煤炭地下氣化燃空區擴展研究進展

黃東，李文軍，喬麗娟，鐘登杰，李天宇

(1.重慶理工大學 化學化工學院，重慶 400054；2.華北科技學院 環境工程學院，河北 廊坊 065201；3.義馬煤業綜能新能源有限責任公司，河南 義馬 472300)

煤炭地下氣化(Underground Coal Gasification，UCG)作為常規煤開采利用技術的補充，具有安全性高、效益高、污染少等優勢[1]，是煤炭無害化開采的重點和技術創新戰略方向。煤炭地下氣化不僅可用于深部煤層和難開采煤層的開發與利用，也可回收礦井遺棄的煤炭資源。地下氣化產生的煤氣主要以H2和CO為主，不僅可作為清潔燃料，還可以作為化工原料或用于提取純氫[2-4]，有著明顯的經濟效益和社會效益，是我國煤炭資源清潔高效利用的重要領域。

UCG技術經過世界多國的理論和實踐研究，取得了矚目的成就[5-6]。由于煤炭地下氣化的復雜性，如何實現長期穩定性生產和商業化開發仍需進一步研究與完善。燃空區擴展被認為是影響UCG性能的重要現象之一[7]，是UCG工藝穩定性控制的關鍵。燃空區是煤層經氣化消耗后形成的區域，由燃空區底部的灰渣，燃空區頂部以及兩者之間的空隙區域組成[8]。多年來，國內外的研究者對煤炭地下氣化燃空區擴展進行了大量的研究[9-13]，探索燃空區擴展的影響因素，通過燃空區擴展建立了各種不同的模型，使得燃空區擴展體系不斷完善，為煤炭地下氣化的發展做出重大貢獻。系統歸納煤炭地下氣化燃空區擴展模型有利于進一步豐富燃空區擴展理論。

基于此，筆者在總結煤炭地下氣化燃空區擴展研究現狀的基礎上，分析燃空區擴展機制以及影響因素，歸納燃空區擴展物理模型和數學模型以及燃空區監測技術，并對未來的研究方向進行展望，以期為煤炭地下氣化早日實現產業化提供相應的參考。

1 煤炭地下氣化燃空區擴展機制

煤炭地下氣化是煤炭原位轉化產生可燃性氣體的過程[2,14-15]，其過程是復雜的物理化學過程，其中涉及多相化學反應、流體流動、傳熱傳質等問題[16-17]。化學反應和熱機械破壞被認為是煤炭地下氣化燃空區擴展的兩種主要機制。

對于煤炭地下氣化，無論是有井式還是無井式，都需要有注入井和生產井，并在地下煤層中連通構建成氣化爐，氣化劑以受控方式點燃煤層[16,18]。在燃燒氣化的高溫下，氣化爐上方及兩側的煤炭不斷被燃燒和熱轉化并發生相應的化學反應。隨著反應的進行和煤炭的消耗，在注入點附近形成地下燃空區。圖1是煤炭地下氣化過程示意圖。UCG氣化過程主要在氣固兩相界面進行，按照化學反應強弱程度沿軸向可分為氧化區、還原區和干餾干燥區，各反應區主要發生的化學反應如下[19]：

氧化區：

(1)

(2)

還原區：

(3)

(4)

(5)

干餾干燥區：

(6)

隨著UCG燃空區內溫度的升高，煤氣在燃空區內擴散并不斷流動，煤層在熱應力作用下產生大量的裂隙。在地應力的作用下，煤層裂縫連接處的小煤塊就會從煤塊中剝落到燃空區底部，從而使燃空區不斷向上擴大。剝落趨勢是每種煤的獨特性質，剝落過程為氣化過程提供了更高的反應比表面積，提高了氣化性能。利用煤炭地下氣化實驗裝置測量褐煤的剝落率時發現，由于煤的非均質性，即使是同種煤塊的剝落率也有差異[20]。剝落是由于煤塊裂紋的形成和擴展所致，由于孔隙中水分去除而產生的毛細應力，煤塊在干燥初期首先形成裂紋，在熱解過程中由于煤的收縮裂紋進一步擴展，垂直裂縫的水平連接導致煤粒的剝落。當燃空區擴展達到一定規模時，覆蓋巖層在高溫和地應力作用下會逐漸失去穩定性，對氣化過程產生相應的影響。

圖1 煤炭地下氣化過程示意圖

2 煤炭地下氣化燃空區擴展影響因素

煤炭地下氣化過程中燃空區形狀和擴展速率主要取決于氣化反應面的移動，即氣化劑與煤壁之間的反應[21]。煤層在高溫和氣化劑下不斷被消耗，燃空區擴展速率不僅受到氣化參數的影響，也受到煤本身性質的影響。煤結構的非均質性和各向異性，導致燃空區擴展速率在各個方向上不同，形成不規則的燃空區形狀。

