基于結構異質性的核桃熱風干燥特性及數學模型

滿曉蘭 李龍 張宏 張永成 蘭海鵬

摘要： 為了揭示熱風干燥過程中核桃異質結構的水分傳遞特性，本研究在43 ℃熱風干燥條件下，對核桃單層干燥過程中果殼、果仁及核桃的干燥特性與有效水分擴散系數進行研究。試驗結果表明，果殼、果仁及核桃的干燥特性規律大致相似，干燥過程主要發生在降速干燥階段，且沒有明顯恒速干燥階段，核桃在干燥過程表現出顯著的非穩態性與異質性，果殼、果仁及核桃的有效水分擴散系數與干基含水率符合三階-多項式關系，并同時測得核桃的平均有效水分擴散系數為果殼的1.01倍和果仁的1.41倍;模型4 適合用于預測果殼、果仁及核桃43 ℃熱風干燥過程中水分比的變化規律。研究結果為明晰核桃干燥過程中的水分傳遞機制提供了理論依據。

關鍵詞： 核桃;熱風干燥;有效水分擴散系數;數學模型

中圖分類號： TS255.6 文獻標識碼： A 文章編號： 1000-4440（2021）03-0731-08

Hot-air drying characteristics and mathematical model of walnut based on structural heterogeneity

MAN Xiao-lan1，2， LI Long1，2， ZHANG Hong1，2， ZHANG Yong-cheng1，2， LAN Hai-peng1，2

（1.College of Mechanical and Electrical Engineering， Tarim University， Alar 843300，China;2.Key Laboratory of Modern Agricultural Engineering in Colleges and Universities of Xinjiang Uygur Autonomous Region， Alar 843300， China）

Abstract： To reveal the properties of water transfer in the heterogeneous structure of walnut during hot-air drying， the drying characteristics and effective water diffusion coefficient of the walnut shell， walnut kernel and whole walnut during single-layer drying process under hot-air drying condition of 43 ℃ were studied. The results showed that， the drying characteristics of the walnut shell， walnut kernel and whole walnut were approximately similar. The drying process mainly occurred in the speed-down drying stage， and there was no obvious drying stage with constant-speed. The walnuts showed significant instability and heterogeneity during the drying process. The effective water diffusion coefficient of the walnut shell， walnut kernel and whole walnut were in third-order polynomial relationship with water content of dry base. It was measured that the average effective water diffusion coefficient of the whole walnut was 1.01 times as large as the walnut shell and 1.41 times as large as the walnut kernel. Model four was suitable for predicting the change rule of moisture ratio of walnut shell， walnut kernel and whole walnut during drying process using 43 ℃ hot-air. The results provide theoretical basis for water transfer mechanism in the drying process of walnuts.

Key words： walnut;hot-air drying;effective water diffusion coefficient;mathematical model

核桃，是一種營養價值極高且很受歡迎的堅果[1] 。脫青皮鮮核桃含水率可達20%～45%，而安全貯藏含水率為8%，因此，干燥是核桃采后降低含水率、保持產品品質必不可少的技術過程[2-4] 。近年來，在實驗室規模內研究了各種核桃高效干燥技術，如射頻干燥[5] 、微波干燥[6-7] 、遠紅外干燥[8] 、熱泵干燥[9-10] 、間歇烘箱干燥[11-12] 、組合干燥[5，13]等，但由于加工能力、工藝要求及運營成本等原因，核桃干燥處理仍主要采用43 ℃熱風干燥[14-16] 。然而，核桃在熱風干燥過程中，因其果殼密封且堅硬，果仁位于發達的分形木隔膜中，使干燥時間較長、干燥程度難以控制，導致大量能源浪費及果仁干燥不充分或焦化，嚴重制約了核桃干果品質和核桃產業的發展[17] 。因此，具有異質結構的核桃熱風干燥特性的研究仍有待深入，且相關問題的深入研究可為核桃干燥品質和干燥效率的提高奠定堅實基礎。

以往對核桃的熱風干燥研究，常將核桃近似為一個各向同性的整體，如Hassan-Beygi等[18]研究了核桃的熱風干燥特性及有效水分擴散系數，建立了動力學模型;Chen等[16] 研究了核桃結構對水化和干燥特性的影響，測定了不同條件下核桃的水化動力學;朱德泉等[17] 研究了熱風溫度、裝載量及風速對山核桃熱風干燥特性的影響，并確定了最佳工藝參數組合;Yang等[19] 建立了云南核桃干燥過程的傳質數學模型，得出了有效水分擴散系數及干燥過程中內外層的失水規律。然而鮮核桃為典型的多層次結構物料，果仁由吸濕的果殼包裹，且鮮核桃具有不同的物化特性，顯然忽略這些因素對干燥過程的影響是不符合實際情況的[20-22] 。Chen等[23] 分別對核桃的果殼、果仁建立了有效水分擴散系數與樣品溫度和干基含水率的數學模型，并采用有限元法模擬了核桃的干燥特性。但未對核桃干燥過程中果殼、果仁的干燥特性、有效水分擴散系數及數學模型進行對比分析研究，而這對于理解和準確掌握具有異質結構的核桃的干燥特性非常重要。因此，關于核桃果殼、果仁干燥過程中水分的傳遞特性仍需進行系統深入地研究。

