鐿同位素電磁分離束流接收與監測系統研制

徐 昆，任秀艷，毋 丹，吳靈美，袁 波，李子穎，羅 峰

(1.中國原子能科學研究院，北京 102413；2.中國同輻股份有限公司，北京 100089)

隨著我國科技的飛速發展，同位素的應用已經覆蓋到了人類生活的各個方面。例如，銣-87、鐿-171、鎳-62、鎳-63、鐿-176、镥-177等同位素在衛星導航、核電池、腫瘤治療與診斷等方面都有相關應用[1-3]。

鐿(Yb)元素作為一種稀土元素，應用廣泛。鐿元素包含7種同位素，分別是168Yb(0.06%)、170Yb(4.21%)、171Yb(14.26%)、172Yb(21.49%)、173Yb(17.02%)、174Yb(29.58%)和176Yb(13.38%)。這些同位素在診斷和治療癌癥的放射性藥物、導航用原子鐘、核物理方面具有重要作用。168Yb經輻照后獲得169Yb可用于檢查癌癥[4]。171Yb由于其原子的能級結構相對簡單，系統頻移效應小，各國都在研究冷171Yb原子光鐘[5]。176Yb是治療胃腸胰腺腫瘤用放射性核素177Lu的前體材料，采用反應堆經176Yb(n,γ)177Yb(β-)177Lu反應以及鐿/镥分離可制備177Lu，通過該方法制備的177Lu核素不含177mLu雜質，無載體，比活度高[6-8]。目前，國外已經進行了镥-177藥物的臨床應用[9]，正在利用專用的堆通過輻照鐿-176產生镥-177[10]。中國工程物理研究院核物理與化學研究所也成功研制出了镥-177放射性同位素，然而镥-177的原料——鐿-176目前依賴于國外進口，且價格昂貴。

考慮到以上應用領域對168Yb、171Yb和176Yb的現實需求，需制備高豐度的168Yb、171Yb和176Yb。因此，有必要開展鐿同位素的分離研究。目前適用于重同位素的分離方法有離心法、電磁法、激光法等。離心法具有能耗低、經濟性好、能靈活實現規模化生產等特點，適合于有合適氣態或合適氣態化合物元素的同位素分離，目前未見利用離心法分離鐿同位素。激光法具有分離系數高、耗電小、成本低等特點，俄羅斯用激光法實現分離的穩定同位素達十幾種，但產量不大，沒有形成規模化生產[11]，國外利用激光法分離鐿同位素處于初步研究階段[12]。電磁法分離同位素具有通用性好、一次分離系數高和分離同位素豐度高的特點[13]，然而電磁法分離同位素產能有限，適用于小用量醫用鐿同位素的分離。美俄兩國目前均采用電磁分離方法獲得高豐度的鐿同位素。

中國原子能科學研究院是我國唯一具有同位素電磁分離能力的單位，具有我國唯一一臺大型同位素電磁分離器。然而，對于鐿同位素的分離尚未研制出束流接收與監測系統，尚未建立其分離技術路線和工藝。由于分離每一種元素的同位素個數、同位素間的間距、束流強度等參數不同，在進行新元素分離前，首先應進行束流接收和監測系統的研制。束流接收和監測系統的性能將直接影響分離鐿同位素的豐度。

為將分開后的鐿離子束收集到收集袋中且不會濺射到其他收集袋中，能監測鐿離子的束流大小、能工作在3×10-3Pa高真空狀態下、具備水冷結構，本文針對鐿同位素色散小、數目多、不易分離的特點，通過研究束流傳輸確定系統的聚焦面角度和位置；計算同位素的色散和象寬，確定系統面板縫口位置及寬度；研究離子與收集器之間的濺射和蒸發問題，確定收集器的材料、水冷參數；設計基于可編程邏輯控制器的束流監測系統，對鐿同位素束流接收和監測系統進行總體研制和測試。

1 鐿同位素電磁分離原理

同位素電磁分離法利用能量相同、質量不同的離子在橫向磁場中旋轉半徑不同實現同位素分離。其基本公式是：

(1)