氣化參數方面包括氣化劑的組成、氣化劑流速、井間距和操作時間等。燃空區體積隨氣體流速和操作時間的增加而增大；井間距增大，燃空區徑向長度增大，而體積和軸向長度減小；以氧氣和水蒸氣混合作為氣化劑時，由于水蒸氣的作用，煤氣化程度增大，燃空區擴展速率提高[7,22]。氣化劑流速影響燃空區擴展形狀[23]，當氣化劑流量較低時，燃空區的形狀更接近球形；而在較高的氣化劑流量下，燃空區形狀向生產井方向拉長，燃空區形狀呈淚滴狀[24]。

煤的性質包括煤化程度、孔隙率和初始滲透率等。Perkins和Sahajawalla[13,25]利用大尺度煤塊研究氣化參數和煤質對煤炭地下氣化燃空區擴展的影響。研究表明，燃空區的擴展對氣化參數的變化較為敏感，煤的熱機械剝落行為、灰分以及固定碳含量對煤炭地下氣化過程燃空區的擴展影響很大。固定碳的減少增加了燃空區的擴展速率，這意味著低階煤的燃空區擴展速率更快。文獻[26]研究表明，褐煤的燃空區擴展速率要高于次煙煤。煤的剝落能力取決于煤的性質，利用圓木和不同煤種進行對比實驗，發現水分和灰分能提高剝落能力，從而提高燃空區的擴展速率[27]。煤的孔隙率和初始滲透率影響燃空區的擴展速率和形狀。當煤的滲透率較高時，氣體容易流動，燃空區向各個方向擴展的速率更快[24]。

3 煤炭地下氣化燃空區擴展模型

由于煤炭地下氣化過程的復雜性，煤炭地下氣化模型被廣泛研究[28]。諸多學者建立了燃空區的擴展模型，用于描述UCG過程燃空區的動態擴展規律及其穩定性，以期對煤炭地下氣化過程進行有效控制。燃空區擴展模型主要分為物理模型和數學模型。

3.1 物理模型

隨著煤炭地下氣化的進行，注入井周圍形成燃空區，燃空區徑向擴展的同時也向上擴展。結合受控注入點后退(CRIP)氣化工藝提出的軸對稱物理模型，可描述燃空區向上擴展的情況[29]。隨著氣化的進行，氣化后產生的灰渣留在燃空區底部形成一層多孔灰床。氣化劑必須流經灰床，才能進入燃空區的空隙位置。Perkins等[30]基于計算流體動力學(CFD)創建了帶有灰床的燃空區物理模型(見圖2)，燃空區橫截面近似為矩形。當氣化劑從底部注入時，灰床中的流體流動和空隙空間的流動在定性上是不同的。在灰床中，流體流動以滲流為主，而在空隙空間中，熱量和質量傳輸以自然對流為主，在高溫和氣化劑作用下，燃空區體積持續擴大。Daggupati等[7,22]采用大尺度褐煤為原料，利用CFD軟件模擬煤炭地下氣化過程中燃空區的擴展，得出了在豎直和水平方向上的燃空區擴展物理模型(見圖3)。

圖2 二維軸對稱燃空區物理模型[30]

圖3 大尺度褐煤地下氣化燃空區擴展模型[7]

Prabu和Jayanti[23]利用實驗室尺度的鉆孔燃燒和氣化實驗，研究圓木和塊煤的燃空區擴展規律。在恒定氧氣流量下監測燃空區形狀演變，原木和塊煤的燃空區幾何形狀比較見圖4。所用材料和物理化學過程不同，但得出燃空區的形狀相似，類似于UCG實驗中形成的燃空區[7]。

圖4 圓木和塊煤的燃空區幾何形狀比較[23]

UCG燃空區在水平方向呈淚滴狀分布，它或多或少地對稱于注入點周圍，并沿氣化通道向生產井延伸。注入井與生產井之間的距離影響燃空區的大小和形狀。在高度方向上，由于煤層受到熱應力和地應力的影響，燃空區上方煤塊會出現裂隙，逐漸脫落到氣化通道內參與氣化反應，導致燃空區以向上的趨勢擴展。以氧氣和水蒸氣作為氣化劑時，由于燃空區頂部煤塊的熱機械剝落和動力學效應所致，煤炭地下氣化燃空區的擴展速率高于煤層純氧燃燒時的擴展速率[22]，見圖5。

圖5 煤層燃燒與蒸汽氣化的燃空區擴展速率比較[22]

3.2 數學模型

燃空區擴展數學模型是考慮地下煤層燃燒與氣化的基礎上，采用熱力學、數學、動力學等方法建立模型以描述燃空區體積和形狀的動態變化規律。

在一維模型中，燃空區擴展速度與煤層干燥前沿移動速度相同的假設[31]，不一定適用于燃空區擴展的早期階段。Park等[32]利用非穩態的一維數學模型研究UCG早期燃空區的擴展。除了氣化過程外，還考慮了干燥和熱解引起的煤收縮。在穩態時，煤收縮引起的燃空區變化可忽略不計。早期的燃空區擴展主要取決于氣化劑的含氧量和煤的氣化性質。當火焰與燃空區內壁接觸時，氧的傳遞速率是燃空區擴展速率的主導因素；當火焰與燃空區內壁分離后，煤的氣化性質決定了燃空區擴展速率。煤中的水分蒸發會消耗熱量，從而影響煤的表面溫度；但當煤的表面溫度高于1 000 ℃后，水蒸氣的存在，有利于燃空區的擴展。該模型反映了燃空區的擴展速率，但忽略了氣體流動對燃空區擴展的影響。

