基于響應面法對一種連續型矩形微波反應器加熱效果的模擬優化

吳雁澤，金光遠*，鄒鵬程，韓太柏，崔政偉

(1.．江蘇省食品先進制造裝備技術重點實驗室，江蘇 無錫 214122； 2.江南大學機械工程學院，江蘇 無錫 214122)

連續流動反應器[1]是一種能讓反應物料連續均勻地流入并且反應產物也能連續地從反應器中流出的裝置，主要應用于有機合成、藥物開發、分析科學及石油化工等領域。連續流動反應器有很多類型，包括連續流動微反應器[2]、連續流動管式反應器、連續流動釜式反應器和固定床反應器等。在很多情況下與間歇反應器相比，連續流反應器可以縮短反應時間，提高反應選擇性，使合成過程更加安全綠色[3]。有機反應大多對反應溫度有一定的要求，而微波加熱則是提高反應物溫度的一個較好的選擇。微波加熱由于其加熱速度快、能量利用率高等優點，在化學工業中被廣泛運用[4]。微波加熱存在最重要的2個問題，一是微波穿透深度小，二是加熱均勻性不高。雖然微波的穿透深度很小，但當微波加熱與物料流動相結合，這一問題也被消除[5]。而加熱均勻性的提高方法，例如改變反應物位置和形狀[6]、改變反應器局部結構[7-8]、在反應器內設置轉盤[9-11]或者攪拌器[11-12]等，也被國內外許多研究者所研究。

目前對于連續流微波反應器，很多學者研究了流場對溫度場的影響，而對電磁場對溫度場的影響討論較少。為了提高連續流微波反應器的物料溫升以及加熱均勻性，本研究設計了一種具有特殊形狀管道的連續流動矩形微波反應器，重點討論了連續型微波反應器電磁場對溫度場的影響，使用COMSOL多物理仿真軟件，通過改變物料流速、饋口功率、管道高度和饋口高度等參數研究連續流動矩形微波反應器加熱效果和加熱均勻性的變化規律，通過分析仿真結果，得出一系列可以用于提高連續型矩形微波反應器加熱效果和加熱均勻性的結論。

1 研究方法

1.1 研究對象及模型

本研究設計了一種具有特殊管道形狀的連續型微波反應器，工作流量為0.1～0.3 L·min-1。將腔體形狀設計為可以呈現多種模態的矩形腔體，腔體的模式譜線分布圖如圖1所示。波導選擇矩形波導，工作頻率確定為2.45(±0.1) GHz。由于微波穿透深度的限制，現將管徑設計為12 mm。為滿足流量與停留時間的要求，確定具有特殊形狀的管道長度為928 mm，物料的流速范圍為0.015～0.030 m·s-1。模型具體尺寸見圖2。

圖1 腔體的模式譜線分布圖Fig.1 Mode spectral line distribution of cavity

圖2 連續型矩形微波反應器模型的三維示意圖Fig.2 Three-dimensional schematic diagram of continuous rectangular microwave reactor model

如圖2所示，連續型矩形微波反應器的腔體長a=314 mm，高b=195 mm，寬c=295 mm。特殊形狀管道尺寸為d1=100 mm，d2=207 mm，管道彎處半徑r1=30 mm，r2=40 mm，管道中心距離腔體高度中心的距離為h0，饋口中心距離腔體高度中心的距離為h1。模型波導為BJ-22國家標準型號波導，微波頻率為2.45 GHz，端口為橫電TE10模。

1.2 模擬方法

連續流動微波反應器涉及的物理場包括電磁場、流場以及溫度場，對其仿真分析時需要將相應的數學模型進行耦合計算。

微波反應器中電磁場的分布一般由麥克斯韋方程組進行描述[13-14]，它的微分形式為：

(1)

電磁加熱的熱源主要來自于電阻損耗和磁損耗，即：

Qe=Qrh+Qml

(2)

其中電磁損耗的表達式為：

(3)

磁損耗的表達式為：

(4)

電磁加熱的耦合控制方程可以表示為：

(5)

流體流動要遵守基本的物理守恒定律，包括質量守恒定律、動量守恒定律[15]。

質量守恒方程：

(6)

動量守恒方程：

(7)

