煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展研究進(jìn)展

黃東，李文軍，喬麗娟，鐘登杰，李天宇

(1.重慶理工大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，重慶 400054；2.華北科技學(xué)院 環(huán)境工程學(xué)院，河北 廊坊 065201；3.義馬煤業(yè)綜能新能源有限責(zé)任公司，河南 義馬 472300)

煤炭地下氣化(Underground Coal Gasification，UCG)作為常規(guī)煤開(kāi)采利用技術(shù)的補(bǔ)充，具有安全性高、效益高、污染少等優(yōu)勢(shì)[1]，是煤炭無(wú)害化開(kāi)采的重點(diǎn)和技術(shù)創(chuàng)新戰(zhàn)略方向。煤炭地下氣化不僅可用于深部煤層和難開(kāi)采煤層的開(kāi)發(fā)與利用，也可回收礦井遺棄的煤炭資源。地下氣化產(chǎn)生的煤氣主要以H2和CO為主，不僅可作為清潔燃料，還可以作為化工原料或用于提取純氫[2-4]，有著明顯的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益，是我國(guó)煤炭資源清潔高效利用的重要領(lǐng)域。

UCG技術(shù)經(jīng)過(guò)世界多國(guó)的理論和實(shí)踐研究，取得了矚目的成就[5-6]。由于煤炭地下氣化的復(fù)雜性，如何實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期穩(wěn)定性生產(chǎn)和商業(yè)化開(kāi)發(fā)仍需進(jìn)一步研究與完善。燃空區(qū)擴(kuò)展被認(rèn)為是影響UCG性能的重要現(xiàn)象之一[7]，是UCG工藝穩(wěn)定性控制的關(guān)鍵。燃空區(qū)是煤層經(jīng)氣化消耗后形成的區(qū)域，由燃空區(qū)底部的灰渣，燃空區(qū)頂部以及兩者之間的空隙區(qū)域組成[8]。多年來(lái)，國(guó)內(nèi)外的研究者對(duì)煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展進(jìn)行了大量的研究[9-13]，探索燃空區(qū)擴(kuò)展的影響因素，通過(guò)燃空區(qū)擴(kuò)展建立了各種不同的模型，使得燃空區(qū)擴(kuò)展體系不斷完善，為煤炭地下氣化的發(fā)展做出重大貢獻(xiàn)。系統(tǒng)歸納煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展模型有利于進(jìn)一步豐富燃空區(qū)擴(kuò)展理論。

基于此，筆者在總結(jié)煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展研究現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，分析燃空區(qū)擴(kuò)展機(jī)制以及影響因素，歸納燃空區(qū)擴(kuò)展物理模型和數(shù)學(xué)模型以及燃空區(qū)監(jiān)測(cè)技術(shù)，并對(duì)未來(lái)的研究方向進(jìn)行展望，以期為煤炭地下氣化早日實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化提供相應(yīng)的參考。

1 煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展機(jī)制

煤炭地下氣化是煤炭原位轉(zhuǎn)化產(chǎn)生可燃性氣體的過(guò)程[2,14-15]，其過(guò)程是復(fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程，其中涉及多相化學(xué)反應(yīng)、流體流動(dòng)、傳熱傳質(zhì)等問(wèn)題[16-17]?；瘜W(xué)反應(yīng)和熱機(jī)械破壞被認(rèn)為是煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展的兩種主要機(jī)制。

對(duì)于煤炭地下氣化，無(wú)論是有井式還是無(wú)井式，都需要有注入井和生產(chǎn)井，并在地下煤層中連通構(gòu)建成氣化爐，氣化劑以受控方式點(diǎn)燃煤層[16,18]。在燃燒氣化的高溫下，氣化爐上方及兩側(cè)的煤炭不斷被燃燒和熱轉(zhuǎn)化并發(fā)生相應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)。隨著反應(yīng)的進(jìn)行和煤炭的消耗，在注入點(diǎn)附近形成地下燃空區(qū)。圖1是煤炭地下氣化過(guò)程示意圖。UCG氣化過(guò)程主要在氣固兩相界面進(jìn)行，按照化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)弱程度沿軸向可分為氧化區(qū)、還原區(qū)和干餾干燥區(qū)，各反應(yīng)區(qū)主要發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)如下[19]：

氧化區(qū)：

(1)

(2)

還原區(qū)：

(3)

(4)

(5)

干餾干燥區(qū)：

(6)