基于上述分析，本研究以核桃異質結構為切入點，以核桃以及核桃的果殼、果仁為研究對象，對其在43 ℃條件下的熱風干燥特性及動態有效水分擴散系數進行研究，并建立有效水分擴散系數模型與動力學模型，以期為核桃干燥加工和設備的設計提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

試驗所選核桃品種為溫185薄皮核桃，采于溫宿縣核桃實驗林場。采收去青皮后剔除病蟲害、畸形核桃，同時為減少初始含水率、質量比的變化，選擇尺寸和初始質量相似的核桃做樣品，通過預試驗得到同一批核桃，其平均含水率和組分質量比無顯著差異，進而假設其相同。將核桃樣品放入密封袋內保存。

對400顆核桃樣品進行物理特性研究，得出核桃的平均尺寸：縱向（L）（39.92±2.71） mm、軸向（W）（34.64±1.80） mm和縫向（T）（33.27±2.66） mm，果仁的平均尺寸：L （34.32±2.59） mm、W （29.89±1.87） mm和T （25.84±2.14） mm;核桃與果仁的球度分別為： 89.75%±2.51%、86.88%±2.77%;果殼、果仁、核桃初始干基含水率分別為：35.86%、41.50%、38.09%。

1.2 試驗設備

電子天平（FA1104，精度 0.01 g），上海市安亭電子儀器廠產品;游標卡尺（精度0.02 mm），上海申韓量具有限公司產品;電熱鼓風干燥箱（精度±1 ℃），上海博迅實業有限公司醫療設備廠產品。

1.3 研究方法

1.3.1 試驗方法 開啟熱風干燥箱，預熱30 min，當溫度恒定在43 ℃時，將樣品核桃迅速在托盤中單層放置進行試驗，每固定時間間隔（干燥前6.0 h固定時間間隔為1.5 h，之后的干燥階段固定時間間隔為2.0 h）取出20枚，對每枚核桃人工破殼，果殼、果仁分別稱質量并進行含水率測定。并通過果仁、果殼破殼時質量和干物質質量計算核桃的含水率。試驗中的含水率一律用干基含水率表示，以上每組試驗重復3次取平均值。干基含水率的測定參照GB50093—2016《食品安全國家標準食品中水分的測定》，其中核桃干基含水率計算公式 [23] 為：

Mt=（Mkt-Mkd）+（Mrt-Mrd）Mkd+Mrd（1）

式中，Mkt、Mkd分別為果殼t時刻的質量與干質量;Mrt、Mrd分別為果仁t時刻的質量與干質量。

1.3.2 干燥特性參數計算

1.3.2.1 水分比 水分比是用來表示一定條件下物料的剩余水分率，計算公式為：

MR=Mt-MeM0-Me（2）

式中，MR為水分比;Me為干燥到平衡時的干基含水率;Mt為t時刻的干基含水率;M0為初始時刻的干基含水率。

1.3.2.2 干燥速率 干燥速率是研究干燥動力學的一個重要參數，能夠反映干燥時間、干基含水率和干燥速率之間的關系。計算公式為：

DR=Mt+△t-Mt△t（3）

式中，DR為干燥速率;Mt+△t為t+△t時刻的干基含水率;△t為t+△t與t時刻的時間差。

1.3.3 有效水分擴散系數 有效水分擴散系數（Deff）是在水分濃度梯度為1的條件下，每秒通過單位面積的水分擴散量，是計算、模擬干燥物料水分遷移機理必不可少的參數之一。當長方形、球形等形狀的物料的干燥主要由降速干燥階段控制時，可以用Fick第二定律來描述物料內部的水分擴散過程。由于試驗樣品核桃與果仁的球度為89.75%±2.51%、86.88%±2.77%，因此將核桃以及核桃的果殼、果仁作為球體處理[18-19，23] 。

Crank[24]提出了Fick第二定律在球體中水分傳遞的解析解，通過假設干燥過程中有效水分擴散系數是恒定和徑向的，來描述整個降速階段水分的傳遞過程。Deff可由下列方程計算：

