基于OMI數據的新冠疫情影響下福建省臭氧敏感性變化

但揚彬,于瑞蓮,卞雅慧,陳進生,胡恭任*

基于OMI數據的新冠疫情影響下福建省臭氧敏感性變化

但揚彬1,2,于瑞蓮1*,卞雅慧2,陳進生2,胡恭任1**

(1.華僑大學化工學院,福建 廈門 361021；2.中國科學院城市環境研究所,福建 廈門 361021)

基于OMI衛星數據,利用臭氧敏感性指示劑法研究了福建省及其九地市在COVID-19疫情影響下不同時間階段大氣臭氧敏感性特征以及不同情景下敏感性的變化規律.結果表明,在疫情前,福建省的大氣臭氧生成控制區面積占比情況為VOCS控制區占46.5%、協同控制區占25.0%、NO控制區占28.5%,以VOCs控制區為主,其中廈門市占比最高,南平市最低;在嚴控期,VOCS控制區占29.5%、協同控制區占21.1%、NO控制區面積占49.4%,以NO控制區為主,其中寧德市占比最高,莆田市最低;在平穩期,VOCS控制區占23.1%、協同控制區占29.1%、NO控制區占47.8%,以NO控制區為主,其中南平市占比最高,廈門市最低.與疫情前相比,嚴控期廈門市VOCS控制區面積占比減少最多(38.1%)、最少的是三明市(7.9%);從轉化結果來看,第一類城市包括莆田市、泉州市、廈門市,敏感區變化受前體物HCHO、NO2共同影響,而第二類城市主要受NO2柱濃度變化影響.因此,第一類城市臭氧調控更加復雜.

OMI衛星數據；COVID-19；臭氧生成敏感性；福建省

近年來臭氧污染事件頻發,且具有區域性特征[1-2].臭氧污染會對人體健康產生危害[3-4],對植物造成影響而導致農作物減產[5-6].近地面臭氧是光化學反應生成的二次污染物,主要是由前體物氮氧化物(NO)與揮發性有機物(VOCS)在太陽輻射作用下生成[7].由于臭氧生成機制非常復雜,并與其前體物(NO、VOCs)呈現出非線性關系[8],因此控制單一前體物并不能有效控制臭氧污染.區域臭氧敏感性是通過分析臭氧與其前體物的敏感性關系來控制臭氧污染,因此,區域臭氧敏感性研究對當地臭氧污染防控具有重要科學意義.

目前,對于近地面臭氧敏感性的研究方法主要有敏感性測試法、源示蹤法和指示劑法[9].敏感性測試法通過調整模型輸入參數,輸出不同排放場景下臭氧濃度變化,從而判定前體物的敏感性大小[10].王雪松等[11]利用空氣質量模型與臭氧源識別技術結合的源示蹤法分析了北京地區O3污染的來源.指示劑法是根據觀測得到的光化學反應中某些中間體或產物的比值,以特定閾值為判定標準,來判斷區域所需控制前體物[12].Sillman等[13]首次提出將生成速率(H2O2)/(HNO3)作為指示劑判定O3生成敏感性.隨后,使用模型研究了眾多指示劑區別臭氧控制區的適用范圍,結果表明,(H2O2)/(HNO3)適用范圍最廣[14].然而,H2O2、HNO3不易監測,數據難于獲取.基于臭氧監測儀(OMI)衛星數據獲得的指示劑(NO2、HCHO)具有時間和空間連續性好、監測范圍廣、人為干擾小的優點,已被廣泛應用于臭氧敏感性分析研究中.武衛玲等[15]利用OMI衛星數據探究了2005～2016年6～9月京津冀及周邊地區夏季的臭氧敏感性.莊立躍等[16]利用OMI衛星數據和MODIS土地覆蓋分類產品,研究了珠江三角洲地區2005～ 2016年不同土地利用類型臭氧敏感性的時空變化特征,發現VOCS控制區、NO控制區和協同控制區分別集中在珠江三角洲中部、珠江三角洲邊緣地帶與前兩者控制區之間;發達區主要為VOCS/協同控制區,較發達區主要為協同控制區,欠發達區為NO控制區.單源源等[17]利用OMI衛星數據分析了我國2005～2014年中東部地區O3控制區空間分布特征,發現魯豫晉、京津冀、長江三角洲及珠江三角洲地區中心城市屬于VOCS控制區,周圍城市屬協同控制區,其他地區屬于NO控制區.目前,基于衛星數據的近地面臭氧敏感性研究大多數以月甚至年為時間尺度單元,缺乏高時間分辨率的數據分析.然而,引起區域臭氧前體物(NO、VOCs)濃度變化的因素眾多,且具有突發性、持續時間短的特性,選用月,甚至年的平均數據并不能較好的展現臭氧敏感性的變化.同時,對重大事件影響下的臭氧敏感性變化規律的研究較少.因此,本文基于OMI數據中的NO2與HCHO數據產品,以周尺度為時間分辨率,研究COVID-19疫情影響下福建省近地面臭氧敏感性變化規律,以期為重大事件影響下的區域大氣臭氧綜合防控提供參考.