(8)

(9)

式(6)～式(9)中：ρ、u、u、v、w、p、t、μ分別指密度、速度矢量、速度矢量在x方向的分量、速度矢量在y方向的分量、速度矢量在z方向的分量、流體微元體上的壓力、時間和動力黏度；Su、Sv和Sw是動量守恒方程的廣義源項。

經計算，本研究物料流動狀態為層流，層流狀態下的流體傳熱控制方程為：

(10)

式(10)中：k表示導熱系數，Cp表示恒壓熱容，T表示熱力學溫度，ST為廣義源項。

1.3 材料參數

模擬過程中使用的物料為水，1.2節里所涉及到的各個公式中的具體參數如表1所示。

表1 水的參數Table 1 Material parameter

其中各參數函數式如式(11)～式(16)：

rho(T)=0.00001034T3-

0.0134T2+4.9693T+432.257

(11)

eta(T)=1.38-0.021T1+1.36E-

4T2-4.65E-7T3+8.9E-10T4-

9.1E-13T5+3.85E-16T6

(12)

K(T)=-0.87+0.0089T1-1.58E-

5T2+7.97E-9T3

(13)

Cp(T)=12010.15-80.4T1+0.31T2-

5.38E-4T3+3.63E-7T4

(14)

alpha-p=-1/rho(T)·d[rho(T),T]

(15)

(16)

式(11)～式(16)中：T為開氏溫度，K。

1.4 網格及無關性分析

連續流動微波反應器的網格劃分如圖3所示。本研究在劃分網格時，將流體管道劃分為結構化的六面體網格，矩形腔體劃分為非結構化的自由四面體網格。取同一時刻管道出口處平均溫度作為考察對象，管內網格單元數對仿真結果的影響如圖4所示。

圖3 網格分布Fig.3 Grid distribution

圖4 網格無關性Fig.4 Grid independence

隨著網格數量的增加，物料溫度逐漸趨于穩定，當網格數量達到50萬后，物料出口平均溫度基本不發生變化，認為網格單元數50萬左右即可滿足模擬準確性的要求，此時六面體網格大小在0.36～3.00 mm范圍內，四面體網格大小在1.799～15.000 mm范圍內。本研究模擬過程中采用的網格數均為50萬個左右。

1.5 加熱效率與加熱均勻性的計算方法

以出口處物料相對于入口處物料的溫升與物料初始溫度的比值來表示微波反應器的加熱效果，記為，計算公式如式(17)：

(17)

式(17)中：T為物料的溫升，T0為物料的初始溫度。

在管道中選取7個截面，每個截面之間相距1.5 mm，通過計算不同截面溫度之間的變異系數評價不同條件下反應器的加熱均勻性，變異系數越小則說明加熱越均勻。變異系數(COV)的計算由式(18)給出：

cv=σ/μ

(18)

式(18)中：cv為變異系數；σ為物料不同截面平均溫度的標準差；μ為物料不同截面的平均溫度。

2 結果與分析

2.1 加熱效果與加熱均勻性隨時間的變化

為了探究加熱效果與加熱均勻性隨時間的變化情況，取管道位置、饋口位置、饋口功率以及物料流速不都相同的4個模型作為研究對象，各個模型的具體參數如表2所示，各個模型下η與COV隨時間的變化情況如圖5和圖6所示。

表2 本節模型具體參數Table 2 Specific parameters of the model in this section

Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ 4個模型物料加熱效果η隨時間的變化趨勢如圖5所示。

圖5 η隨時間的變化Fig.5 Change of η with time

圖5中不同模型下η曲線并不相同，但都隨著時間的增長逐漸增大，最后穩定在1個數值水平。由于連續型反應器的物料是流動的，物料自流入反應器管道開始被加熱，當到達管道出口時流出。隨著時間的推移，反應器最終達到一個穩定的狀態，此時η保持穩定。從圖5中可以看出不同模型下η達到穩定的時間均在90～100 s，因此后文不加特殊說明加熱效果由100 s時的仿真結果計算所得。

圖6繪制了Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ 4個模型下物料加熱均勻性COV隨時間變化的趨勢。