MR=Mt-MeM0-Me=6π2∞n=11n2exp-n2π2DefftRg2（4）

式中：n為項數，n=1，2，3…n;t為干燥時間;Rg為球體的有效半徑;Deff為有效水分擴散系數;對于n>1的序列中的項，隨著t的增加，每個項都接近于零。忽略高階項（n>1），方程變為：

MR=6π2exp-π2DefftRg2（5）

球體有效半徑計算公式 [25] 為：

Rg2=3L·W·T2（6）

式中，L、W、T分別為核桃軸向尺寸、縱向尺寸、縫向尺寸。

平均有效水分擴散系數（Davg）計算公式為[26] ：

Davg=1nn1Deff（7）

用三階-多項式方程擬合平均干基含水率（Mavg）對Deff的影響方程[26] ：

Deff=A+BMavg+CM2avg+DM3avg（8）

式中，A、B、C、D為回歸系數。

1.3.4 數學模型建立與分析方法

1.3.4.1 有效水分擴散系數模型 用軟件中的非線性回歸工具包確定模型中的回歸參數，用調整后的相關系數（R2adj）和均方根誤差（RMSE）來評價模型對實驗數據的適應度和有效性[23] 。

1.3.4.2 動力學模型 為準確描述與預測果殼、果仁及核桃熱風干燥過程中的水分散失情況，從眾多的干燥動力學模型中選出12個經典的數學模型（表1） 對其干燥曲線分別進行擬合，并根據決定系數（R2）的最大化，殘差平方和（SSE）和均方根誤差（RMSE）的最小化，選出最合適的數學模型[27-28] 。

2 結果與分析

2.1 果殼、果仁及核桃干燥特性

圖1為果殼、果仁及核桃在43 ℃熱風干燥條件下的干燥特性曲線。從圖1可以看出，核桃熱風干燥特性曲線及干燥速率曲線始終處于果仁和果殼之間。

由圖1a可知，整個干燥過程果殼、果仁及核桃干燥特性相似，干基含水率隨著干燥時間延長而減小。在干燥結束時果仁比果殼的含水率低，這與自然晾曬儲存后的狀態相似。這說明，整個干燥過程中果仁失水較果殼多。由圖1b可知，果殼、果仁及核桃在熱風干燥過程中干燥速率變化趨勢相似，在干燥起始階段，干燥速率變化最快，出現峰值，然后，隨含水率的減小而減小，干燥過程主要處于降速干燥階段。這說明干燥過程由內部傳質速率控制，其傳遞機理是擴散[32，36] ，因此，公式（5）可測定各結構有效水分擴散系數。在類似物料（如蓮子、澳洲堅果、火龍果等）熱風干燥過程中也發現了類似的結果[36，38-39] 。由圖1b還可以看出，在前期干燥階段（t<1.5 h），果殼干燥速率的增加大于果仁，因而果殼的干燥速率大于果仁。然而，在后期干燥階段，果殼與果仁的干燥速率差異逐漸減小，最終趨于一致。根據干燥原理，在干燥前期，干燥速率受限于傳熱速度及由外而內的傳熱方向，當水分蒸發發生在食品材料的外層（本研究指果殼）時，而內部（本研究指果仁）濕度比外層大[20，40]。隨著干燥的進行，水分蒸發界面從果殼（外層）逐漸向果仁（內部）移動，延長了水分傳遞路徑;另外，當果仁失水后開始收縮，核桃內部出現間隙，果殼與果仁之間存在一層空氣介質，而空氣的傳導系數遠小于核桃固體物料的傳導系數，從而使水分擴散和熱量傳遞變慢，干燥速率受限[41-42] 。在干燥后期，由于果殼、果仁含水率都很低，因此可散失的水分都很少且水分擴散速度可能都較低，因而導致干燥速率差異逐漸減小，最終趨于一致。

2.2 有效水分擴散系數

2.2.1 有效水分擴散系數的變化規律 果殼、果仁及核桃的干燥過程主要處在降速階段，這說明內部的擴散是水分移動的主要形式，因此，對果殼、果仁及核桃的干燥過程的有效水分擴散系數進行比較和分析，有利于更合理地控制干燥參數，改進干燥工藝和方法，提高干燥效率。