1 數據與方法

1.1 數據來源

OMI是搭載在Aura衛星上的一顆傳感器.該傳感器由荷蘭、芬蘭及NASA聯合研制.OMI是用于天地掃描的紫外-可見光波段成像光譜儀,其主要目的是對臭氧層、空氣質量和氣候變化進行觀測和研究.Aura過境時間一般在當地時間13:40～13:50,圍繞地球一圈約為100min左右,軌道高度約705km[18],波段范圍為270～500nm,光譜分辨率為0.5nm,星下點分辨率為13km′24km,地面掃描幅寬為2600km,掃描視場角度為114°[19],可測量包括O3、NO2、SO2、HCHO柱濃度和O3廓線及氣溶膠、云、表面紫外輻射等在內的多種數據[20].

本文所使用的對流層NO2與HCHO柱濃度數據為2019年12月1日～2020年4月30日的每日數據,數據由比利時太空高層大氣研究所(BIRA-IASB)反演,并發布在NASA官網上的GESDISC (https: //disc.gsfc.nasa.gov/).對流層NO2與HCHO柱濃度數據均采用DOAS技術反演,在一定程度上消除了系統誤差.社會經濟數據與森林覆蓋面積數據從各地市統計公報獲得,來源于福建省統計局(http: //tjj.fujian.gov.cn/).氣象數據來源于福建省生態云(http://fjaqi.fjemc.org.cn/).

1.2 數據處理方法

對流層NO2與HCHO柱濃度數據為NASA官網的OMI Level-3數據產品,數據格式為氣象數據常用格式NetCDF.本文利用Python編寫代碼處理數據.本文基于經度、緯度、云量提取研究區域數據,考慮到邊界處插值的影響,本文選取以研究區域最大經緯度為起始點構造矩形范圍進行研究處理.云量以小于0.3時為有效數據提取.由于衛星在掃描監測時會存在掃描帶間出現未掃描到的空白區域,即逐日數據可能存在缺失情況,因此本文以周為研究單位,利用7d平均柱濃度計算出周數據.OMI NO2柱濃度數據空間分辨率為0.25°×0.25°,OMI HCHO空間分辨率為0.1°×0.1°.綜上,本文先利用Python進行數據篩選,清洗異常值得到有效逐日文件,再將有效逐日數據文件插值成統一大小網格單元的數據文件,并計算出周文件數據,最后利用指示劑法(FNR)計算臭氧敏感性[20].

指示劑法(FNR)計算公式如下:

式中:(HCHO)為行政區域內網格的HCHO平均柱濃度,單位為1015molec/cm2;(NO2)為行政區域內網格的NO2平均柱濃度,單位為1015molec/cm2;為兩者比值,當<1時,認為臭氧生成處于VOCS控制區,對VOCS濃度變化更為敏感;當>2時,認為臭氧生成處于NO控制區,對NO濃度變化更為敏感;當1￡￡2時,認為臭氧生成處于協同控制區[21].

1.3 研究區域及疫情影響

福建省(23°～29°N,115°～120°E)位于我國東南沿海,共有9個地市,9個地市沿海岸線方向大體可以分為2類:沿海城市,包括寧德市、福州市、莆田市、泉州市、廈門市和漳州市;內陸城市,包括南平市、三明市和龍巖市.