式中，R為離子軌跡半徑，mm；M為質量數；VA為離子的加速電壓，V；B為磁場感應強度，G。

分離的基本過程是將鐿的氯化物加熱氣化，在放電室和電子發生碰撞電離，形成等離子體，利用電極系統引出后，形成具有一定能量和形狀的離子束，利用橫向磁場實現偏轉、質量分離和角聚焦，最終利用束流接收系統對同一元素的多種同位素進行收集。橫向磁場采用均勻磁場實現質量色散，但嚴重限制了分離器的束流張角。為加大允許張角，生產型分離器采用條形磁墊片形成非均勻的橫向磁場。

不同分離器的聚焦平面不同，設計束流接收系統首先應確定聚焦平面的位置。如圖1所示，以離子源出口縫為原點O，離子源與接收系統所在直線為x軸，離子源的出射方向為y軸，分離器高度方向為z軸。本研究利用大型同位素電磁分離器EMIS-170進行鐿同位素分離，該電磁分離器為180°生產型電磁分離器，包括離子源、束流輸運系統、束流接收和輔助系統，通常根據磁場和高壓可以確定接收器中心束聚焦點的位置，中心束聚焦點約在y=-180 mm處，實際分離過程可調節磁場和高壓使中心束進入其對應的收集器。

圖1 中心束束流接收示意圖Fig.1 Schematic diagram of center beam receiving

2 面板和收集器設計

2.1 面板設計

色散為不同質量的離子分開的距離，接收器的面板位于與x軸呈48°的平面上，通過理論計算該平面上的色散，確定面板上不同同位素縫口的距離。均勻磁場的色散d近似為：

(2)

(3)

式中，R為偏轉半徑，mm；M為同位素的質量數；M0為中心同位素的質量數；D為偏轉直徑，mm。

實際分離過程中，分離器磁場為條形墊片場，與色散計算結果有偏差，需要根據實際分離情況對面板縫口的寬度和相對位置進行細微調整。以鐿-172為中心束計算，質量數小于鐿-172的同位素間利用公式(2)計算色散，質量數大于鐿-172的同位素采用公式(3)計算色散。R取1 600 mm，D取3 200 mm，計算得到鐿同位素色散列于表1。

表1 鐿同位素色散Table 1 Ytterbium isotope dispersion

經過電磁分離器非均勻磁場的束流為會聚束，在x-z截面上呈彎月牙型，曲率半徑約為900 mm。束流呈山峰狀分布，通常將半高寬作為束流的寬度。理論上影響束流寬度的主要因素有磁場的設計、空間電荷效應、離子源放電的不穩定、離子的初始熱運動速度分布、剩余氣體引起的離子散射。由于理論上EMIS-170的無空間電荷聚焦象寬為3.5 mm，加上其他因素引起的象寬，預估象寬最小為5 mm。

圖2為設計的面板。面板采用3塊石墨板，中間石墨板用于加工縫口，兩側石墨板用于遮擋束流，以免束流轟擊石墨板后的零部件。首次實驗為了保證同位素的豐度，應根據以往分離其他同位素的經驗，給出一個最小的縫口寬度，由于象寬最小為5 mm，故將7個縫口的寬度均設計為5 mm，聚焦平面上的縫口形狀設計為月牙型且呈48°，便于束流進入收集器。鐿-172同位素的縫口設計在中間石墨板的正中間，根據計算的色散依次向兩邊擴散，確定每個同位素的縫口位置。根據束流的高度和曲率，設計面板縫口高度190 mm，縫口曲率半徑900 mm。

