乙醇濃度和應變率對擴散火焰特性的數值分析

2021-06-03 07:40:02石敦峰甘云華羅燕來江政緯周毅

化工學報 2021年5期

石敦峰，甘云華，羅燕來，江政緯，周毅

（1華南理工大學電力學院，廣東廣州510640；2廣東省能源高效清潔利用重點實驗室，廣東廣州510640）

引言

液體燃料具有能量密度高、存儲方便和易于運輸等優點[1]，廣泛應用于各個領域[2-4]。近年來，隨著納米和微加工技術的進步，設備逐漸向小型化和多功能化方向發展[5]。乙醇是一種常見的清潔液體燃料，在工業和生活中得到廣泛應用[6-7]。由于乙醇沸點低、易蒸發，且具有相對較高的火焰傳播速度，可以在貧燃的條件下以較低的溫度進行燃燒[8]，這些特性使得乙醇適用于液體燃料燃燒器。Chen等[9]和Xu等[10]研究了液體乙醇自蒸發微管擴散火焰燃燒特性。甘云華等[11-15]從燃料流量、火焰高度、射流空間等方面考察了液體乙醇微射流擴散火焰的結構和特征。然而相關研究中都是采用射流以及液體燃料直接燃燒的方式形成擴散火焰，而未提前氣化處理，乙醇燃燒過程同時受到液體燃料蒸發和火焰動力學的影響[9]，不便于分析液體燃料的火焰燃燒特性。

由乙醇沸點低、易蒸發的特點，及靜電噴霧[16-20]可產生粒徑在微米或納米量級液滴可知，乙醇可霧化為小粒徑的液滴，快速蒸發，從而使得乙醇變為氣體參與燃燒反應，而不需要進行預蒸發處理。針對液體燃料的噴霧燃燒，學者們做了一些研究。Nomura等[21]開發了一種部分預蒸發的噴霧燃燒器，探討了當量比、燃料液滴平均直徑以及應變率對燃料液滴和火焰之間的相互作用的影響。葉宏程等[22]采用無水乙醇為燃料，設計液體燃料荷電霧化對沖燃燒器，以液體燃料荷電噴霧形態、火焰形態和火焰溫度作為研究對象，探討不同條件下噴霧形態和火焰特性的變化規律及其影響機制。然而相關研究從實驗的角度對噴霧燃燒[23-24]的火焰形態、溫度等宏觀特性進行討論，而對燃燒的官能團、基元反應速率、溫度敏感性等微觀火焰特性的研究還存在不足。

對沖燃燒作為一種基本燃燒方式，其流場中心軸線上的速度分布是一維的，且燃燒器壁面對火焰的干擾度小，可控性強，適用于火焰特性的基礎研究[25]。Wang等[26]研究了非預混的二甲醚和乙醇對沖火焰的熄滅應變率隨環境壓力和反應物溫度提高及燃料濃度變化的規律。Seiser等[27]研究了在對沖模型中預混和非預混兩種火焰類型下的甲醇和乙醇火焰的熄滅和自燃。Veloo等[28]研究了在對沖模型中預混的甲醇、乙醇和正丁醇火焰的層流火焰速度和熄滅應變率。然而相關的研究中均是將乙醇和二甲醚或者其他燃料，在溫度、熄滅應變率、火焰速度等方面進行對比，而對乙醇自身的火焰結構、溫度分布等特性隨乙醇濃度、應變率等因素變化規律研究較少。本文在本課題組的前期工作基礎上[11-15,22]，提出在乙醇荷電霧化為小粒徑液滴后，可實現乙醇燃料的快速蒸發，使得乙醇變為氣體參與燃燒反應，并用葉宏程等[22]的部分實驗數據進行驗證，最后模擬分析乙醇濃度和應變率對擴散火焰特性的影響，可為液體對沖燃燒器的設計提供理論指導。

1 數值模擬

1.1 物理模型

軸對稱對沖擴散火焰模型如圖1所示。氮氣稀釋的乙醇（乙醇/N2）與空氣（O2/N2）分別從上噴嘴（燃料側）和下噴嘴（氧化劑側）中流出，兩個噴嘴之間的距離是1.4 cm，噴嘴直徑均為2.5 cm。無水乙醇為液體燃料，沸點351.6 K，本研究條件下的液體燃料乙醇霧化為足夠小的液滴，且與周圍氣體充分接觸，可認為乙醇到達噴嘴出口時，其已經完全蒸發為乙醇氣體，然后在其下游參與燃燒反應，形成對沖擴散火焰。基于此，設定乙醇/N2出口溫度為360 K，空氣出口溫度298 K，壓力為0.1 MPa。