本文以經濟較發達的福建省為例,劃分了新型冠狀病毒(COVID-19)疫情影響下的3個階段,共計20周:疫情前(12月1日～1月21日,共計7周)、嚴控期(1月22日～3月14日,共計7周)、平穩期(3月15日～4月30日,共計6周),分析疫情前后不同階段近地面臭氧敏感性變化規律.

2 結果與討論

2.1 疫情影響下福建省O3敏感性時空變化

由圖1可以看出,在疫情前FNR曲線基本處于1～2之間,均值為1.70,即臭氧敏感性以協同控制區為主.在疫情嚴控期,FNR曲線變為大部分處于2以上,均值為3.10,且幅度較大,嚴控期臭氧敏感性轉變為以NO控制為主.從圖1中NO2與HCHO柱濃度周均值可以看出,在嚴控期NO2濃度明顯降低,其余階段并無明顯規律.在疫情前NO2柱濃度均值為4.31×1015molec/cm2,而嚴控期為2.26×1015molec/cm2,減少了47.6%.HCHO柱濃度在前兩個階段分別為5.54×1015, 4.84×1015molec/cm2,變化了12.6%.在整個研究期內,NO2柱濃度最大值出現在疫情前為5.29×1015molec/cm2,最小值出現在嚴控期為1.37× 1015molec/cm2;HCHO柱濃度最大值出現在平穩期8.40×1015molec/cm2,最小值出現在嚴控期為2.99× 1015molec/cm2.同時,由圖2可知,相比疫情前溫度、風速基本不變,維持在較低的水平分別為14.67℃、1.08m/s,而濕度有所增加.綜上在嚴控期FNR值升高的原因:①由于疫情嚴格的限制措施,機動車排放大量減少,導致NO2的排放大量減少.相比NO2,HCHO柱濃度下降幅度較小,因此整體上FNR值升高.②在靜穩、低溫高濕的大氣條件下,NO2容易聚集,同時大氣中充足的水分能夠加快對NO2的消除凈化作用[22],致使NO2柱濃度降低.

圖1 福建省FNR變化特征及臭氧前體物柱濃度時間變化

甲醛的排放可分為人為排放與自然排放兩部分,其中在大城市以人為源為主,包括化工廠及建筑材料廠、化石燃料及生物質的未完全燃燒等,在自然條件好的地區以自然排放為主[23-24].在疫情平穩期, FNR曲線變化趨于平穩且均值為2.33,仍大于疫情前的均值,以NO控制為主.從嚴控期過渡到平穩期, NO2與HCHO柱濃度均有所上升(分別從2.26×1015, 4.84×1015molec/cm2增加為3.44×1015, 6.93× 1015molec/cm2,分別增加了52.2%和30.2%), NO2柱濃度的增加主要是由于限制措施解除,社會經濟活動逐漸回升,排放增加導致.對于HCHO柱濃度,可以發現平穩期增加的幅度大于嚴控期降低的幅度.由圖2可知,較前兩階段,平穩期的平均氣溫增幅最大達17.58℃.在高溫環境下,植被排放的異戊二烯能更快的轉化為HCHO[25],這可能是HCHO柱濃度在平穩期增幅較大的原因.然而整體上來看,相比HCHO柱濃度,NO2柱濃度增加的幅度更大,因此在平穩期FNR比值較嚴控期有所降低.

圖2 福建省各階段氣象因子水平及平均線

如圖3所示,在疫情前,福建省VOCS控制區主要分布在沿海城市,如寧德市南部、福州市南部、莆田市、泉州市、廈門市和漳州市東北部等地區;協同控制區主要分布在福建省中部地區,如三明市東部、南平市南部等地區;NO控制區主要集中在福建省西部地區及北部,如南平市北部、三明市及龍巖市的西部.Witte等[26]研究中涉及福建省敏感區分布,可以發現VOCS控制區、協同控制區分布在福建省沿海,而NO控制區分布在福建省中西部,與本文結果相似.在嚴控期,VOCS控制區面積快速縮小,而NO控制區面積相比疫情前有所擴大,主要分布在福建省中部及北部,如南平市及寧德市的大部分區域以及三明市、龍巖市的東部等地區;協同控制區以沿海城市為主,如福州市、泉州市以及廈門市和漳州市的東部區域.在平穩期,VOCS控制區面積急劇縮小,相比前兩個階段NO控制區面積達到最大;協同控制區主要集中在沿海城市.

