油煙凈化器對餐飲VOCs排放和光化學特征的影響

蔣 寶,孫成一,白畫畫,陳 雪,何萬清,聶 磊,石愛軍,李國傲

油煙凈化器對餐飲VOCs排放和光化學特征的影響

蔣 寶,孫成一,白畫畫,陳 雪,何萬清,聶 磊,石愛軍,李國傲*

(北京市環境保護科學研究院,國家城市環境污染控制工程技術研究中心,城市大氣揮發性有機物污染防治技術與應用北京市重點實驗室,北京 100037)

選取了北京市21家餐飲企業,檢測了凈化器前端和后端的揮發性有機污染物(VOCs)的濃度水平,經油煙凈化器凈化后,烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物類污染物的排放平均濃度分別為(714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58 ), (374.72 ± 57.48)和(174.93 ± 55.19)μg/m3,烯烴類污染物中僅對四氯乙烯有明顯的濃度降低效果.根據凈化器對VOCs污染物的去除效果,有35.7%的凈化器凈化效率為負值.烯烴類污染物是餐飲油煙污染中臭氧生成的最重要的前體物,占總臭氧生成潛勢的48.2% ～50.7%.苯系物成為餐飲業排放污染物中二次有機氣溶膠(SOA)的主要前體物,占總SOA生成潛勢的95%以上.

餐飲業；揮發性有機污染物；臭氧生成潛勢；二次有機氣溶膠

揮發性有機污染物(VOCs)是常溫下以蒸汽形式存在于空氣中的一類有機物,包括有毒有害有機物,同時包含了多種光化學臭氧生成和二次有機氣溶膠(SOA)生成的重要前體物.有研究者相繼在北京[1]、上海[2]、深圳[3]、南京[4-5]、成都[6]等多地區開展了大氣揮發性有機污染物的研究工作.VOCs中的烷烴、烯烴、芳香烴等由于其氧化蒸汽壓比還原蒸汽壓低,可與大氣中OH自由基、NO3自由基和O3發生氧化反應,在城市光化學煙霧形成過程中起著重要作用[7].

餐飲業大氣污染物主要來自于烹飪過程中油脂、有機質的揮發、熱氧化和熱裂解[8],是一種氣、液、固混合物,成分復雜,由于烹飪方式和條件導致其成分組成變異性較大.作為城市重要的低空排放污染源,餐飲源已經成為城市中有機顆粒物的重要來源[9],并且是大氣中揮發性有機物和城市氣溶膠的重要來源[10-11].在對上海餐飲企業的調查[12]中顯示,烹飪過程中產生的VOCs主要以烷烴類(51.26 ±23.87)%和含氧VOCs類(24.33±11.69)%為主.Cheng等[10]比較了湘菜、魯菜和家常菜的VOCs排放情況,發現烷烴分別占VOCs的61.3%、62.6%和50.5%.有研究表明,餐飲業顆粒物與油煙排放濃度強相關,但是與VOCs的排放濃度弱相關,因此,油煙與顆粒物能夠達到協同凈化達標,但是VOCs需要進行單獨分析研究[13].

因此,確定餐飲源中影響空氣質量的關鍵活性組分及其對臭氧生成的貢獻,是解決餐飲業大氣污染的核心問題之一.為了引導餐飲業采取有效措施控制餐飲業顆粒物及VOCs的排放,促進餐飲企業改造更換高效凈化器及加裝VOCs去除裝置,2018年北京市發布的《餐飲業大氣污染物排放標準》(DB 1488-2018)[14]中對油煙、顆粒物和非甲烷總烴(NMHC)這3項污染物排放限值進行了規定,其中“非甲烷總烴”是表征“揮發性有機物”的一種指標,但是,目前國內用于餐飲業的油煙凈化器多針對其中的顆粒物和油煙進行凈化,文獻報道中對顆粒物和油煙的分析較多[13,15-17],對VOCs的凈化效果停留在實驗室階段,對現場調查數據鮮有分析.

本研究基于2019年5月針對21家餐飲企業的大氣污染物排放特征和油煙凈化器凈化效果調查,對VOCs污染物濃度及其油煙器對VOCs的去除效率進行了分析,并根據VOCs的臭氧生成潛勢(OFP)和氣溶膠生成系數(FAC)對其臭氧和SOA前體物的生態風險進行了分析,以期為餐飲業凈化器的總體效果提供現場數據支撐,為餐飲業大氣污染評估提供科學參考.

1 材料與方法

1.1 污染物樣品采集

本研究選取21家餐飲企業進行樣品采集分析,并結合城市居民外出就餐習慣,選取午間11:30～ 13:30和晚間17:30～19:30的用餐高峰時段進行樣品采集.

