全球近地層臭氧時空分布特征及其來源解析

費冬冬 ,侯雪偉,魏 蕾 (.中冶華天工程技術有限公司,江蘇 南京 2009；2.南京信息工程大學大氣物理學院,氣象災害教育部重點實驗室,氣象災害預報預警與評估協同創新中心,江蘇 南京 20044；.北京市人工影響天氣辦公室,北京 00089)

對流層 O3濃度水平主要受與平流層-對流層交換作用有關的平流層流入作用、對流層內的光化學產生及損耗作用以及地表沉降等過程控制[1].對流層光化學產生及損耗O3的能力主要受太陽輻射、H2O、NOx以及VOCs的影響,并且這種影響是非線性的,在時間和空間上也存在較大的變化,進而導致對流層O3時空分布的非均勻性[2].

歐洲、北美、澳大利亞、中國和日本的觀測表明,近地面O3和氧化物(Ox = O3+ NO2)呈現明顯的季節變化[3-11].沒有污染的Cape Grim (41°S)地區O3年內變化呈現夏季最低冬季最大值[12].這種夏低冬高的季節變化特征在北半球和南半球其他偏遠地區均被觀測到[4-5,12-15].與偏遠站點不同,大部分北半球中緯度清潔背景地區近地面 O3濃度季節變化特征為春季最大夏季最低;而在城市等人為活動較頻繁的地區表現為夏季最大,冬季最低.O3的這種季節變化由多個因子控制,如 O3前體物源區、地理位置和氣象條件[13].平流層向對流層的輸送曾一度被認為是對流層 O3的主要源[16-19].冬末春初,平流層 O3向對流層的輸送作用最強[17];而同時,對流層O3也達到了峰值,如在未受污染的北極地區[20-21]、熱帶大西洋地區[22-23]和太平洋地區[24]等,這一結果不僅說明了平流層 O3向對流層的輸送量具有季節性變化特征,而且也進一步支持了平流層 O3源學說.另外,一些化學模式的模擬結果也說明了平流層 O3源所起的重要作用[19,25-26].由此,許多大型觀測實驗和數值模擬圍繞不同尺度下化學和輸送作用對對流層 O3的貢獻展開研究.大氣觀測和全球大氣化學三維模式[27-32]普遍認同對流層 O3的收支主要由對流層內光化學產生和損失來控制.有研究表明,光化學產生的 O3量為 3000～5000TgO3/a,而平流層的輸入量為300～700TgO3/a[33-38],但光化學損失量也較大[1,39],因此凈的光化學產生量在量級上與平流層的輸入量相當,平流層的貢獻依然是不可忽略的重要貢獻.在偏遠地區,如南半球海洋邊界層,O3是由光化學反應控制的[40].在如此低濃度的 NOx地區,盛行的光化學反應導致O3凈的損耗.許多地面觀測站O3表現出春-夏季達最大值.而該夏季高值的出現往往與 O3的光化學產生作用有關[13,41-42].這些站點一般是大陸性的,并受污染的影響[43-44].

早期對對流層 O3的研究以局地觀測為主,大多數研究都是針對局地地面 O3較短期變化特征的分析,而對于洲際各區域之間,洋面和內陸、海岸的地面 O3分布特征認識有限.本文采用中國部分站點觀測數據、全球溫室氣體數據中心(WDCGG)和東亞酸沉降網(EANET)站點觀測數據,針對全球范圍內不同地區對流層O3季節及年際變化特征進行分析,并通過 MOZART-4(Model for Ozone and Related chemical Tracers, version 4)模式進行O3收支以及來源分析,旨在得到全球范圍內 O3的變化規律以及影響O3變化的原因.

1 數據及方法

1.1 全球大氣化學模式MOZART-4

采用MOZART-4模式對全球O3及相關微量成分進行模擬,是適用于對流層研究的離線全球化學模式,該模式以 MATCH (Model of Atmospheric Transport and Chemistry)[45]框架為基礎,包括物種平流和對流輸送、垂直擴散以及干濕沉降過程的參數化計算.對流質量通量的計算采用Hack等[46]的淺對流和中對流方案以及 Zhang等[47]的深對流方案;垂直擴散采用 Holtslag等[48]的參數方案;平流輸送采用Lin等[49]帶有壓力修正通量形式的半拉格朗日平流方案.MOZART-4包含多種化學反應,標準的MOZART-4機制包括85種氣相物種、12種氣溶膠物種、39種光解反應和 157個氣相化學反應[50].MOZART使用的化學預處理方式可以容易地修改化學機制,這有利于更好地更新反應進程、添加反應物種和簡化化學機制[50].