圖1 火焰結構示意圖Fig.1 Schematic diagramof flame structure

1.2 數學模型

該軸對稱問題的控制方程可簡化為一維常微分方程，包括質量守恒方程、動量守恒方程、能量守恒方程和組分守恒方程[29]：

質量守恒方程

動量守恒方程

式中，x為軸向坐標；r為徑向坐標；u為軸向速度，m·s-1；v為徑向速度，m·s-1；T為溫度，K；ρ為混合物密度，kg·m-3；cp、cpk分別為常壓下混合物、第k種氣體的比熱容，J·(kg·K)-1；ω˙k為第k種組分的單位體積摩爾生成速率，mol·m-3·s-1；Wk、Yk、hk分別為第k種組分的分子量、質量分數、比焓(J·kg-1)；μ為混合物黏度，Pa·s；q˙r為輻射熱損失；Vk為第k種組分的擴散速度，可通過式（5）計算：

式中，Dkm為混合物平均擴散系數；DTk為熱擴散系數；Xk為第k種氣體的摩爾分數。

對于輻射熱損失采用了光學薄模型[30]，僅考慮輻射散熱而不考慮氣體分子對輻射的再吸收。本研究考慮CO2、H2O、CO和CH4氣體的輻射，這4種組分的Planck平均吸收系數αi由文獻[31]獲得。則輻射熱損失q˙r可表示為：

式中，σ為Stefan-Boltzmann常數；T∞為環境溫度；αp為氣體的Planck平均吸收系數。

1.3 數值方法及邊界條件

采用有限差分法對控制方程進行離散。控制方程中的擴散項采用截斷誤差為二階的中心差分進行離散。為了更好地收斂，對流項采用迎風差分離散。對沖火焰利用Chemkin的TWOPNT進行穩態求解，采用非均勻網格，同時通過設置網格的Gradient和Curvature這兩個參數來改善網格。本模擬采用Mittal等[32]提出的詳細化學反應機理及熱動力學和傳輸性質，該反應機理由113種組分和710步化學反應組成。建立沿軸向的坐標系：燃料出口位置為坐標原點x=0，兩個噴嘴之間的距離為L，氧化劑出口位置的坐標為x=L。燃料側和氧化劑側的邊界條件分別為：

式中，下角標F代表燃料側，O代表氧化劑側。

1.4 數值模擬燃燒工況

對沖擴散火焰全局應變率a與火焰軸向速度梯度有關，由兩個噴嘴的出口速度及加權密度組成。本研究采用氧化劑側的應變率來表示全局應變率a，其計算公式為：

式中，a為應變率，s-1；L為兩噴嘴間的距離，cm；uF、uO分別為燃料側、氧化劑側速度，cm·s-1；ρF、ρO分別為燃料側、氧化劑側密度，kg·m-3。

為了提高對沖擴散火焰的穩定性，兩噴嘴出口參數滿足動量平衡方程:

燃料側用乙醇的摩爾分數XF表示乙醇濃度，氧化劑側保持空氣（21%O2/79%N2）組成不變。數值計算的工況如表1所示。

表1 模擬工況（T F=360 K，T O=298 K，P=0.1 MPa）Table 1 Simulation conditions（T F=360 K，T O=298 K，P=0.1 MPa）

2 模型驗證

仿真中為了實現純氣相燃燒，將燃料出口溫度設計置為360 K，課題組前期工作[22]條件一致。實驗的對沖燃燒器兩噴嘴之間的距離為1.4 cm，干空氣出口溫度298 K。用當量比為0.6～1.2、乙醇流量為13 ml·h-1、載氣流量為0.8 L·min-1的實驗結果來驗證模擬結果。實驗中，先對整個火焰面進行了不同位置的測量，發現火焰中心位置凸起點的火焰鋒面溫度最高，所以選取火焰凸起點鋒面位置進行溫度測量。對該位置的溫度測量了5組數據，取平均值作為火焰溫度。同時考慮熱電偶的輻射誤差[33]，對火焰溫度測量值進行輻射散熱修正，取發射率為0.15，Nusselt數為2.0，結果如圖2所示。圖2中實驗值和模擬值均為最高氣體溫度。由圖2可知，火焰溫度（模擬值）隨當量比的變化趨勢，與氣相燃燒的火焰溫度隨當量比的變化趨勢（火焰溫度隨當量比的增加先增大后減小）一致。當量比小于1時，火焰溫度峰值的模擬結果與實驗結果的相對誤差均在10%以內，且溫度隨當量比變化不敏感，與數值模擬結果一致；但當量比大于1時，相對誤差在15%左右，誤差較大，是由于當量比增加，空氣流量減小，火焰面下移，乙醇液滴周圍的溫度下降，乙醇蒸發速率降低，同時當量比大于1，乙醇不完全燃燒，兩者共同作用使得該條件下不完全是氣相燃燒，從而使得誤差較大。

圖2 火焰溫度的實驗與仿真對比Fig.2 The comparison between experimental and simulated results of flame temperature