隨著UCG燃空區(qū)內(nèi)溫度的升高，煤氣在燃空區(qū)內(nèi)擴(kuò)散并不斷流動(dòng)，煤層在熱應(yīng)力作用下產(chǎn)生大量的裂隙。在地應(yīng)力的作用下，煤層裂縫連接處的小煤塊就會(huì)從煤塊中剝落到燃空區(qū)底部，從而使燃空區(qū)不斷向上擴(kuò)大。剝落趨勢(shì)是每種煤的獨(dú)特性質(zhì)，剝落過(guò)程為氣化過(guò)程提供了更高的反應(yīng)比表面積，提高了氣化性能。利用煤炭地下氣化實(shí)驗(yàn)裝置測(cè)量褐煤的剝落率時(shí)發(fā)現(xiàn)，由于煤的非均質(zhì)性，即使是同種煤塊的剝落率也有差異[20]。剝落是由于煤塊裂紋的形成和擴(kuò)展所致，由于孔隙中水分去除而產(chǎn)生的毛細(xì)應(yīng)力，煤塊在干燥初期首先形成裂紋，在熱解過(guò)程中由于煤的收縮裂紋進(jìn)一步擴(kuò)展，垂直裂縫的水平連接導(dǎo)致煤粒的剝落。當(dāng)燃空區(qū)擴(kuò)展達(dá)到一定規(guī)模時(shí)，覆蓋巖層在高溫和地應(yīng)力作用下會(huì)逐漸失去穩(wěn)定性，對(duì)氣化過(guò)程產(chǎn)生相應(yīng)的影響。

圖1 煤炭地下氣化過(guò)程示意圖

2 煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展影響因素

煤炭地下氣化過(guò)程中燃空區(qū)形狀和擴(kuò)展速率主要取決于氣化反應(yīng)面的移動(dòng)，即氣化劑與煤壁之間的反應(yīng)[21]。煤層在高溫和氣化劑下不斷被消耗，燃空區(qū)擴(kuò)展速率不僅受到氣化參數(shù)的影響，也受到煤本身性質(zhì)的影響。煤結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性和各向異性，導(dǎo)致燃空區(qū)擴(kuò)展速率在各個(gè)方向上不同，形成不規(guī)則的燃空區(qū)形狀。

氣化參數(shù)方面包括氣化劑的組成、氣化劑流速、井間距和操作時(shí)間等。燃空區(qū)體積隨氣體流速和操作時(shí)間的增加而增大；井間距增大，燃空區(qū)徑向長(zhǎng)度增大，而體積和軸向長(zhǎng)度減?。灰匝鯕夂退魵饣旌献鳛闅饣瘎r(shí)，由于水蒸氣的作用，煤氣化程度增大，燃空區(qū)擴(kuò)展速率提高[7,22]。氣化劑流速影響燃空區(qū)擴(kuò)展形狀[23]，當(dāng)氣化劑流量較低時(shí)，燃空區(qū)的形狀更接近球形；而在較高的氣化劑流量下，燃空區(qū)形狀向生產(chǎn)井方向拉長(zhǎng)，燃空區(qū)形狀呈淚滴狀[24]。

煤的性質(zhì)包括煤化程度、孔隙率和初始滲透率等。Perkins和Sahajawalla[13,25]利用大尺度煤塊研究氣化參數(shù)和煤質(zhì)對(duì)煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展的影響。研究表明，燃空區(qū)的擴(kuò)展對(duì)氣化參數(shù)的變化較為敏感，煤的熱機(jī)械剝落行為、灰分以及固定碳含量對(duì)煤炭地下氣化過(guò)程燃空區(qū)的擴(kuò)展影響很大。固定碳的減少增加了燃空區(qū)的擴(kuò)展速率，這意味著低階煤的燃空區(qū)擴(kuò)展速率更快。文獻(xiàn)[26]研究表明，褐煤的燃空區(qū)擴(kuò)展速率要高于次煙煤。煤的剝落能力取決于煤的性質(zhì)，利用圓木和不同煤種進(jìn)行對(duì)比實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)水分和灰分能提高剝落能力，從而提高燃空區(qū)的擴(kuò)展速率[27]。煤的孔隙率和初始滲透率影響燃空區(qū)的擴(kuò)展速率和形狀。當(dāng)煤的滲透率較高時(shí)，氣體容易流動(dòng)，燃空區(qū)向各個(gè)方向擴(kuò)展的速率更快[24]。