MOZART-4模擬采用的排放清單中,主要的人為排放來自對流層O3前體物及其影響網站(POET) 2000年的數據庫,該數據庫包含基于 EDGAR-3(化石燃料和生物燃燒)的人為排放清單.人為排放的黑碳和有機碳為1996年的數值,人為排放的SO2和NH3分別源于EDGAR-FT2000和EDGAR-2數據庫.對于亞洲地區,模擬中使用的各年的排放清單被亞洲區域排放清單(REAS)取代.1997～2007年逐年月平均生物質燃燒排放數據來自全球火點排放資料庫(GFED-V2),生物排放的異戊二烯和單萜以及閃電排放的 NO均采用MEGAN 在線計算方式,二甲基硫(DMS)的排放來自海洋生物地球化學模式HAMOCC5的月平均值,火山噴發釋放的SO2來自GEIA-v1清單.

本研究中 MOZART-4模式由分辨率為 6h的NCEP氣象場數據驅動,垂直層數為28層,模式頂高為 2hPa,采用 σ-P混合坐標,水平分辨率約為 2.8°×2.8°,模擬的時間步長為 900s.模擬時段為 2000年 1月～2007年12月,其中2000年為spin-up,主要分析2001～2007年的模擬結果.

1.2 源追蹤方法

在 MOZART-4中引入在線 O3源追蹤方法,與標準模擬同時進行[2,51-52].該方法是將某區域內的各物種視為單獨的物種存在,分別計算其輸送、化學損失和地表沉降,其公式表述為:

式中:Qi為標記區域i內的污染物濃度,對于O3來說就是 O3的體積混合比;β為化學損失率常數(s-1);Pi為標記區域i內某污染物(本研究中為O3)的化學產生量,計算方法見公式(2),其中P為O3的化學產生量.本研究中北美、歐非、亞洲中國及周邊區域為北半球重點研究區域,因此標記的區域為北美(NAM)、歐非(EUA)、印度(IND)、中國(CHN)以及日韓(JAK).垂直方向劃分 3層:近地層至大氣邊界層頂,大氣邊界層頂至對流層頂,平流層;其中平流層不做水平分區.由此將全球近地層至平流層大氣劃分為13個區域,具體標記區域見表1和圖1.

表1 源追蹤實驗設置(2001～2007)Table 1 The set of tagged experiment(2001～2007)

圖1 全球多年平均近地面NO排放量Fig.1 Multi-years average yearly emission rate at the surface in the globe used in the model simulations (shaded)

1.3 觀測資料介紹

表 2中,O3的月平均體積分數資料來源于東亞酸沉降監測網(EANET)和世界溫室氣體數據中心(WDCGG).選取測站覆蓋全球,由于南半球觀測較少,所取站點廣泛分布在北半球各大地區.部分站點的數據來自文獻資料[53-58].其余站點來自 WDCGG.大部分測站選取的時間范圍為 10a以上,少量測站缺少觀測資料使得選取的時間范圍少于10a.

表2 各測站的經緯度、海拔高度、時間區間以及O3資料來源Table 2 Elevation, location, and period of observation for surface ozone measurement stations

續表2

1.4 對流層O3收支總量評估

對流層內控制O3水平的因子包括平流層O3的輸入、凈的光化學產生以及沉降作用.而對于邊界層內(本研究中為地表至2km內)或近地面層,O3變化率可表示為:

式中:Chem表示凈的O3化學產生作用;Adv、Con以及Dif分別為平流、對流以及擴散作用的O3輸送通量;Dep為O3干沉降率.

與以往的研究相對比, MOZART-4結果中對流層O3的收支與其他模式的結果是相吻合的(表3).

