曹姍姍
(遼寧省大連生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,遼寧 大連 116023)
近年來,在國(guó)家一系列強(qiáng)國(guó)政策引領(lǐng)下,遼寧省沿海經(jīng)濟(jì)帶快速發(fā)展,營(yíng)口市在發(fā)展傳統(tǒng)老工業(yè)的同時(shí)大力發(fā)展高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)。但大氣污染問題,尤其是臭氧污染問題,也日益凸顯。營(yíng)口市作為遼寧省沿海城市,控制其臭氧污染,說清污染成因及傳輸路徑變得越加迫切。
本文所用O3濃度觀測(cè)數(shù)據(jù)為國(guó)家空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)觀測(cè)的營(yíng)口市國(guó)控子站中學(xué)府南路子站的O3數(shù)據(jù);后向軌跡應(yīng)用的氣象資料基于美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(National Centers for Environmental Pre-diction,NCEP)提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS1)的數(shù)據(jù)。
后向軌跡法是研究污染空間輸送特征的基本工具之一,它結(jié)合了大氣的垂直和水平運(yùn)動(dòng),分析具有不依賴污染物排放信息且容易掌握等優(yōu)點(diǎn),在污染物擴(kuò)散、傳輸和沉降方面有相對(duì)完整的考量[1-2],因而被廣泛應(yīng)用于大氣污染輸送與來源分析。
本文采用HYSPLIT模式(Hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory model),它是由美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)與澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的軌跡計(jì)算模式[3-4],目前被國(guó)內(nèi)外學(xué)者廣泛應(yīng)用。HYSPLIT模式可以結(jié)合實(shí)時(shí)的氣象數(shù)據(jù),模擬實(shí)現(xiàn)出任一點(diǎn)到達(dá)受體點(diǎn)位的氣團(tuán)運(yùn)行軌跡,幫助解析污染傳輸路徑和來源。
本文后向軌跡計(jì)算時(shí)段為2020 年6月1日00:00-6月30日23:00,軌跡的受體點(diǎn)為營(yíng)口學(xué)府南路點(diǎn)位(N40.66°,E122.24°),為將研究范圍界定在更大區(qū)域且涵蓋二次衍生物的生成周期,軌跡計(jì)算時(shí)長(zhǎng)設(shè)置為 48 h;為實(shí)現(xiàn)精細(xì)劃分,空間分辨率設(shè)置為 0.25°×0.25°;為方便軌跡數(shù)據(jù)與O3小時(shí)濃度數(shù)據(jù)實(shí)現(xiàn)良好對(duì)應(yīng),時(shí)間分辨率設(shè)置為1 h;模型起始高度設(shè)置為 500 m,在這個(gè)高度上,可代表近地面污染物排放的特征及氣流流動(dòng)特征。
對(duì)2020 年6月營(yíng)口市受體點(diǎn)的逐小時(shí)后向軌跡進(jìn)行了模擬。由于軌跡數(shù)目較多,篩選其中污染影響較大的軌跡進(jìn)行分析,參考營(yíng)口市夏季臭氧平均濃度水平,將對(duì)應(yīng)O3質(zhì)量濃度超過 100 μg·m-3的軌跡定義為超標(biāo)軌跡。圖1給出了2020年6月營(yíng)口市的軌跡,將超標(biāo)軌跡標(biāo)記為藍(lán)色。由圖1可見,超標(biāo)軌跡主要來自西南方向,以山東省和京津冀西南部為主。

圖1 2020年6月營(yíng)口市超標(biāo)軌跡
2020年6月營(yíng)口市大氣氣團(tuán)聚類結(jié)果如圖2所示。由圖2可見,夏季營(yíng)口市以西南方向和東北方向污染輸入為主。