3 結果與分析

3.1 火焰結構

3.1.1 乙醇濃度對火焰結構的影響圖3和圖4分別為在XF=0.25和XF=0.75條件下，擴散火焰的溫度、熱釋放率、組分摩爾分數分布（a=30 s-1），分別對應表1中工況3和5。由圖3和圖4可知，熱釋放率（HRR）(1 erg=10-7J)隨著距離x的增加，依次表現出吸熱和放熱的特性，將吸熱峰值點標記為A，放熱的峰值點依次標記為B和C，滯止面標記為SP。在xA截面附近，C2H5OH摩爾分數快速降低且接近零，主要發生分解反應（吸熱反應），分解的中間產物主要為H2、CH4、C2H4和C2H2，且伴隨著產物CO和CO2的生成；在xB截面上，主要中間產物（CH4、C2H2、C2H4）基本反應完全，且熱釋放率峰值與自由基CH峰值在同一位置；在xC截面上，自由基H與OH及O2參與反應放熱，且此處熱釋放率峰值與自由基OH峰值在同一位置。對比圖3和圖4可知，隨XF的增加，熱釋放率與自由基的相對位置不變，但xSP（滯止面位置）向燃料側移動，H2、CH4、C2H4、C2H2（中間產物）和

圖3 擴散火焰的溫度、熱釋放率和組分的分布（X F=0.25,a=30 s-1）Fig.3 The distributions of temperature,heat release rate and component of diffusion flame(X F=0.25,a=30 s-1)

圖4 擴散火焰的溫度、熱釋放率和組分的分布（X F=0.75,a=30 s-1）Fig.4 The distributions of temperature,heat release rate and component of diffusion flame(X F=0.75,a=30 s-1)

H2O、CO、CO2（生成物）最大摩爾分數分別升高了110%、167%、103%、138%和31.5%、91.7%、44.3%，自由基CH、O、OH、H最大摩爾分數分別升高了72.7%、51.4%、77.9%、60%。同時CH4摩爾分數由低于C2H4到超過C2H4，CO2和H2O峰值位置由介于xB和xC之間變為介于xA和xB之間，CO和H2反應完全位置由最高熱釋放率之后變為最高熱釋放率之前，表明乙醇分解為CH4的比例增加及乙醇不完全燃燒的產物CO和H2的氧化反應位置向燃料側移動。

3.1.2 應變率對火焰結構的影響圖5所示為貧燃（XF=0.25）條件下，擴散火焰的溫度、熱釋放率、組分摩爾分數的分布（a=90 s-1），分別對應表1中工況3和工況8。圖3和圖5反映應變率對火焰結構的影響。隨著應變率的增加，熱釋放率與自由基的相對位置不變，但xSP向氧化劑側移動，xB和xC向燃料側移動，溫度、熱釋放率、組分摩爾分數分布的變化范圍均變窄，自由基CH、O、OH、H及產物CO最大摩爾分數分別升高了47%、35%、1.7%、2%及3.8%，而H2、CH4、C2H4、C2H2、H2O和CO2最大摩爾分數則分別降低了3%、22%、14.4%、15.9%、3%和5.7%。以上結果表明，隨著應變率的增加，更多的中間產物參與反應生成CO以及自由基濃度的升高，使得熱釋放率顯著增加，與同一條熱釋放率曲線的兩個峰值（B、C）分別依次增加了136%和88%的現象一致；同時火焰峰值溫度下降了34.9 K，由表1可知，a=90 s-1的噴嘴出口速度為a=30 s-1噴嘴出口速度的3倍，使得中間產物的停留時間減小同時帶走大量的熱量，因此出現熱釋放率顯著提升，而溫度輕微下降的現象。

3.2 火焰溫度分布

3.2.1 乙醇濃度對火焰溫度分布的影響圖6(a)為乙醇濃度對火焰溫度分布的影響（a=30 s-1），圖6(b)為乙醇濃度對溫度、熱釋放率峰值位置和熱釋放率峰值大小的影響（a=30 s-1），分析了XF為0.15、0.20、0.25、0.50、0.75、1.00共6種情形，分別對應表1中工況1～6。由圖6(a)可知，將火焰溫度峰值標記為D點，隨著XF的增加，火焰區域變寬，火焰溫度峰值升高，xD（溫度峰值的位置）向氧化劑側移動。乙醇流量可由ρFuFXF=ρ0u20XF/uF表示，由表1可知，在應變率a=30 s-1時，隨著XF的增加，燃料側ρF增加，而氧化劑側uO和ρO不變，從式(8)、式(9)分析得到，燃料側uF的減小，則乙醇流量增加，火焰溫度逐漸升高。由圖6(b)可知，xD始終在xB和xC之間靠近xB，而xB和xC隨著XF增加而增大，且兩者差值逐漸增大，表明熱釋放率的影響區域增加，因此，xD向氧化劑側移動且火焰區域變寬。同時B點和C點熱釋放率的峰值隨著XF的增加，HRRB先增加后減小，HRRC逐漸增加，兩者差值逐漸減小，表明C點熱釋放率對溫度的影響增加，與xD向xC靠近的現象一致。當XF=0.15時，火焰峰值溫度為1571.5 K，當XF以0.05為間距變化到0.25時，峰值溫度增加值分別為89.0 K和58.7 K；當XF以0.25為間距從0.25變化到1.00時，峰值溫度增加值分別為139.5、56.7和33.1 K，表明隨著XF的增加，火焰溫度峰值變化逐漸趨于平緩，這是由于該條件下為貧氧燃燒，雖然乙醇流量增加，燃燒放熱增加，但不完全燃燒損失增加的比例更多，從而使得火焰溫度峰值變化趨勢平緩。