二維的燃空區模型能較好的反映燃空區的形狀[10]。Eddy等[33]建立二維模型描述自然對流和強制對流對燃空區側壁傳熱傳質的影響。陳啟輝等[9]利用模型實驗與二維數學模型相結合研究燃空區擴展情況，表明煤壁側向擴展速度在初始氧化區為最大。二維軸對稱模型用于模擬帶有灰床的燃空區內物料平衡和熱量傳遞過程[30]。在煤層底部注入氧化劑時，可根據溫度梯度和氣體流動方式得到最佳注氣量，使產品氣體具有最大的化學能。

三維燃空區模型是UCG過程建模的主要目標，燃空區的體積取決于氣化時煤的消耗速率，其形狀取決于燃空區內的非理想流動模式。三維燃空區的體積和形狀與各種操作和設計參數之間關系緊密[22]。燃空區體積隨操作時間的增加而增加，并形成時間的本征方程函數[7]。根據燃空區的擴展方式可分為兩個階段：燃空區先在垂直方向上擴展并撞擊上覆巖層，然后沿水平方向朝著生產井擴展[8]。Daggupati[34]為確定UCG燃空區中的速度分布和非理想流動模式，使用CFD軟件進行停留時間分布(RTD)研究。基于RTD和速度分布，將燃空區模擬為單元反應器網絡，見圖6，反應器網絡由一系列的連續攪拌反應器(CSTR)和塞流反應器(PFR)組成。隨著燃空區尺寸的增加，燃空區內的反應行為從塞流反應器變化到連續攪拌反應器。結合非等溫場下燃空區內氣體的流動模式，開發了非等溫條件下的反應器模型[35]。

圖6 單元反應器網絡圖[34]

煤炭地下氣化過程建模依賴于一系列子模型，Perkin[36]基于表面反應提出了燃空區擴展0維子模型，并利用煤芯和煤塊實驗對模型進行驗證。研究發現，當輸入合理的參數時，該模型為UCG現場實驗中觀察到的燃空區擴展速率提供了很好的估值。模擬結果表明，燃空區擴展主要受氣體溫度、氣體壓力、涌水量、灰層厚度和煤碎裂等關鍵參數的影響。

4 煤炭地下氣化燃空區監測技術

煤炭地下氣化過程除了受到熱作用和化學作用外，還受到覆蓋巖層的冒落、地下水的滲入、氣體泄漏等因素的影響。對UCG過程中的燃空區形態及其擴展變化進行合理監測，有利于燃空區的穩定性控制，保證氣化過程的順利進行。

唐山劉莊煤礦地下氣化中采用放射性氡氣監測氣化工作面的移動以及燃空區擴展范圍，但測氡法難以測定燃空區在巖層中的擴展及冒落空間的范圍與高度[37]。陳啟輝等[38]在急傾斜煤炭地下氣化中采用瞬變電磁法探測燃空區擴展范圍及擴展變化規律。在UCG操作過程中，不僅需要對燃空區擴展情況進行監測，還必須估計UCG系統和整個氣化過程的能量回收率，以確保有效的燃燒和氣化。Su Fa-qiang等[39]采用聲發射(AE)監測與傳統的溫度測量以及產品氣組成分析相結合，建立UCG氣化區和能量回收的評價方法。Mehdi等[40]基于UCG現場實驗的數據，使用非線性回歸分析方法開發了簡單模型預測燃空區擴展速率。燃空區形狀和體積影響能源效率和UCG工藝的經濟可行性，Jowkar等[41]通過COMSOL軟件建立模型預測燃空區的形狀和體積，確定產生氣體的熱值和組分，數值結果與現場數據吻合良好。Javed等[42]對三維軸對稱燃空區仿真模型(CAVSIM)進行參數化處理，研究各種操作參數對燃空區擴展的影響，預測燃空區擴展及其與覆蓋層的相互作用，并通過設計反饋控制器，優化操作參數，提高UCG工藝的效率。

5 結語

煤炭地下氣化作為重要的潔凈煤技術，把環境保護的重點放在源頭，受到世界上多個國家的關注，并實施了幾十個現場實驗。燃空區擴展在數學建模和實驗研究方面的進步，推進了煤炭地下氣化技術的發展。但現有的大多數燃空區擴展模型都只能在特定的條件下應用，還不能完全反映氣化現場的真實情況。結合近年來煤炭地下氣化燃空區擴展的研究進展，為下一步研究提出關注點：(1)加強大尺度實體煤塊的燃燒、熱解與氣化的特性研究，研究燃空區形態及其擴展過程，不同工況下煤層內的特征場演變以及內在關聯，把握燃空區擴展規律，完善燃空區擴展體系;(2)加強燃空區擴展多參數耦合數值模擬的研究，更加真實全面反映燃空區的擴展過程;(3)加強對燃空區形態及其擴展的多源監測與綜合探測技術的研究，預測和安全評價燃空區擴展過程。