VOCs樣品采集采用真空采樣箱結合QC-2大氣采樣儀(北京市勞動保護科學研究所)進行采樣,具體方法參考《固定污染源廢氣揮發性有機物的采樣氣袋法》(HJ 732-2014)[18]標準方法.采集斷面位于油煙凈化器前后端的平直煙道,在餐飲企業工況平穩條件下采集.以高純氮氣作為全程序空白樣品.

1.2 樣品測定

樣品分析方法依據EPA TO-15[19]的方法采集和分析.樣品采用氣相色譜-質譜聯用儀(安捷倫7890A-5975C)進行測定.標準氣體:PAMS標氣(57組分)、TO-15標氣(65組分)和VOCs內標氣(4組分)(Lindae Gas North America LLC),共計測定104種VOCs.大氣冷阱預濃縮儀為ENTECH 7200,色譜柱為VF-624(60m′0.25mm′1.00μm),程序升溫條件:離子源EI溫度為230℃,四極桿溫度為150℃,傳輸線溫度為250℃,掃描方式為全掃描,掃描范圍為30～300amu.冷阱預濃縮儀條件為:一級冷阱吸附溫度:-40℃;二級冷阱吸附溫度:-50℃;三級冷阱聚焦溫度:-170℃;一級冷阱脫附溫度:10℃;二級冷阱脫附溫度:60℃;三級冷阱進樣溫度:80℃;進樣時間:1.5min.以清潔采樣袋中注入高純氮氣作為實驗室空白,每10個樣品或每批次(少于10個樣品/批)分析1個平行樣,平行樣中VOCs含量相對偏差小于或等于30%,每24h分析一次校準曲線中間濃度點或者次高點,其測定結果與初始濃度值相對偏差保持小于或等于30%.

1.3 污染物OFP和SOA生成潛勢估算

大氣中VOCs是參與光氧化反應的重要化合物種類,也是對流層臭氧和SOA的重要前體物[8].隨著化合物種類的不同,反應速率不同,對臭氧生成的影響也不同,本研究利用最大增量反應性(MIR)[20]分析評估各組分對臭氧生成的貢獻,具體計算公式如下:

OFP =(VOC)′MIR(1)

式中:OFP為臭氧生成潛勢,用以表達各化合物組分對臭氧生成的貢獻,μg/m3;(VOC)表示揮發性有機污染物濃度, μg/m3;MIR為最大增量反應性, g O3/g VOC.

SOA是指VOCs與大氣中的主要氧化劑(如OH自由基、NO3自由基和O3等)發生光化學反應后,經氣-粒轉化,凝結形成的亞微粒子,是細顆粒物的重要組成部分.本研究基于Grosjean等[21]的煙霧箱實驗,采用氣溶膠生成系數估算大氣中的VOCs的SOA生成潛勢.

具體計算公式如下:

SOAP= VOCs0′FAC(2)

SOAt= VOCst′FAC=VOCs0′(1-FVOCs)′FAC(3)

式中:SOAp表示SOA生成潛勢, μg/m3;SOAt表示SOA生成量, μg/m3;VOCs0表示VOCs排放的初始濃度, μg/m3;FAC為SOA生成系數, g FAC/g VOC,由煙霧箱實驗獲得;VOCst表示VOCs經過氧化后的濃度, μg/m3;FVOCs表示VOCs中參與反應的百分比,%.具體數值如表1所示.

表1 本文中所使用的化合物的MIR、FAC和FVOCs值

注:“-”表示文章中沒有相關數據,FVOCs表示VOCs物種參與反應的分數.

2 結果與討論

2.1 油煙凈化器對揮發性有機污染物濃度的影響

根據餐飲業排放污染物的化學組成,將主要的揮發性有機污染物分為烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物類4大類.21家餐飲企業的油煙凈化器處理前后的揮發性有機污染物的現場調查排放情況如圖1所示,實際應用過程中,VOCs的凈化效果并不明顯.經油煙凈化器凈化后,烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物類污染物的排放總濃度分別為(714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58), (374.72 ± 57.48)和(174.93 ± 55.19) μg/m3,其中烷烴類污染然的占比高達45%以上.