3 煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展模型

由于煤炭地下氣化過(guò)程的復(fù)雜性，煤炭地下氣化模型被廣泛研究[28]。諸多學(xué)者建立了燃空區(qū)的擴(kuò)展模型，用于描述UCG過(guò)程燃空區(qū)的動(dòng)態(tài)擴(kuò)展規(guī)律及其穩(wěn)定性，以期對(duì)煤炭地下氣化過(guò)程進(jìn)行有效控制。燃空區(qū)擴(kuò)展模型主要分為物理模型和數(shù)學(xué)模型。

3.1 物理模型

隨著煤炭地下氣化的進(jìn)行，注入井周?chē)纬扇伎諈^(qū)，燃空區(qū)徑向擴(kuò)展的同時(shí)也向上擴(kuò)展。結(jié)合受控注入點(diǎn)后退(CRIP)氣化工藝提出的軸對(duì)稱(chēng)物理模型，可描述燃空區(qū)向上擴(kuò)展的情況[29]。隨著氣化的進(jìn)行，氣化后產(chǎn)生的灰渣留在燃空區(qū)底部形成一層多孔灰床。氣化劑必須流經(jīng)灰床，才能進(jìn)入燃空區(qū)的空隙位置。Perkins等[30]基于計(jì)算流體動(dòng)力學(xué)(CFD)創(chuàng)建了帶有灰床的燃空區(qū)物理模型(見(jiàn)圖2)，燃空區(qū)橫截面近似為矩形。當(dāng)氣化劑從底部注入時(shí)，灰床中的流體流動(dòng)和空隙空間的流動(dòng)在定性上是不同的。在灰床中，流體流動(dòng)以滲流為主，而在空隙空間中，熱量和質(zhì)量傳輸以自然對(duì)流為主，在高溫和氣化劑作用下，燃空區(qū)體積持續(xù)擴(kuò)大。Daggupati等[7,22]采用大尺度褐煤為原料，利用CFD軟件模擬煤炭地下氣化過(guò)程中燃空區(qū)的擴(kuò)展，得出了在豎直和水平方向上的燃空區(qū)擴(kuò)展物理模型(見(jiàn)圖3)。

圖2 二維軸對(duì)稱(chēng)燃空區(qū)物理模型[30]

圖3 大尺度褐煤地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展模型[7]

Prabu和Jayanti[23]利用實(shí)驗(yàn)室尺度的鉆孔燃燒和氣化實(shí)驗(yàn)，研究圓木和塊煤的燃空區(qū)擴(kuò)展規(guī)律。在恒定氧氣流量下監(jiān)測(cè)燃空區(qū)形狀演變，原木和塊煤的燃空區(qū)幾何形狀比較見(jiàn)圖4。所用材料和物理化學(xué)過(guò)程不同，但得出燃空區(qū)的形狀相似，類(lèi)似于UCG實(shí)驗(yàn)中形成的燃空區(qū)[7]。

圖4 圓木和塊煤的燃空區(qū)幾何形狀比較[23]

UCG燃空區(qū)在水平方向呈淚滴狀分布，它或多或少地對(duì)稱(chēng)于注入點(diǎn)周?chē)⒀貧饣ǖ老蛏a(chǎn)井延伸。注入井與生產(chǎn)井之間的距離影響燃空區(qū)的大小和形狀。在高度方向上，由于煤層受到熱應(yīng)力和地應(yīng)力的影響，燃空區(qū)上方煤塊會(huì)出現(xiàn)裂隙，逐漸脫落到氣化通道內(nèi)參與氣化反應(yīng)，導(dǎo)致燃空區(qū)以向上的趨勢(shì)擴(kuò)展。以氧氣和水蒸氣作為氣化劑時(shí)，由于燃空區(qū)頂部煤塊的熱機(jī)械剝落和動(dòng)力學(xué)效應(yīng)所致，煤炭地下氣化燃空區(qū)的擴(kuò)展速率高于煤層純氧燃燒時(shí)的擴(kuò)展速率[22]，見(jiàn)圖5。

圖5 煤層燃燒與蒸汽氣化的燃空區(qū)擴(kuò)展速率比較[22]

3.2 數(shù)學(xué)模型

燃空區(qū)擴(kuò)展數(shù)學(xué)模型是考慮地下煤層燃燒與氣化的基礎(chǔ)上，采用熱力學(xué)、數(shù)學(xué)、動(dòng)力學(xué)等方法建立模型以描述燃空區(qū)體積和形狀的動(dòng)態(tài)變化規(guī)律。