圖6 變異系數隨時間的變化Fig.6 Change of coefficient of variation (COV) with time

從圖6中可以看出，不同模型下COV曲線也并不相同，Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ模型的變異系數隨著時間的增加先是變大，達到1個峰值后略微減小，最終穩定在一個數值水平，而Ⅳ模型的變異系數隨時間的增大逐步增大，最終穩定在1個數值。由于Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ模型有著相同的管道位置與饋口位置，則3個模型的電場中冷熱點位置相同，那么變異系數變化趨勢也會相似。而Ⅳ模型有著不同的管道位置與饋口位置，這就使的Ⅳ模型的電場中冷熱點的分布與Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ模型的不同，從而變異系數變化趨勢也不相同。從圖6中可以看出不同模型的COV曲線在80～100 s時均達到穩定，因此后文不加特殊說明加熱均勻性由100 s時的仿真結果計算所得。

由于不同模型下物料的加熱效果與加熱均勻性均不相同，所以下文將會探究物料流速、饋口功率、管道位置與饋口位置對物料加熱效果與加熱均勻性的影響。

2.2 物料流速對加熱效果和加熱均勻性的影響

取管道高度h0為30 mm，饋口高度h1為70 mm的模型作為研究對象，探究連續型微波反應器物料流速對加熱效果與加熱均勻性(圖7和圖8)的影響。

圖7 物料流速對加熱效果的影響a)不同流速下η隨 時間的變化情況；b)η與物料流速的關系Fig.7 Influence of material flow rate on heating effect a)change of η with time at different flow rates; b)relationship between η and material flow rate

圖8 物料流速對加熱均勻性的影響a)不同流速下變異 系數隨時間的變化情況; b)變異系數與物料流速的關系Fig.8 Influence of material flow rate on heating uniformity a) change of COV with time at different flow rates; b) relationship between COV and material flow rate

在饋口功率為500 W，物料流速分別為0.015、0.020、0.025和0.030 m·s-1的模型下，η隨著時間的變化情況如圖7a)所示。圖7b)繪制了η與物料流速的關系，也呈現出流速越小，溫升越大的規律。

從圖7可以看出，在0～30 s時，不同流速下的η曲線大致相同。而在隨后的時間里，不同流速條件下的η曲線在不同的時間點依次趨于平衡，并且呈現出物料流速越小，η趨于平衡的值越大，η值趨于平衡的時間點越長這樣一個規律。因為當物料流速發生改變時，物料在反應器內的停留時間也將發生變化，流速越小，停留時間越長。而當反應器結構參數以及饋口功率不發生改變時，物料的停留時間越長，那么溫升越高，η值越大，并且達到平衡的時間點也會越長。

在饋口功率為500 W，物料流速分別為0.015、0.020、0.025和0.030 m·s-1的模型下，變異系數隨著時間的變化情況如圖8a)所示。圖8b)繪制了變異系數與物料流速的關系，同樣呈現出流速越小，變異系數越大的規律。

圖8中不同流速條件下的COV曲線變化趨勢大致相同，并且物料流速越小，COV值達到穩定的值越大，COV值達到穩定所需的時間越長。這同樣是因為改變物料流速并不會改變電場分布與電場強度，所以電場的冷熱點位置還是相同。由于流速越小的物料有著越大的停留時間，物料被加熱的時間越長，則物料內部的冷熱點溫差越大，物料的變異系數也就越大，并且達到平衡所需的時間也會越長。

綜上，在其他條件不變的情況下，物料流速越小，物料溫升越高，加熱均勻性越差。為使反應器能達到較高的溫升以及較好的加熱均勻性，后文的仿真工作的物料流速均設為0.02 m·s-1。

2.3 饋口功率對加熱效果和加熱均勻性的影響

取管道高度h0為30 mm，饋口高度h1為70 mm的模型作為研究對象，探究連續型微波反應器饋口功率對加熱效果與加熱均勻性(圖9和圖10)的影響。

圖9 饋口功率對加熱效果的影響a)不同功率下η隨 時間的變化情況；b)η與饋口功率的關系Fig.9 Influence of waveguide power on heating effect a) change of η with time under different power； b) relationship between η and waveguide power