本研究涉及的餐飲業包括了川湘菜、家常菜、魯菜和燒烤4大類,基本涵蓋了本地餐飲業的主要類型,其中燒烤類餐飲企業由于食品制作過程中溫度高,VOCs的排放也較高[13,22].如圖1所示,在烷烴類污染物中,正己烷、環己烷、異丁烷、正戊烷、正丁烷和丙烷的排放濃度較高,在油煙凈化器處理前平均濃度可達(442.72 ± 85.31) μg/m3,占烷烴類污染物總量的68.2%,在油煙凈化器處理后的濃度可達(518.30 ± 205.98) μg/m3,其占比升至烷烴類污染物總量的72.5%.在烯烴類污染物中,油煙凈化器處理前四氯乙烯占烯烴類污染總量的40.4%,經油煙凈化器處理后,四氯乙烯的占比降至21.6%,有明顯的凈化效果,除四氯乙烯外,占比較高(49.5%～66.7%)的烯烴類污染物包括1-戊烯、1-己烯、反-2-丁烯、1,3-丁二烯和1-丁烯.在含氧VOCs類污染物中,乙酸乙酯、丙烯醛和丙酮3類的平均濃度可達到(284.09 ± 45.86) μg/m3,占含氧VOCs類污染物總量的75.8% ～ 86.7%.苯系物污染物中含量較高的是苯和甲苯,占苯系物總濃度的63.3% ～ 63.4%,但是凈化器對兩者的凈化效果差異顯著,經過凈化器后,甲苯的濃度上升了56.6%,苯的濃度降低了38.1%.油煙凈化器對大部分VOCs污染物濃度的影響不顯著的主要原因可能是由于靜電或高頻靜電去除技術占主導的凈化器,在靜電處理過程中產生的臭氧導致部分大分子化合物再次氧化斷鏈成了“新增”的VOCs污染物.另外,采用吸附技術的凈化器也會因長期吸附飽和,出現脫附現象,造成凈化效率下降.

圖1 油煙凈化器前后4類揮發性有機污染物的排放濃度

2.2 油煙凈化器的凈化效率

揮發性有機污染物的排放與烹飪過程及其用品有密切關系,不同類型餐飲企業的污染物排放情況也有顯著差異.且由于采樣時段選擇在餐飲業高峰時段,不同餐飲企業灶頭數量不同,風機風量差異大,油煙在凈化器中的停留時間也不同,另外,凈化器的凈化效率與凈化器的使用周期和維護也有密切的關系,尤其是對高壓靜電的影響較大[23-24],部分餐飲企業的油煙凈化器安裝時間長,部分污染物已經在凈化器中有所累積,因此導致最后油煙凈化器的凈化效果不顯著,與凈化器的工作原理的相關性也不顯著.

根據單因素方差分析的結果,4類揮發性有機污染物在油煙凈化器前后的排放濃度并無顯著性降低(<0.05).對21家餐飲企業的烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物4類污染物的凈化效果進行比較(圖2),烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物污染物凈化效率為負值的企業分別有9, 7, 7和7家,有30.1%的污染物的被凈化效率為負值.尤其是烷烴類污染物,有42.9%的凈化器對烷烴的凈化效率為負值,可能由于靜電處理過程中產生的臭氧導致部分大分子化合物再次氧化斷鏈,或采用吸附技術的凈化器因長期吸附飽和,出現脫附現象,導致凈化后烷烴類污染物不降反升.

圖2 21家餐飲企業4類揮發性有機污染物的凈化器凈化效率

2.3 臭氧生成潛勢分析

根據Carter[20]實驗獲得的最大增量反應性(MIR)分析評估各組分對臭氧生成的貢獻,如圖3所示,烷烴類、烯烴類、含氧VOCs類和苯系物污染物凈化前的臭氧生成潛勢分別為12096.46, 39411.74, 7055.89和6972.29μg/m3;經過凈化器后的臭氧生成潛勢分別為13591.02, 48515.00, 7869.02和10368.93μg/m3,4類污染物在經過凈化器后,臭氧生成潛勢都有所上升,但并無顯著性差異.其中,作為臭氧生成前體物的烯烴類污染物總濃度(3685.50～4165.27μg/m3)低于烷烴類污染物(12038.21～13290.98μg/m3),但是由于烯烴類物質的MIR較高(5.49～16.16),導致臭氧生成潛勢較高,占總臭氧生成潛勢的48.2%～50.7%,說明烯烴類污染物是餐飲油煙污染中臭氧生成的重要前體物之一.這與崔虎雄[25]和王倩等[26]在上海市區VOCs的臭氧生成潛勢研究中的發現相一致,這與烯烴的化學性質有關,烯烴屬于不飽和烴,化學性質比烷烴活潑,因此減少烯烴的排放可以作為控制臭氧前提物的重要途徑[27].