在一維模型中，燃空區(qū)擴(kuò)展速度與煤層干燥前沿移動(dòng)速度相同的假設(shè)[31]，不一定適用于燃空區(qū)擴(kuò)展的早期階段。Park等[32]利用非穩(wěn)態(tài)的一維數(shù)學(xué)模型研究UCG早期燃空區(qū)的擴(kuò)展。除了氣化過(guò)程外，還考慮了干燥和熱解引起的煤收縮。在穩(wěn)態(tài)時(shí)，煤收縮引起的燃空區(qū)變化可忽略不計(jì)。早期的燃空區(qū)擴(kuò)展主要取決于氣化劑的含氧量和煤的氣化性質(zhì)。當(dāng)火焰與燃空區(qū)內(nèi)壁接觸時(shí)，氧的傳遞速率是燃空區(qū)擴(kuò)展速率的主導(dǎo)因素；當(dāng)火焰與燃空區(qū)內(nèi)壁分離后，煤的氣化性質(zhì)決定了燃空區(qū)擴(kuò)展速率。煤中的水分蒸發(fā)會(huì)消耗熱量，從而影響煤的表面溫度；但當(dāng)煤的表面溫度高于1 000 ℃后，水蒸氣的存在，有利于燃空區(qū)的擴(kuò)展。該模型反映了燃空區(qū)的擴(kuò)展速率，但忽略了氣體流動(dòng)對(duì)燃空區(qū)擴(kuò)展的影響。

二維的燃空區(qū)模型能較好的反映燃空區(qū)的形狀[10]。Eddy等[33]建立二維模型描述自然對(duì)流和強(qiáng)制對(duì)流對(duì)燃空區(qū)側(cè)壁傳熱傳質(zhì)的影響。陳啟輝等[9]利用模型實(shí)驗(yàn)與二維數(shù)學(xué)模型相結(jié)合研究燃空區(qū)擴(kuò)展情況，表明煤壁側(cè)向擴(kuò)展速度在初始氧化區(qū)為最大。二維軸對(duì)稱(chēng)模型用于模擬帶有灰床的燃空區(qū)內(nèi)物料平衡和熱量傳遞過(guò)程[30]。在煤層底部注入氧化劑時(shí)，可根據(jù)溫度梯度和氣體流動(dòng)方式得到最佳注氣量，使產(chǎn)品氣體具有最大的化學(xué)能。

三維燃空區(qū)模型是UCG過(guò)程建模的主要目標(biāo)，燃空區(qū)的體積取決于氣化時(shí)煤的消耗速率，其形狀取決于燃空區(qū)內(nèi)的非理想流動(dòng)模式。三維燃空區(qū)的體積和形狀與各種操作和設(shè)計(jì)參數(shù)之間關(guān)系緊密[22]。燃空區(qū)體積隨操作時(shí)間的增加而增加，并形成時(shí)間的本征方程函數(shù)[7]。根據(jù)燃空區(qū)的擴(kuò)展方式可分為兩個(gè)階段：燃空區(qū)先在垂直方向上擴(kuò)展并撞擊上覆巖層，然后沿水平方向朝著生產(chǎn)井?dāng)U展[8]。Daggupati[34]為確定UCG燃空區(qū)中的速度分布和非理想流動(dòng)模式，使用CFD軟件進(jìn)行停留時(shí)間分布(RTD)研究?；赗TD和速度分布，將燃空區(qū)模擬為單元反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)，見(jiàn)圖6，反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)由一系列的連續(xù)攪拌反應(yīng)器(CSTR)和塞流反應(yīng)器(PFR)組成。隨著燃空區(qū)尺寸的增加，燃空區(qū)內(nèi)的反應(yīng)行為從塞流反應(yīng)器變化到連續(xù)攪拌反應(yīng)器。結(jié)合非等溫場(chǎng)下燃空區(qū)內(nèi)氣體的流動(dòng)模式，開(kāi)發(fā)了非等溫條件下的反應(yīng)器模型[35]。

圖6 單元反應(yīng)器網(wǎng)絡(luò)圖[34]

煤炭地下氣化過(guò)程建模依賴(lài)于一系列子模型，Perkin[36]基于表面反應(yīng)提出了燃空區(qū)擴(kuò)展0維子模型，并利用煤芯和煤塊實(shí)驗(yàn)對(duì)模型進(jìn)行驗(yàn)證。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)輸入合理的參數(shù)時(shí)，該模型為UCG現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)中觀察到的燃空區(qū)擴(kuò)展速率提供了很好的估值。模擬結(jié)果表明，燃空區(qū)擴(kuò)展主要受氣體溫度、氣體壓力、涌水量、灰層厚度和煤碎裂等關(guān)鍵參數(shù)的影響。

4 煤炭地下氣化燃空區(qū)監(jiān)測(cè)技術(shù)