表3 化學傳輸模式中全球O3收支對比(Tg/a)Table 3 The comparison of global O3 budget in chemical transport model (CTM) (Tg/a)

2 結果與討論

2.1 東亞地區近地層O3季節變化特征及區域來源

結合 Hou等[62]的評估結果以及區域劃分,各區域 O3特征(圖 2)如下:海洋季風區(I,18°N～28°N,122°E～135°E)受人為活動影響較小,受季風影響較大,近地層 O3濃度冬末春初達最大、夏季達最低,該區域O3的光化學作用是損失O3,O3季節變化主要受平流輸送作用的影響;沿海季風區(II,28°N～46°N, 122°E～144°E),受人為活動的影響,靠近西北太平洋,受季風的顯著影響,近地層 O3春季達最大、夏季達最低,秋季有一次峰(約43.7×10-9);大陸污染季風區(III,中國北方,33°N～43°N, 112°E～122°E),近地層 O3夏季達最大、冬季最低;大陸污染季風區(IV,中國南方,22°N～33°N,112°E～ 122°E)近地層 O3呈現明顯的雙峰型分布,即春季最大、夏季最低,秋季有一峰值,略低于春季峰值.區域II、III、IV近地層 O3季節變化主要是由凈的光化學產生作用導致.

圖2 各區域分別對東亞4個區域邊界層O3的貢獻量Fig.2 Multi-years average of monthly O3 contribution in the boundary layer over four regions of East Asia from the tagged regions

如圖2所示,4個區域中平流層輸入作用對邊界層O3的貢獻(Strato)均在冬末春初達最大值,這與Danielsen等[17]及Langford等[63]的結果相吻合;但除區域I,冬春季不是邊界層O3最大值時期.在區域I中平流層貢獻最大占30%,平流層輸入作用與邊界層O3季節變化具有一定的相似性,這說明西太平洋地區平流層貢獻對O3季節變化具有重要貢獻,但可能不是唯一.區域I中對流層內各區域總的貢獻也可導致O3呈現冬至春末達最大的特征,這與平流層貢獻是區域 I O3季節變化的原因之一相吻合.但就年平均O3水平來看,對流層總量的貢獻是占主要地位的,其余地區也存在這種特征.區域 I中全球各區域的貢獻量都比較小,日本及韓國邊界層的貢獻稍微強一些,冬春季約6.8×10-9,主要是因為該區域位于日本韓國(JAK)的區域中,區域內短距離的流入流出作用使得該區域的貢獻略強一些;其次為自由對流層的Rest區域,盡管它的貢獻量沒辦法和南半球的相比,但也可以看出背景值對相對清潔地區O3的貢獻.區域II為日本及韓國陸地區域,日本及韓國邊界層的貢獻最大,特別是春夏季,達13.9×10-9,這與該區域O3收支分析中局地的O3光化學產生作用是相吻合的,另外,中國邊界層的貢獻也比較強,春夏季達最大,為 8.7×10-9,這是因為春夏季盛行偏西風,中國位于日本韓國的上風向區,春夏季有利于中國邊界層O3向日本韓國一帶的流出.區域 III和 IV,主要以中國邊界層的貢獻為主,進一步證明了局地光化學作用在該地區的支配地位.

2.2 北美及周邊地區近地層O3季節變化特征及區域來源

該區域選取的測站主要包括丹麥的Summit、加拿大的 Esther、Bratt’s Lake、Chapais、Experimental Lakes Area (ExpLA)、Saturna、Algoma、Chalk River、Longwoods、北美的Trinidad Head、Niwot Ridge、Moody站、北愛爾蘭的 Tudor Hill以及巴巴多斯Ragged Point.北愛爾蘭的Tudor Hill雖屬于歐洲,但在地理位置上靠近北美;丹麥的 Summit位于北緯72.58°,緯度較高,周圍測站較少,將這 2個測站歸為北美地區一起討論.

由圖 3可以看出,該地區季節變化特征可以分為4類:第1類是位于北極圈的Summit,其地理位置特殊,將其作為一類單獨分析;第2類是O3季節變化幅度較大的內陸站 Esther和西北大西洋的 Tudor Hill,雖然所處的地理位置不同,但其相似的季節變化可以歸為一類,并以Tudor Hill為代表;第3類為具有北美典型O3春季高值特征的站點,以Saturna為代表;第4類為O3冬季最高的Ragged Point站.

圖3 北美地區各測站近地面O3多年月平均觀測值Fig.3 The multi-years monthly average of surface observation ozone in the North American region