圖5 擴散火焰的溫度、熱釋放率和組分的分布（X F=0.25,a=90 s-1）Fig.5 The distributions of temperature,heat release rate and component of diffusion flame(X F=0.25,a=90 s-1)

圖6 乙醇濃度對溫度分布和熱釋放率的影響（a=30 s-1）Fig.6 The influence of ethanol concentration on temperature distribution and heat release rate(a=30 s-1)

圖7 應變率對溫度分布和熱釋放率的影響（X F=0.25）Fig.7 The influence of strain rate on temperature distribution and heat release rate(X F=0.25)

3.2.2 應變率對火焰溫度分布的影響圖7(a)為應變率對火焰溫度分布的影響（XF=0.25），圖7(b)為應變率對溫度、熱釋放率峰值位置和熱釋放率峰值大小的影響（XF=0.25），分析了應變率為30、60、90 s-1的情形，分別對應表1中工況3、工況7和工況8。由圖7(a)可知，隨著應變率a的增加，火焰區域變窄，并且火焰溫度峰值輕微降低，應變率為30 s-1時，火焰溫度峰值為1719.2 K，應變率以30 s-1為間距變化到90 s-1，火焰溫度峰值分別降低了18.0 K和16.9 K。由圖7(b)可知，隨著應變率的增加，xSP向氧化劑側移動，這是因為uF大于uO，且隨a的增大，兩噴嘴出口速度差值增大。火焰溫度峰值位置xD始終在xB和xC之間靠近xB，隨著a的增加，xB和xC均減小，且xB和xC之間的距離減小，表明熱釋放率影響區域減小，因而xD向燃料側移動且火焰變化區域變窄；同時HRRB和HRRC均隨著應變率的增加而明顯增大，但兩點的熱釋放率峰值差值逐漸增大，表明B點熱釋放率對溫度的影響更大，與圖中xD更加靠近xC的現象一致。由以上分析可知，隨著a的增加，熱釋放率顯著增加，但是火焰溫度峰值卻表現出降低的現象，這是由于隨著a的增加，自由基摩爾分數增加，使得熱釋放率增加明顯，同時兩噴嘴的出口速度均呈比例增大，燃燒的產物（包含中間產物）在燃燒區域的停留時間變短，增加的氣體同時帶走了大量的熱量，從而出現熱釋放率顯著增加而溫度輕微降低的現象。

圖8 乙醇濃度和應變率對火焰溫度峰值的共同影響Fig.8 The effects of ethanol concentration and strain rateon the peak flame temperature

圖8為乙醇濃度和應變率對火焰溫度峰值的共同影響，從圖中可以看出，當a不變時，隨著XF的增加，火焰溫度峰值逐漸升高，且溫度變化趨勢逐漸平緩。當XF不變時，隨著應變率a的增加，火焰溫度逐漸降低，且降低的趨勢減小。以上結果表明在該研究范圍內，相較于應變率，溫度對乙醇濃度更為敏感。

圖9 溫度峰值點處的乙醇濃度對溫度敏感系數的影響（a=30 s-1）Fig.9 The influence of ethanol concentration on the temperature sensitivity coefficient at the peak temperature point(a=30 s-1)

3.3 溫度敏感性分析

3.3.1 乙醇濃度對溫度敏感系數的影響溫度敏感性系數是反映基元反應對火焰溫度發展進程的一個指標，溫度敏感性系數絕對值越大對溫度的影響越明顯。溫度敏感性系數若為正，表示該基元反應對溫度的提升是促進作用，與之相反，溫度敏感性系數若為負，表示該基元反應對溫度的提升是阻礙作用。通過對溫度敏感性系數的分析，為火焰溫度的調控提供理論指導。圖9為在溫度峰值點處，乙醇濃度對溫度敏感系數的影響（a=30 s-1），由圖可知，XF分別為0.25、0.50、0.75時，對溫度敏感的主要反應均與自由基OH和H相關，由反應R8:H+OH+