圖10 饋口功率對加熱均勻性的影響a)不同功率下變異 系數隨時間的變化情況; b)變異系數與饋口功率的關系Fig.10 Influence of waveguide power on heating uniformity a) change of COV with time under different power; b) relationship between COV and waveguide power

在饋口功率為250、500、750和1 000 W的模型下，η隨時間的變化情況如圖9a)所示。圖9b)繪制了η與饋口功率的關系，可以看出η值的大小與饋口功率呈線性關系。

圖9中不同功率下的η曲線變化趨勢相同，并且功率越大，同一時間下的η越大。這是因為在饋口位置以及管道位置不變的情況下增大饋口的功率，可以使腔內場強變高，從而使物料溫升變大，η變大。同時從圖9中也可以看出對于不同饋口功率條件下的物料，其η值達到穩定數值的時間大致相同，均在60 s左右。由于反應器的幾何參數并沒有發生改變，并且幾種功率條件下的物料均以相同的速度流入反應器管道內，所以物料從流入到流出管道的時間相同，不同功率條件下η值達到穩定數值的時間也大致相同。

圖10a)繪制了250、500、750和1 000 W這4個饋口功率下變異系數隨時間的變化情況。圖10b)繪制了變異系數和饋口功率的關系，可以看出變異系數與饋口功率大致成線性關系。

從圖10中可以看出，不同功率下的COV曲線變化趨勢大致相同，并且饋口功率越大，COV值達到穩定的值越大，COV值達到穩定所需的時間越長。因為饋口位置以及管道位置不變，所以電場的熱點位置并沒有發生變化，幾種功率條件下電場的冷熱點分布相同，所以不同功率下的變異系數曲線變化趨勢大致相同。但功率越高，電場中冷熱點區域物料溫度相差越大，從而變異系數越大，最終達到穩定的時間越長。

綜上，在其他條件不變的情況下，饋口功率越大，物料溫升越高，加熱均勻性越差。為使反應器能達到較高的溫升以及較好的加熱均勻性，后文的仿真工作的饋口功率均設為500 W。

2.4 電場、流場與溫度場分布特性研究

如圖11所示，分別展示了h0=30 mm、h1=70 mm，h0=-30 mm、h1=10 mm和h0=70 mm、h1=60 mm 3個模型的腔內電場分布。可以看出腔內電場存在多個熱點，整體呈現冷熱點交替出現。而不同模型的電場分布也不相同，熱點的位置會隨著管道高度或饋口高度發生變化而變化。當饋口位置發生變化時，腔體內電場駐波形成的位置也會發生變化。而當管道位置發生變化時，腔內反射條件發生變化，進而使電場產生變化。

圖11 腔體內電場分布圖Fig.11 Distribution of electric field in the cavity

h0=30 mm、h1=70 mm，h0=-30 mm、h1=10 mm和h0=70 mm、h1=60 mm 3個模型管道內的電場分別如圖12所示。物料對微波的傳播有阻礙作用，這使得管內的電場強度要低于管外的電場強度。3個模型的管道高度與饋口高度各不相同，所以管內電場分布也各不相同。

圖12 管內電場分布圖Fig.12 Distribution of electric field in pipeline

由圖12中可以看出，第1個與第3個電場分布較為均勻，而中間的電場存在場強遠高于其他區域的點，即存在過熱點，這對微波反應器的危害非常大，即使會帶來較大的溫升也應該放棄討論這類模型。

h0=30 mm、h1=70 mm，h0=-30 mm、h1=10 mm和h0=70 mm、h1=60 mm 3個模型的流場(流場相同)與溫度場分別如圖13和圖14所示。

從圖13中可以看出貼近管道彎曲處的物料比同截面的物料流速小，而溫升高。由于物料在通過彎管處時，物料流動產生的擾動會增強徑向運動，使貼近壁面的物料流速變小。而流速較小的區域，物料在電場中加熱的時間更長，從而有相比于同截面流速較大的區域有更大的溫升。

圖14中不同模型的溫度分布也不相同。3個模型有著相同的管道以及相同的物料流速，所以流場分布相同，但由于電磁場分布各不相同，所以溫度分布不同。雖然管內相對熱點大致在同一位置，但同截面上物料的最大溫差有明顯差異，這也會導致加熱均勻性的變化。所以當物料流動狀態不變時，改變電磁場是提高加熱均勻性較好的手段。