內環表示凈化前臭氧生成潛勢;外環表示凈化后臭氧生成潛勢

烷烴中,污染濃度最高的正己烷、環己烷、異丁烷、正戊烷、正丁烷和丙烷是生成臭氧的重要物質,占烷烴臭氧生成潛勢的80.7%～84.9%;烯烴中,作為臭氧前體物的濃度最高的反-2-丁烯、1-丁烯和1,3-丁二烯的臭氧生成潛勢,占烯烴臭氧生成潛勢的72.5%～81.1%;含氧VOCs類中,僅丙烯醛的臭氧生成潛勢占含氧VOCs類臭氧生成潛勢的68.4%～82.1%,且由于4-甲基-2-戊酮經過凈化器后,濃度升高了130.56μg/m3,因此其臭氧生成潛勢占比也顯著上升了2%;在苯系物中,雖然苯的濃度(692.05～817.88μg/m3)要顯著高于甲苯濃度(657.85～1365.06μg/m3),但是由于甲苯的MIR較高,成為苯系物中最主要的臭氧前體物,占苯系物臭氧生成潛勢的37.8%～52.7%.

2.4 SOA生成潛勢分析

雖然SOA的生成受溫度、濕度、有機氣溶膠質量等多種因素影響,用一個固定的FAC值來表示SOA的產率會出現較大的偏差,通過FAC計算得到的SOA生成潛勢仍能給出大氣有機物污染物形成SOA的趨勢[26].由于在本研究中檢測到的VOCs中僅有17種烷烴類和苯系物是SOA的前體物,因此,僅針對這17種化合物展開SOA生成潛勢分析(圖4).在17種SOA前體物中,有76.5%的化合物(13種)的SOA生成潛勢經過凈化器后有所下降,苯系物SOA生成潛勢占總SOA生成潛勢的95%以上,其中甲苯、苯和乙苯的凈化前SOA生成潛勢分別為4706.74, 3106.70和2061.38μg/m3,其中只有苯在凈化后SOA生成潛勢下降了38.1%至1922.35μg/m3.苯系物成為餐飲業排放污染物種SOA的主要前體物,這與之前劉俊等[1]在北京SOA生成潛勢的日變化規律研究中的結果一致.在寶雞市秋冬季大氣VOCs的研究結果中,同樣發現,含有3個及以下甲基的苯系物是SOA貢獻最大的VOCs成分[27].廣州夏季VOCs的研究中,也發現甲苯、二甲苯、乙苯等苯系物對SOA的貢獻最大[28].

圖4 凈化前后17種化合物的SOA生成潛勢及生成量變化

3 結論

3.1 餐飲業VOCs污染物排放濃度從大到小分別為烷烴類>含氧VOCs類>烯烴類>苯系物類,油煙凈化器對烯烴類污染物占比最大的四氯乙烯有顯著的凈化效果,對苯系物中甲苯和苯的凈化效果有顯著性差異.

3.2凈化器對VOCs污染物的臭氧生成潛勢都有所上升,但并無顯著性差異,烯烴類污染物是餐飲油煙污染中臭氧生成的重要前體物之一,占總臭氧生成潛勢的48.2%～50.7%.

3.3 苯系物成為餐飲業排放污染物種SOA的主要前體物,占總SOA生成潛勢的95%以上,其中甲苯、苯和乙苯的凈化前SOA生成潛勢分別為4706.74, 3106.70和2061.38μg/m3,且只有苯在凈化后SOA生成潛勢有所下降.

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JIANG Bao, SUN Cheng-yi, BAI Hua-hua, CHEN Xue, HE Wan-qing, NIE Lei, SHI Ai-jun, LI Guo-ao*

(National Urban Environmental Pollution Control Engineering Research Center, Beijing Key Laboratory of Urban Atmospheric Volatile Organic Compounds Pollution Control and Application, Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China)., 2021,41(5)：2040～2047

21 restaurants in Beijing were selected to examine the concentrations of VOCs before and after fume purifiers. The results showed that the average concentrations of alkane, alkene, oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) and benzene series were (714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58), (374.72 ± 57.48) and (174.93 ± 55.19)μg/m3, respectively. Among alkene compounds, only the concentration of tetrachloroethylene significantly decreased after fume purifying. Interestingly, the VOC-removal efficiency for 35.7% of fume purifiers was negative. As the most important precursors of ozone, ozone formation potential (OFP) of alkene compounds counted for 48.2% ～ 50.7% of total OFP. Benzene series had become the most important precursor of secondary organic aerosol (SOA) in the restaurant emissions, accounting for more than 95% of the total SOA potential.

catering；volatile organic compounds (VOCs)；ozone formation potential (OFP)；secondary organic aerosol (SOA)

X511

A

1000-6923(2021)05-2040-08

蔣 寶(1988-),女,山東青州人,高級工程師,博士,主要從事環境污染風險評估與修復研究.發表論文9篇.

2020-09-24

國家重點研發計劃(2017YFC0211504);北京市科技計劃項目(Z171100004417029,Z181100005418015)

* 責任作者, 助理研究員, liguoao@cee.cn