Summit站位于北緯70°以北,人為活動較少,污染物濃度相對較低.相對于其他站,如圖 4(a),Summit站O3各項收支季節變化幅度較小,擴散作用為 O3主要的源,且冬春季最大,夏季最弱;另外一個源為平流輸送,該作用夏季最高,冬季最低;凈的化學損耗主要在夏季.結合圖5(a),冬春季O3主要來自平流層O3的向下傳輸,最大達 20.7×10-9,傳輸方式主要是擴散,夏季主要來自北美洲邊界層內的輸送,傳輸方式為平流.Saturna近地面 O3各項收支的絕對值較大,達±40×10-9/d,是Summit站的20倍.冬季,主要的源為平流輸送,對流傳輸也是 O3冬季的一個源,但相比平流量較弱;擴散為損耗 O3,可達 13.4×10-9/d.由圖 5(b)可以看出,除平流層及北美的貢獻,其余各地區貢獻相對較弱,且季節變化不明顯,因此確定該地區主要的源區為平流層和北美.該地區 O3春季最大的主要原因是凈的化學作用導致的迅速增加的北美邊界層的貢獻,平流層的貢獻相對弱一些.位于西北大西洋的 Tudor Hill及周邊地區NO濃度很低(圖1),背景及局地均相對比較清潔,Summit及Ragged Point也具有這類環境,分析這 3類測站 O3的收支的量均比較小,均為-2×10-9～2×10-9/d,且凈的化學作用大多處于損耗 O3的狀態,這很可能是清潔站的一個共性,但這并不表明它們的源和匯也具有共性,源、匯還與它們所處地理位置、太陽輻射、O3壽命以及大氣環流特征等有關.Tudor Hill站,平流輸送由冬季O3的流出作用轉變為流入,凈的化學作用冬季為弱的源,但夏季為 O3強的匯;對流始終為O3的源,但其貢獻量較弱,夏季達最大;擴散作用春季及夏初為O3的匯,其余季節為O3的源.由圖 5(c)可見,該地區 O3的主要源區是北美邊界層,其次為平流層,北美自由對流層的貢獻季節變化較小,年平均約 6.4×10-9,位居第 3.Ragged Point位于大西洋東部沿岸地區,緯度較低.從收支分析可以看出,邊界層內 O3的源為擴散及平流,匯為凈的化學損耗及干沉降.其中,擴散作用為主要的源,夏季達最大,化學作用為主要的匯,且冬/春季較大,夏季最小.圖5(d)中,自由對流層的貢獻較大,其中歐洲自由對流層的貢獻最大,其次是北美自由對流層,這些區域的貢獻方式主要是通過擴散作用實現的,但該地區 O3季節變化受平流層的影響略強.

圖4 丹麥Summit、加拿大Saturna、北愛爾蘭Tudor Hill及巴巴多斯Regged Point近地面O3多年月平均濃度及收支量Fig.4 Multi-years average of monthly O3 budget at surface over Summit(a), Saturna(b), Tudor Hill(c) and Regged Point(d)

圖5 各追蹤區域對丹麥Summit(a)、加拿大Saturna(b)、北愛爾蘭Tudor Hill(c)及巴巴多斯Regged Point(d)站近地面O3的貢獻量Fig.5 Multi-years average of monthly O3 contribution at surface over Summit(a), Saturna(b), Tudor Hill(c) and Regged Point(d)from the tagged regions

2.3 歐洲地區近地層O3季節變化特征及區域來源

選取的歐洲測站包括芬蘭的 Pallas-Sammaltunturi、Ahtari、冰島的 Heimaey、英國的Eskdalemuir、愛爾蘭的 Mace Head、德國的Brotjacklriegel、Hohenpeissenberg、Schauinsland、瑞士的Payerne和Rigi、南斯拉夫的Zavodnje、西班牙的Mahon、San Pablo de los Montes、Izana、葡萄牙的Lisboa、佛得角Cape Verde Observatory以及尼泊爾Everest-Pyramid.

由圖6(a)和(b)所示,歐洲Mace Head以北的高緯測站以及低緯的Cape Verde Observatory站,O3呈現春季最大值,冬/夏季呈現最低值;大部分中緯度測站呈現夏季最大值,冬季最低值,這與以往的觀測[5]是相吻合的.其中,值得關注的是Izana站,該地區 O3雖在春季達最大,但夏季 O3濃度也較高,根據其地理位置來看,它處于夏季高值區向低緯春季高值區轉變的區域,這種特殊的地理位置使該地區 O3既存在低緯春季高值的特征,又存在中緯夏季O3略高的特征,該位置對O3變化比較敏感,本研究網格較粗,很難模擬出它的這種變化特征,因此不能將其選為代表站點,但可以通過低緯及中緯站點中選取具有典型 O3季節變化的站點來分析,最終選取具有 O3典型春季高值的 Cape Verde Observatory及具有夏季高值的Rigi站來研究O3的收支及源匯.