煤炭地下氣化過(guò)程除了受到熱作用和化學(xué)作用外，還受到覆蓋巖層的冒落、地下水的滲入、氣體泄漏等因素的影響。對(duì)UCG過(guò)程中的燃空區(qū)形態(tài)及其擴(kuò)展變化進(jìn)行合理監(jiān)測(cè)，有利于燃空區(qū)的穩(wěn)定性控制，保證氣化過(guò)程的順利進(jìn)行。

唐山劉莊煤礦地下氣化中采用放射性氡氣監(jiān)測(cè)氣化工作面的移動(dòng)以及燃空區(qū)擴(kuò)展范圍，但測(cè)氡法難以測(cè)定燃空區(qū)在巖層中的擴(kuò)展及冒落空間的范圍與高度[37]。陳啟輝等[38]在急傾斜煤炭地下氣化中采用瞬變電磁法探測(cè)燃空區(qū)擴(kuò)展范圍及擴(kuò)展變化規(guī)律。在UCG操作過(guò)程中，不僅需要對(duì)燃空區(qū)擴(kuò)展情況進(jìn)行監(jiān)測(cè)，還必須估計(jì)UCG系統(tǒng)和整個(gè)氣化過(guò)程的能量回收率，以確保有效的燃燒和氣化。Su Fa-qiang等[39]采用聲發(fā)射(AE)監(jiān)測(cè)與傳統(tǒng)的溫度測(cè)量以及產(chǎn)品氣組成分析相結(jié)合，建立UCG氣化區(qū)和能量回收的評(píng)價(jià)方法。Mehdi等[40]基于UCG現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)，使用非線性回歸分析方法開(kāi)發(fā)了簡(jiǎn)單模型預(yù)測(cè)燃空區(qū)擴(kuò)展速率。燃空區(qū)形狀和體積影響能源效率和UCG工藝的經(jīng)濟(jì)可行性，Jowkar等[41]通過(guò)COMSOL軟件建立模型預(yù)測(cè)燃空區(qū)的形狀和體積，確定產(chǎn)生氣體的熱值和組分，數(shù)值結(jié)果與現(xiàn)場(chǎng)數(shù)據(jù)吻合良好。Javed等[42]對(duì)三維軸對(duì)稱(chēng)燃空區(qū)仿真模型(CAVSIM)進(jìn)行參數(shù)化處理，研究各種操作參數(shù)對(duì)燃空區(qū)擴(kuò)展的影響，預(yù)測(cè)燃空區(qū)擴(kuò)展及其與覆蓋層的相互作用，并通過(guò)設(shè)計(jì)反饋控制器，優(yōu)化操作參數(shù)，提高UCG工藝的效率。

5 結(jié)語(yǔ)

煤炭地下氣化作為重要的潔凈煤技術(shù)，把環(huán)境保護(hù)的重點(diǎn)放在源頭，受到世界上多個(gè)國(guó)家的關(guān)注，并實(shí)施了幾十個(gè)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)。燃空區(qū)擴(kuò)展在數(shù)學(xué)建模和實(shí)驗(yàn)研究方面的進(jìn)步，推進(jìn)了煤炭地下氣化技術(shù)的發(fā)展。但現(xiàn)有的大多數(shù)燃空區(qū)擴(kuò)展模型都只能在特定的條件下應(yīng)用，還不能完全反映氣化現(xiàn)場(chǎng)的真實(shí)情況。結(jié)合近年來(lái)煤炭地下氣化燃空區(qū)擴(kuò)展的研究進(jìn)展，為下一步研究提出關(guān)注點(diǎn)：(1)加強(qiáng)大尺度實(shí)體煤塊的燃燒、熱解與氣化的特性研究，研究燃空區(qū)形態(tài)及其擴(kuò)展過(guò)程，不同工況下煤層內(nèi)的特征場(chǎng)演變以及內(nèi)在關(guān)聯(lián)，把握燃空區(qū)擴(kuò)展規(guī)律，完善燃空區(qū)擴(kuò)展體系;(2)加強(qiáng)燃空區(qū)擴(kuò)展多參數(shù)耦合數(shù)值模擬的研究，更加真實(shí)全面反映燃空區(qū)的擴(kuò)展過(guò)程;(3)加強(qiáng)對(duì)燃空區(qū)形態(tài)及其擴(kuò)展的多源監(jiān)測(cè)與綜合探測(cè)技術(shù)的研究，預(yù)測(cè)和安全評(píng)價(jià)燃空區(qū)擴(kuò)展過(guò)程。