2.2 福建省9個地市各階段臭氧敏感區面積占比

由圖4可知,在疫情前,福建省的大氣臭氧敏感區面積占比情況為VOCS控制區占46.5%、協同控制區面積占25.0%、NO控制區面積占28.5%,即VOCS控制區面積最大.在疫情前的9個地市中,3個控制區(VOCs控制區、協同控制區、NO控制區)面積占比最大與最小的地市分別為廈門市(74.1%)與南平市(36.1%)、漳州市(30.0%)與泉州市(21.2%)以及南平市(39.3%)與廈門市(2.9%).人口密度是影響對流層NO2、HCHO排放的重要社會因素,植被覆蓋面積與甲醛自然源排放相關[27-28].由圖5可以看出,9個地市人口密度與森林覆蓋面積呈相反的規律,其中廈門市人口密度最大,達2522.62 人/km2,而廈門市的森林覆蓋面積是最小的,僅為0.08萬km2,這將導致廈門市NO2排放大而HCHO排放小,從而導致(HCHO)/(NO2)比值始終較小,處于VOCS控制區.相反地,南平市的人口密度為9個地市最小僅為102.28人/km2,森林覆蓋面積為9個地市最大達2.06萬km2,這也導致了南平市以NO控制區為主,面積占比達39.3%.

在嚴控期,福建省的大氣臭氧敏感區面積占比情況為VOCS控制區占29.5%、協同控制區面積占21.1%、NO控制區面積占49.4%;在嚴控期的9個地市中, 3個控制區面積占比最大與最小的地市分別為莆田市(43.9%)與寧德市(22.4%)、莆田市(33.9%)與寧德市(17.7%)以及寧德市(59.9%)與莆田市(22.3%).在平穩期的9個地市中, 3個控制區面積占比最大與最小的地市分別為廈門市(32.2%)與南平市(15.8%)、廈門市(65.3%)與南平市(23.1%)以及南平市(61.1%)與廈門市(2.5%).與疫情前類似,平穩期福建省的9個地市中,NO控制區面積占比最大的也為南平市,達61.1%,大于疫情前的南平市NO控制區面積,占比最小的是廈門市為0.3%.這主要是因為社會生產活動逐漸恢復,但仍未達到疫情前的水平.福建省的臭氧敏感區面積占比情況為VOCS控制區占23.1%、協同控制區面積占29.1%、NO控制區面積占47.8%.

2.3 福建省9個地市臭氧敏感區變化特征

針對疫情影響下福建省大氣臭氧敏感區變化,本文從疫情前與嚴控期兩個階段,利用敏感區的面積占比變化情況來說明敏感區的變化特征.

圖6 疫情前后臭氧敏感區面積占比變化量

從圖6中可以看出,嚴控期福建省9個地市VOCS控制區的面積較疫情前都在減少,其中廈門市面積占比減少最大為38.1%,減少最小的是三明市為7.9%;在協同控制區部分,莆田市、泉州市及廈門市面積占比增加,其余6個市的面積占比減少;在NO控制區部分,9個地市面積占比皆為增加,其中廈門市增幅最大為28.4%,三明市、南平市、莆田市增幅較小(12%左右).

從控制區間相互轉化結果來看,福建省9個地市可分為兩類.如圖6所示,第一類為莆田、泉州、廈門,可以看出這3個城市在疫情限制措施下, VOCS控制區既轉化為協同控制區又轉化為NO控制區.第二類為福州、寧德、漳州、南平、龍巖、三明,這6個城市的VOCS控制區并沒有轉化為協同控制區的部分,而是VOCS控制區與協同控制區共同轉化為NO控制區.從FNR值上來看,造成上述差異的原因是由于第一類的3個城市較小的FNR值,且增加幅度偏小,導致出現1

圖7 福建省九地市第二產業產值對比

3 結論

3.1 對流層NO2柱濃度在研究期的3個階段呈現先降低后增加的趨勢,HCHO柱濃度呈現先降低后增加的趨勢.NO2柱濃度在疫情前出現最大值5.29×1015molec/cm2,最小值出現在嚴控期為1.37× 1015molec/cm2,HCHO柱濃度最大值出現在平穩期8.40×1015molec/cm2,最小值出現在嚴控期為2.99× 1015molec/cm2.