圖2 2020年6月營(yíng)口市軌跡聚類
出現(xiàn)頻率最高的為華北氣團(tuán)(27.92%),從起源點(diǎn)經(jīng)山東省(從西南方向)到達(dá)觀測(cè)點(diǎn)位。此類氣團(tuán)來源地污染較重,攜帶污染較多,是重點(diǎn)的污染輸入來源。其次,為東北氣團(tuán),占23.89%,起源于黑龍江省,途徑吉林省、內(nèi)蒙古自治區(qū)。第三類為本地氣團(tuán),占18.33%,起源于我省中部地區(qū),運(yùn)行速度較快從東北方向到達(dá)受體點(diǎn)。第四類為黃海氣團(tuán),占15.56%,起源于朝鮮海峽,途徑黃海由東南部進(jìn)入。第五類為西北氣團(tuán),共占14.31%,起源于蒙古,途經(jīng)內(nèi)蒙古自治區(qū)、遼寧省西部,從西北部到達(dá)受體點(diǎn)。
PSCF 方法[5]利用污染軌跡與所有軌跡在途經(jīng)區(qū)域停留時(shí)間的比值來表征每個(gè)區(qū)域?qū)κ荏w點(diǎn)的污染貢獻(xiàn),其用于識(shí)別外來輸送潛在源區(qū),PSCFif值高的網(wǎng)格被解釋為潛在源區(qū)。將研究區(qū)分為i×j 個(gè)網(wǎng)格,每個(gè)網(wǎng)格PSCF 計(jì)算見公式(1)。
(1)
式中,nij為經(jīng)過第ij個(gè)網(wǎng)格的所有軌跡數(shù),mij為受體區(qū)域內(nèi)經(jīng)過網(wǎng)格ij的污染軌跡數(shù)目。本文結(jié)合營(yíng)口市夏季臭氧質(zhì)量濃度水平,將O3質(zhì)量濃度閾值設(shè)定為 100 μg·m-3。PSCF 值越大,表明該區(qū)域中污染軌跡占比越高,對(duì)受體點(diǎn)污染貢獻(xiàn)也越大,計(jì)算公式見公式(2)。
WPSCF=Wij×PSCF
(2)
由于PSCF 是一種條件概率,其誤差會(huì)隨網(wǎng)格和受體點(diǎn)位距離增加而增大,因此引入了權(quán)重函數(shù)Wij計(jì)算WPSCF 值[6-7]進(jìn)降誤差處理,見公式(3)。
(3)
其中,WPSCF值為0~0.3時(shí)標(biāo)示為輕度污染,0.3~0.7標(biāo)示為中度污染,0.7~1.0標(biāo)示為重度污染。圖3為營(yíng)口市2020年6月臭氧潛在源區(qū)分布。由圖3看出,臭氧潛在源區(qū)分布范圍較小并且較為集中,中度污染-重度污染源區(qū)主要集中在山東省、遼寧省、河北省東部和南部地區(qū)。

圖3 2020年6月營(yíng)口市臭氧潛在源區(qū)分布
CWT分析法[8]用于反應(yīng)受點(diǎn)上游地區(qū)污染物濃度分布情況,它可以補(bǔ)充PSCF無法定量受體點(diǎn)質(zhì)量濃度的缺點(diǎn)。CWT計(jì)算某時(shí)間段內(nèi)經(jīng)過單個(gè)網(wǎng)格的軌跡所對(duì)應(yīng)的O3平均權(quán)重質(zhì)量濃度。CWT計(jì)算公式為:
(4)
式中,CWTi是網(wǎng)格i的平均權(quán)重質(zhì)量濃度,t代表軌跡總數(shù),l代表軌跡,Cij代表網(wǎng)格ij中O3平均加權(quán)質(zhì)量濃度,nij代表軌跡l在網(wǎng)格i的停留時(shí)間。
利用WCWT方法對(duì)營(yíng)口市臭氧濃度進(jìn)行分析,結(jié)果見圖4。由圖4可知,6月營(yíng)口市WCWT較高值區(qū)主要集中在山東省、河北省南部,說明來自山東省和河北省南部地區(qū)的軌跡所對(duì)應(yīng)的O3質(zhì)量濃度權(quán)重最高。此外,來自遼寧省本地的軌跡權(quán)重也有一定貢獻(xiàn)。

圖4 2020年6月營(yíng)口市臭氧WCWT分布
從超標(biāo)軌跡數(shù)來看,氣團(tuán)來源于西南和西北方向時(shí),營(yíng)口市的O3易超標(biāo);以山東省和河北省南部為主。
軌跡聚類表明,影響營(yíng)口市臭氧濃度的氣團(tuán)主要來自華北和本地,并且對(duì)O3濃度貢獻(xiàn)較高,分析可能為:來自華北地區(qū)的氣團(tuán)途經(jīng)京津冀和山東等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū),大量的VOCs 與NOx等O3前體物和污染物被傳輸至本地,同時(shí)疊加本地排放影響后,導(dǎo)致營(yíng)口市O3濃度較高。
PSCF分析表明,中度污染-重度污染源區(qū)主要集中在山東省、遼寧省、河北省東部和南部地區(qū)。
CWT分析表明,6月營(yíng)口市WCWT高濃度區(qū)域主要集中在河北省南部和山東省,這說明來自河北省南部地區(qū)和山東省的超標(biāo)軌跡對(duì)應(yīng)的O3濃度權(quán)重濃度高,與此同時(shí)來自遼寧省本地的軌跡權(quán)重也有一定貢獻(xiàn)。