圖13 流場分布圖Fig.13 Distribution of flow field

圖14 溫度分布圖Fig.14 Distribution of temperature field

2.5 微波加熱效果和加熱均勻性的響應面分析

連續流動微波反應器在不改變腔體形狀的基礎上，可以改變的結構參數只有管道位置與饋口位置。由2.4節可知，改變任意1個結構參數都將會徹底改變腔體內電磁場的分布，所以單獨考量管道位置與饋口位置不易尋找加熱效果與加熱均勻性的規律。本節通過改變管道高度與饋口高度對反應器模型進行二因素多水平的仿真試驗，并對試驗結果進行響應面分析。仿真試驗結果如表3和表4所示。

表3 不同管道高度和饋口高度下的加熱效果Table 3 Heating effect at different pipe height and waveguide height

表4 不同管道高度和饋口高度下的變異系數Table 4 COV for different pipe height and waveguide height

對加熱效果η的試驗結果如表3所示，響應面分析結果如圖15所示。在管道位置與饋口位置的相互影響下，η的響應面結果呈一定的對稱性。從圖15中可以看出，在管道高度處于-70～-40 mm與40～70 mm這2個區間時，η相對具有較高的值，并且隨著管道與饋口之間距離的增大，η逐漸變小，其中加熱效果最好的部分集中在1和2兩個位置。優化分析結果是當h0=69.84 mm、h1=60.08 mm時，η預測值達到最高的23.16%。為檢測優化結果的準確性，對其進行仿真檢驗，得到的加熱效果η為24.28%，比預測值高了1.12%，說明響應面分析對于物料溫升的預測具有較大的參考價值。

對加熱均勻性COV的試驗結果如表4所示，響應面分析結果如圖16所示。

圖15 加熱效果響應面分析結果Fig.15 RSM result of heating effect

圖16 加熱均勻性響應面分析結果Fig.16 RSM result of heating uniformity

從圖16中可以看出，COV的響應面結果也呈現對稱性。當管道與饋口在相近平面時，具有較高的變異系數，而當管道與饋口相距較遠時，變異系數則較低，這與加熱效果η和管道與饋口之間距離的關系相似。圖9顯示出變異系數最小的2個區域為位置3和4。根據優化分析的結果，當h0=-38.88 mm、h1=32.81 mm時，COV預測最低值為0.062%，對其進行仿真檢驗，得到變異系數為0.065%，與預測值的相對誤差為4.6%，說明響應面分析對于加熱均勻性的預測具有較大的參考價值。

根據對管道高度與饋口高度的響應面分析，發現很難在取得好的溫升的同時保證加熱的均勻性，因此在實際應用中應根據側重點的不同選擇合適的管道高度與饋口高度。

3 結論

設計了一種具有特殊形狀管道的連續流動矩形微波反應器，運用多物理場耦合計算的方式，從饋口功率，饋口高度與管道高度3個方面對反應器的加熱效果和加熱均勻性進行了探究，得到如下結論：1)在其他條件不變的情況下，物料流速越小，物料η值與COV值達到穩定所需要的時間越長，物料溫升越大，加熱均勻性越差。2)不同饋口功率條件下，物料η值達到穩定的時間基本相同。而COV值達到穩定的所需時間隨著饋口功率的變大而變長。在其他條件不變的情況下，饋口功率越大，物料溫升越高，加熱均勻性越差。3)由響應面分析發現η與COV的響應面結果都呈現對稱性。同時發現隨著管道與饋口之間距離的增大，物料溫升逐漸變小。當管道與饋口在相近平面時，加熱均勻性較差，而當管道與饋口相距較遠時，加熱均勻性則較好。4)通過響應面分析優化得到：當h0=69.84 mm、h1=60.08 mm時，可獲得最好加熱效果為24.28%，當h0=-38.88 mm、h1=32.81 mm時，變異系數最低達到0.065%，可以獲得最佳的加熱均勻性。

以上結論闡明了連續流動矩形微波反應器的管道高度與饋口高度對加熱效果和加熱均勻性影響的一般規律，為實際的反應器設計提供了重要的理論參考。