3.2 沿海城區與內陸城區在研究期內控制區變化存在差異.沿海城區(如寧德市南部、福州市南部、莆田市、泉州市、廈門市、和漳州市東北部)在疫情前主要為VOCs控制區,在嚴控期與平穩期主要為協同控制區,而內陸城區在疫情前主要為協同控制區,在后兩階段都以NO控制區為主.

3.3 在9個地市中,VOCs控制區在研究期內3個階段面積占比最大的依次是廈門市、莆田市、廈門市(分別為74.1%、43.9%、32.2%);協同控制區占比最大的分別是漳州市、莆田市、廈門市(分別為30.0%、43.8%、65.3%);NO控制區占比最大的依次是南平市、寧德市、南平市(39.3%、59.9%、61.1%).

3.4 在嚴控期-疫情前情景下,廈門市受疫情限制措施的影響最大,相比疫情前,嚴控期VOCS控制區面積占比減少38.1%.從控制區轉化結果來看,第一類城市包括莆田市、泉州市、廈門市,敏感區變化受前體物HCHO、NO2共同影響,而第二類城市主要受NO2柱濃度變化影響.因此,第一類城市臭氧調控更加復雜.

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The change of atmospheric ozone formation sensitivity in Fujian Province based on OMI satellite data during the period of COVID-19.

DAN Yang-bin1,2, YU Rui-lian1*, BIAN Ya-hui2, CHEN Jin-sheng2, HU Gong-ren1**,

(1.College of Chemical Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China；2.Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China)., 2021,41(5)：2056～2063

Based on the OMI satellite data, the characteristics of atmospheric ozone sensitivity in Fujian province and its nice municipalities during the period of COVID-19 epidemic were assessed with HCHO and NO2vertical column densities as proxies for ozone sensitivity. The results showed that Fujian Province was dominated by VOCs-limited regime before the pandemic with the controlled area proportion of 46.5%. The other two regimes: NO-VOCs-limited regime and NO-limited regime, controlled 25.0% and 28.5% of the area, respectively. The area proportion controlled by VOXs-limited regime was highest in Xiamen and lowest in Nanping. During the period with strict pandemic control policies, VOXs-limited regime, NO-VOCs-limited regime and NO-limited regime controlled 29.5%, 21.1%, and 49.4% of the area, respectively. The area proportion controlled by NO-limited regime was highest in Ningde and lowest in Putian. During the stable period, VOXs-limited regime, NO-VOCs-limited regime and NO-limited regime controlled 23.1%, 29.1%, and 47.8% of the area, respectively. NO-limited regime was the dominant regime with highest area proportion controlled in Nanping and lowest area proportion in Xiamen. Compared with the before pandemic period, the area proportion of Xiamen controlled by VOCs-limited regime was obviously reduced (38.1% less) during the period with strict control policies, and the lowest reduction was in Sanming with a moderate decrease of 7.9%. According to the conversion results, Putian, Quanzhou, and Xiamen were categorized into the first city group where changes in ozone sensitivity were jointly influenced by its precursors including formaldehyde (HCHO) and nitrogen dioxide (NO2), while other cities could be categorized into the second group where ozone sensitivities were mainly affected by NO2column concentrations. Therefore, effective strategies for ozone reduction would be more complex in the first group of cities.

OMI satellite data；COVID-19；ozone formationsensitivity；Fujian Province

X513

A

1000-6923(2021)05-2056-08

但揚彬(1993-),男,江西九江市人,華僑大學碩士研究生,主要研究方向為大氣污染控制及來源解析.發表論文1篇.

2020-09-30

國家自然科學基金資助項目(21477042);2015環境地球化學國家重點實驗室開放基金項目(SKLEG2015901);華僑大學研究生科研創新能力培育計劃資助項目

* 責任作者, 于瑞蓮, 教授, ruiliany@hqu.edu.cn; 胡恭任, 教授, grhu@hqu.edu.cn