氣溫較前期也有升高;此時,相對濕度在40%以下,相對濕度下降減弱了污染物的吸濕增長,ρ(PM2.5)隨之下降,同時能見度迅速改善到15 km以上. 18日之后,西北部的高壓增強,西南低壓逐漸南退,關中地區再次處于高壓均壓場的控制下,各市的氣壓逐漸升高,相對濕度增加,ρ(PM2.5)上升,能見度迅速轉差.
由表6可見,ρ(PM2.5)變化與氣壓呈顯著負相關,與相對濕度呈正相關. 氣溫與ρ(PM2.5)有一定的滯后相關性,在西安市、寶雞市、咸陽市和渭南市二者表現為滯后負相關,在銅川市二者為滯后正相關,其中,滯后0 h時相關性最顯著的是寶雞市,滯后3 h時相關性最顯著的是西安市和咸陽市,滯后6 h時相關性最顯著的是渭南市和銅川市. 就ρ(PM2.5)與相對濕度而言,滯后0 h時二者相關性最顯著的是寶雞市,滯后3 h時相關性最顯著的是西安市、咸陽市和渭南市,滯后6 h時相關性最顯著的是銅川市. 而對于能見度與ρ(PM2.5),關中地區5個城市均為滯后0 h 時二者相關性最強,相關性均超過0.7 (P<0.01).
ρ(PM2.5)和相對濕度是影響能見度的2個重要因素[34-35]. 由圖5可見:以西安市為例,ρ(PM2.5)與能見度呈顯著負相關,其相關系數為-0.73(P<0.01);相對濕度與能見度也呈負相關. 當能見度不足11 km時,ρ(PM2.5)高于75 μg/m3,相對濕度均高于40%,此時空氣質量為輕度及以上污染等級;當能見度不足6 km時,ρ(PM2.5)高于150 μg/m3,相對濕度多高于70%,此時空氣質量為重度污染到嚴重污染. 總體而言,在ρ(PM2.5)相等的情況下,相對濕度越大,能見度越低. 隨著ρ(PM2.5)的升高、相對濕度的增大,能見度下降的速率減慢.
PM2.5的積累及消散與風速、風向關系密切,風速增大有利于污染物的水平擴散,風速減小有利于污染物的積累[36]. 西安市13—18日的風速風向及ρ(PM2.5)分布如圖6所示,13日關中地區以弱風和靜風為主,大氣擴散能力差,ρ(PM2.5)波動上升;14日,西安市東方為高壓區,西南方有低壓槽活動,由于氣壓梯度的存在,此時西安市以偏東風為主;16日平均風速較14日增加了6 m/s,偏東風將東部的污染物沿太行山東南側帶入關中地區,偏東方向ρ(PM2.5)明顯高于其他方向,其最低值(217 μg/m3)和最高值(355 μg/m3)均高于其他幾日;15—16日,受冷空氣影響,西安市ρ(PM2.5)出現小幅下降;17日之后,西安市再次被偏東風控制,受區域污染輸送的影響,污染物有所累積,致使空氣質量再次惡化,17日17:00的ρ(PM2.5)為37 μg/m3,18日14:00的ρ(PM2.5)為184 μg/m3,增加值約150 μg/m3.

表6 2018年1月12—18日關中地區ρ(PM2.5)與氣象要素的相關系數

圖6 2018年1月13—18日西安市ρ(PM2.5)與風向、風速關系
可見,在此次關中地區PM2.5重污染過程中,偏東風起到了重要作用. 重污染發生時,關中地區北方為大陸高壓,我國西南地區為西南槽,在高壓脊-西南槽的影響下,偏北風受到低槽阻滯,繞過黃土高原及太行山在華北地區逐漸轉換為偏東風. 14—16日和17—18日偏東風沿太行山東側和南側將華北地區的污染物輸入關中地區,其東部地區的ρ(PM2.5)明顯高于其他區域(見圖6),偏東風在此次重污染過程中起到了重要作用. 冬季北部形成大陸高壓,西南地區形成低壓槽,是冬季我國常見的天氣配置[37-40]. 在穩定的大陸高壓和西南槽的長期控制下,關中地區處于高壓底部的均壓場,地面盛行偏東風,造成污染物的聚集和積累[26]. 而大陸高壓、阿留申低壓、冬季風偏北風及西風急流均較強時才有利于我國關中地區和中東部大氣污染物的擴散[41-42].
a) 2018年1月,關中地區共發生4次污染過程,其中3次為偏東風帶來的污染. 2018年1月12—18日的重污染過程中,關中地區位于大陸高壓底部,天氣形勢為高壓脊-西南槽的配置,偏東風沿汾河谷地、太行山東側和中條山南麓將污染物輸送至關中地區,同時受地形阻滯影響,導致關中地區的污染物濃度上升. 總體來看,不利的天氣形勢是關中地區出現重污染的動力因素,暖濕、靜穩、逆溫等氣象條件是其誘發因素,域外污染物輸送疊加本地排放貢獻是其有利條件.
b) 在此次偏東風控制期間,關中地區的ρ(PM2.5)日均值介于103~240 μg/m3之間. 利用WRF對關中地區的氣溫、相對濕度、氣壓和風速的模擬效果均較好. 此次關中地區出現的重污染與天氣系統的演變密切相關,并且與氣象因素存在一定的相關性,其中ρ(PM2.5)與氣溫、相對濕度呈滯后相關. 偏東風輸送是導致關中地區冬季重污染的重要原因.
c) CAMx模擬結果顯示,此次重污染期間,關中地區的PM2.5污染輸送關系不均衡. 寶雞市、咸陽市、西安市均以本地貢獻為主,其中寶雞市的本地貢獻率高達56.72%,而渭南市接收關中其他城市及關中地區以外區域污染輸送占69.82%. 銅川市和西安市接收其偏東方向上的污染輸送占50%以上. 在跨市傳輸上,由偏東向西的輸送貢獻率均超過了10%,主要貢獻源為渭南市、西安市和運城市. 對渭南市和銅川市來說,除本地貢獻外,外來輸送貢獻率分別達55.93%和44.26%.