由圖 6(c)和(d)可以看出,模式能夠體現 Cape Verde Observatory和Rigi站近地面O3的季節變化特征,能夠用于研究該地區O3季節變化的原因.Cape Verde Observatory站位于大西洋東部洋面,人為活動相對較少,背景比較清潔,該地區凈的光化學(凈化學)作用是損耗O3,這也是清潔地區O3收支項的一個特點.其主要的源為輸送作用,以平流輸送作用為主,并呈現春季高冬季低的季節變化特征.從各區域的貢獻來看(圖6e),就年平均O3水平來說,對流層內各區域的貢獻比平流層的貢獻強,其中歐洲邊界層的貢獻占主要地位;對于O3季節變化,平流層的貢獻多一些,對流層的貢獻相對低一些.Rigi站凈的光化學作用為主要源(圖6d),夏季,擴散作用也是O3的源,但相對于化學作用較小,平流及對流輸送為 O3夏季主要的匯,結合圖6f可以看出,不管是從年平均O3水平還是季節變化的角度來看,都是局地的貢獻,即歐洲邊界層的貢獻.

圖6 歐洲地區各測站近地面O3多年月平均值Fig.6 The multi-years monthly average of surface ozone in the Europe

2.4 南半球近地層O3季節變化特征及區域來源

選取的南半球測站包括美國的Tutuila及South Pole、阿根廷的La Quiaca Observatorio及Ushuaia、巴拉圭的San Lorenzo、南非的Cape Point、澳大利亞的 Cape Grim、新西蘭的 Baring Head、日本的Syowa Station以及德國的Neumayer.

由圖7(a)可以看出40°S以北陸地地區O3濃度為春季最高(北半球秋季);La Quiaca Observatorio和San Lorenzo位于南美洲中部地區,秋季達最低(北半球春季),Cape Point和Cape Grim位于南非和南美洲南部沿海地區,呈現冬季-春季(北半球夏季-秋季)寬范圍的高值,最低值出現在夏季(北半球冬季).Tutuila位于洋面上,背景相對比較清潔,為冬季最高.40°S以南地區,基本都是海面,近地面O3均呈現冬季最大值(圖7b),最大為South Pole站,夏季最低,除South Pole,其余測站夏季均在16.5×10-9以下.根據各地區O3不同的季節變化特征,我們選取Tutuila、Cape Point、Cape Grim以及Neumayer為代表站進行收支及追蹤分析.

圖7 南半球各測站近地面O3多年月平均觀測值Fig.7 The multi-years monthly average of surface observation ozone in the south hemisphere

模擬結果能夠再現各代表測站O3季節變化特征(圖 8).Tutuila站邊界層內 O3的各項收支量為-3×10-9～3×10-9/d(圖8a),源為平流及擴散輸送,平流在冬季達最大,夏季最小,擴散在冬季最小,春季最大(北半球 9月);化學作用為主要的匯.通過各區域的貢獻可以看出(圖 9a),區域貢獻最大的是自由對流層的Rest地區,可以說是偏遠的地區,也可以說是背景.Rest自由對流層的貢獻在冬季最大(北半球夏季),約 9.1×10-9,夏季(北半球冬季)最低,約 5.6×10-9;平流層對該地區O3季節變化起著重要作用.

非洲南部的 Cape Point站,O3各項收支在-6×10-9～6×10-9/d(圖 8b),相對南半球其他測站,各收支項的量大一些;凈的化學作用和對流作用為 O3的源,化學作用占主要地位;平流作用為 O3主要的匯.從各區域貢獻來看,冬季,平流層的貢獻最大,達 8.0×10-9;其次是自由對流層Rest的貢獻,約7.0×10-9;該地區化學作用并不是 O3冬/春季最高夏季最低的原因,對流輸送扮演著相對重要的角色,其來源主要是平流層及自由對流層背景值的輸送,局地的貢獻對 O3年平均水平具有一定貢獻.Cape Grim位于澳大利亞南部沿海,情況與Cape Point相似(圖8c和9c),但歐非的貢獻較弱,邊界層背景值的貢獻較強.Neumayer位于70.65°S,由圖1可以看出,一次污染物NO的濃度非常低,另外其所處的緯度較高,太陽輻射較弱,溫度較低,O3各收支項較弱,絕對值在1×10-9/d以下(圖8d),在如此弱的收支變化下,O3壽命應該也相對比較長,存在O3的累積.如圖9(d),夏季至冬季(北半球1月至7月),各區域的貢獻都是呈現增加的趨勢,但圖 9(d)中 O3的源(如平流輸送)并沒有增強,反而減弱了,這應該可以理解為O3累積是O3冬季最高的原因之一.南極局地的貢獻很弱,但夏季(北半球冬季)略高于冬季(北半球夏季),這應該與O3局地的流入流出作用有關.