圖2 多縫面板三維設計圖Fig.2 Three dimensional design drawing of multi seam panel

2.2 收集器設計

鐿同位素采用濺射收集的方式，高速離子或經過減速的離子打到收集袋的轟擊面上，一部分停留在轟擊面上，另一部分濺射到收集袋的其他面上堆積起來。為使更多的離子進入收集器，面板縫口設置為喇叭形，如圖3所示。通常對于多個同位素收集采用1個大的收集器，其中用石墨板隔開，由于石墨板上無水冷結構，會造成同位素的蒸發，進而造成同位素的損失和玷污。本研究采用多個銅制收集器，每個收集器外壁均焊接水冷管，可減少同位素的蒸發，同時保護收集器器壁。由于鐿同位素束流較小，故收集器壁厚設計為1.5 mm。設計的收集器寬度和高度均可將面板縫口覆蓋。

圖3 單個縫口及收集器Fig.3 Single seam and collector

收集器外壁互相不能接觸，否則無法監測每一個收集器的束流強度。由于設計7個收集器，收集器較多，且同位素間色散小，收集器間距離僅約2 mm，極易短路，這會導致機械安裝困難。為此，部分收集器采用模塊化設計，將距離較近的收集器設計為1個模塊，模塊化的收集器間采用內置隱藏式的細水冷管，如圖4所示。安裝時采用模塊化安裝，避免了收集器間的短路，提高了收集器的安裝效率。最終設計的面板、收集器及水冷結構如圖5所示。

圖4 模塊化收集器三維設計圖Fig.4 Three dimensional design of modular collector

圖5 面板、收集器及水冷結構Fig.5 Panel, collector and water cooling structure

3 鐿同位素束流監測系統設計

由于鐿有7個同位素，同時需要監測面板和檔門束流，因此需要設計9個束流監測點，從硬件和軟件進行束流監測系統的設計。硬件主控制器采用西門子的可編程邏輯控制器S7-300，束流通過傳輸線進入電流電壓轉換模塊，隨后進入模擬量轉換數字量模塊，利用主控制器進行數據采集。通過博途軟件建立物理地址和變量，設計量程轉換模塊，編寫束流監測程序和計算總束流的VB腳本文件。最后，編寫顯示界面，將7個鐿同位素、面板和檔門束流顯示在計算機上，最終控制界面如圖6所示。

圖6 鐿同位素分離束流監測及控制界面Fig.6 Beam monitoring and control interface for ytterbium isotope separation

4 總體裝置研制及測試

完成收集器和面板關鍵部件設計后，進行束流接收和監測裝置的總體機械設計，包括真空室內部和外部設計，涉及對準運動結構、真空密封結構、水冷結構設計等。位于真空室內部的整體結構可進行前后兩個自由度的運動，加工的整個系統如圖7所示，加工完成后將未通入冷卻水的束流接收裝置裝入真空室中，利用高真空機組通過約3 h可抽至3×10-3Pa，確定密封性良好。同時進行了冷卻水檢漏測試，在真空室外保證1 h無漏水，在真空室內無真空變差現象，最后在分離器上進行總體調試，完全滿足分離鐿同位素的要求。

圖7 束流接收及監測系統Fig.7 Beam receiving and monitoring system

利用本研究設計的束流收集及監測裝置在中國原子能科學研究院EMIS-170同位素電磁分離器上進行鐿同位素的分離實驗，分離條件為采用弧放電型離子源使三氯化鐿電離為鐿離子，并使鐿離子加速，進入到真空室中，真空室內的真空度優于3×10-3Pa，在真空室上下存在非均勻磁場，使鐿離子束發生聚焦和偏轉，最終進入束流接收裝置并記錄下數據。以鐿-176同位素為例，其豐度測試結果列于表2。鐿-176豐度達到了96.9%，鐿-176中的其他鐿同位素含量最多為鐿-174，下一步將繼續優化束流輸運和束流接收工藝，減小鐿-174的干擾。

表2 鐿-176同位素豐度測試結果Table 2 The results of ytterbium isotope abundance test

5 結論

本文創新性地提出了多縫面板、內置水冷結構的模塊化收集器和束流監測系統的設計方案，完成了束流接收和監測系統的總體研制和測試，提高了鐿-176的同位素豐度，滿足分離鐿同位素的要求，成功應用于鐿同位素的分離。下一步將繼續優化束流輸運和束流接收工藝，進一步提升鐿-176同位素豐度。