圖2為果殼、果仁及核桃在熱風干燥過程中有效水分擴散系數隨干基含水率的變化規律。由圖2可知，果殼、果仁及核桃的有效水分擴散系數隨干基含水率的降低迅速減小，最后趨于平緩。在整個熱風干燥過程中果殼與核桃的有效水分擴散系數非常接近，平均有效水分擴散系數分別為2.95×10-8m2/s、2.99×10-8m2/s，在澳洲堅果熱風干燥過程中也出現了這種情況[38] 。這主要是因為，核桃主要處于降速干燥階段，內部擴散是水分移動的主要形式，而果仁由吸濕多孔的木質結構的果殼包裹，所以導致果仁的水分需通過果殼才能蒸發出來。果殼內壁與外壁孔隙分布不同，內壁孔隙大、結構疏松，更容易吸水;外壁孔隙小、結構相對緊湊，吸水性相對較差[23，43] 。干燥過程中果仁的水分大部分先被果殼內壁吸收，果殼內壁外壁水分形成梯度差，使得果仁中水分經果殼內壁向果殼外壁移動，才能最終蒸發。由此可見，在核桃的干燥過程中，果殼近似一個“中轉站”，將果仁中的水分不斷轉移出來，果殼擴散的水分還包括大部分果仁的水分。因此，在干燥過程中核桃與果殼的水分擴散形式更加接近。

本研究中確定的核桃各異質結構的有效水分擴散系數均在典型的堅果有效水分擴散系數范圍（1×10-7～1×10-10m2/s）內，包括澳洲堅果[38，44] 、迪卡堅果[45]。

2.2.2 平均有效水分擴散系數的數學模型建立 由表2可知核桃Davg為果殼的1.01倍，為果仁的1.41倍，且果殼Davg為果仁的1.39倍。分別將果殼、果仁及核桃的回歸系數代入模型公式，得到三階-多項式方程。其中：

果殼：Deff=-1.62×10-8+8.63×10-9Mavg -7.04×10-10M2avg+2.07×10-11M3avg

果仁：Deff=5.91×10-9+2.59×10-9Mavg -2.04×10-10M2avg+5.40×10-12M3avg

核桃：Deff=-1.04×10-9+5.51×10-9Mavg-4.37×10-10M2avg+1.22×10-11M3avg

2.3 干燥動力學模型的確定

2.3.1 模型選擇 由表3可知，相同干燥條件下，對于果殼，模型9、模型4、模型6的R2、RMSE和SSE值均為0.998 50、0.009 77、0.001 53，對于核桃，模型9、模型4、模型6的R2、RMSE和SSE值均為0.999 03、0.008 76、0.001 23，說明這3種模型均能較好描述果殼與核桃干燥過程中水分比的變化情況。不過，這3種模型的形式相似，對于果殼：a近似相等、b≈1-a、k0≈-k、k1≈-g≈-kb，對于核桃，同理，所以果殼及核桃的模型9、模型6可以簡化為模型4[29] 。對于果仁，模型4的R2平均值最接近1，RMSE和SSE平均值最小。因此，模型4適用性最佳，可作為描述果殼、果仁及核桃43 ℃熱風干燥的最優模型。將各項系數代入模型，得到回歸方程。其中：

果殼：MR=0.798 09exp（-0.070 69t）+0.201 33exp（-0.830 21t）;

果仁：MR=10.744 00exp（-0.155 12t）-9.754 90exp（-0.161 78t）;

核桃：MR=0.057 85exp（-2.657 60t）+0.942 15exp（-0.094 36t）;

2.3.2 模型驗證 為了檢驗模型預測值與試驗數據的擬合準確度，再做一組試驗進行檢驗。比較水分比的試驗值和模型4的預測值，如圖3所示。由圖3可看出，果殼、果仁及核桃的模型4預測值與試驗實測值的擬合度較高，其相關系數分別為0.997、0.996、0.991，其整個干燥過程中的均方差為1.46%、2.37%、3.38%，說明模型4適合用于預測核桃熱風干燥過程中果殼、果仁及核桃水分比的變化規律。由圖3還可以看出，果殼、果仁的擬合度相比核桃更優，核桃的模型預測值在干燥后期相對誤差的迅速增大可能與多孔果殼及核桃內部間隙阻礙了核桃水分、熱量傳遞有關[41-42] 。

3 結論

研究結果表明，果殼、果仁及核桃干燥特性規律大致相似，干燥過程主要發生在降速干燥階段;核桃在干燥過程中表現出很強的非穩態性與異質性，并同時測得了果殼、果仁及核桃平均有效水分擴散系數，核桃Davg為果殼的1.01倍，為果仁的1.41倍;有效水分擴散系數與干基含水率符合三階-多項式關系（R2>0.99）;模型4預測值與試驗實測值擬合度較高，說明適合用于預測核桃熱風43 ℃干燥過程中果殼、果仁及核桃水分比的變化規律，且果殼、果仁的擬合度相比核桃更優。研究結果可為核桃工業化的干燥工藝和設備研發提供理論依據。

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（責任編輯：陳海霞）