圖8 南半球Tutuila(a)、Cape Point(b)、Cape Grim(c)以及Neumayer(d)近地面O3多年月平均濃度及收支量Fig.8 Multi-years average of monthly O3and their budget at surface over Tutuila(a), Cape Point(b), Cape Grim(c) and Neumayer(d)

圖9 各區域對南半球Tutuila(a)、Cape Point(b)、Cape Grim(c)以及Neumayer(d)近地面O3的貢獻量Fig.9 Multi-years average of monthly O3contribution at surface over Tutuila(a), Cape Point(b), Cape Grim(c) and Neumayer(d)from the tagged regions

圖10為模擬計算的全球O3出現最大值的季節,北半球中高緯地區春季 O3最大,南半球也存在春季高值;北美東南部、歐洲大部分地區以及中國北部地區等 O3夏季最高,該模擬結果與實際略有偏差,比如歐洲北部、俄羅斯大部分地區夏季高O3影響范圍偏大,這很可能是因為全球模式分辨率比較低,網格平均后的結果有偏差.南半球大部分地區為冬季最高(北半球的夏季),南美洲中部、非洲南部以及澳大利亞大部分地區為春季最大(北半球的秋季).從收支分析來看,清潔背景地區(海洋站居多)近地面或邊界層O3各項收支量較小,且凈的化學作用大多處于損耗O3的狀態;大多數陸地測站凈的光化學作用為產生O3.從各區域的貢獻來看,近地面 O3的源區主要來自對流層內部,平流層的貢獻較小,平流層輸入的 O3雖小于對流層內部的 O3,但它的變化很可能是近地面O3季節變化的原因;對于極地、海洋及清潔背景地區,平流層的貢獻是O3季節變化的一個重要原因.

圖10 全球O3最大值出現的季節Fig.10 The season occurred ozone maximum in whole year

西北太平洋海洋季風區近地面 O3濃度冬末春初達最大值,夏季最低,季節變化受平流及垂直輸送作用的影響較大;沿海季風區近地面O3春季最大,夏季最低,在秋季有一次峰,其春季高值是由強的凈的光化學產生作用導致的.中國東部南北區邊界層 O3的季節變化特征不同,中國東北部 O3呈現單峰型分布,且夏季最高,東南部區呈現雙峰分布,春季達最大值,夏季最低,秋季有一個次峰,這均是光化學作用導致,區別是夏季,南方 O3前體物略低,陰雨天較多,導致夏季光化學作用較弱.西北太平洋地區春季 O3高值存在緯向梯度,35°N 地區(日本地區)O3春季高值最大,這主要是日本局地光化學作用產生導致;平流作用減弱該梯度.

3 結論

3.1 北半球中高緯地區廣泛存在O3春季最大的現象,南半球也存在春季高值;北美東南部、歐洲大部分地區以及中國北部地區等O3夏季最高.

3.2 該模擬結果可能與實際略有偏差,比如歐洲北部、俄羅斯大部分地區夏季高 O3影響范圍偏大,這很可能是因為全球模式分辨率比較低,網格平均后的結果很可能有偏差.南半球大部分地區為冬季最高(北半球的夏季),南美洲中部、非洲南部以及澳大利亞大部分地區為春季最大(北半球的秋季).

3.3 從收支分析來看,清潔背景地區(海洋站居多)近地面或邊界層 O3各項收支量較小,且凈的化學作用大多處于損耗 O3的狀態;大多數陸地測站凈的光化學作用為產生O3.

3.4 從各區域的貢獻來看,平流層的貢獻呈現冬季高夏季低的特征,近地面 O3的源區主要來自對流層內部,平流層的貢獻較小,但對流層內部的變化不一定就是O3季節變化的原因,平流層輸入的O3雖小于對流層內部的O3,但它的變化很可能是近地面O3季節變化的原因;對于極地、海洋及清潔背景地區,平流層的貢獻恰恰就是O3季節變化的一個重要原因.

致謝：本論文的數值計算得到了南京信息工程大學高性能計算中心的計算支持和幫助.感謝EANET、WDCRG提供的O3數據.在此表示感謝.