孫 杰,陳懷熹,張新彬,馮新凱,李廣偉,粱萬國
(1.中國科學院福建物質結構研究所,福州 350002;2.福州大學化學學院,福州 350108;3.中國福建光電信息科學與技術創新實驗室(閩都創新實驗室),福州 350108)
可見光激光器和近紅外(NIR)激光器在眾多領域都有廣泛應用,從科學研究到工業使用都發揮著巨大作用。緊湊結構提供的穩定的516 nm綠色激光,具有很高的相干性,在高分辨率和精密光譜學,光頻率標準和時鐘,原子冷卻和俘獲,量子光學和量子信息的應用領域中是重要的光源[1-4]。此外,775 nm的NIR激光器推動了電信、光譜學和生物醫學組織成像的應用[5-7]。為了同時獲得兩種波長的激光,將1 550 nm的激光同時進行倍頻和三倍頻是一種行之有效的方法。
常見的1 030 nm、1 064 nm激光作為基頻光時,通過倍頻方式即可獲得綠光激光。例如,在2006年,Wallerand等[8]為了更精準地測量碘的超精細譜線,基于分布式反饋(DFB)光纖激光器提供的12 mW 1 029.3 nm光,通過周期性極化MgO∶LiNbO3(PPMgLN)晶體單程倍頻得到514.7 nm綠光,實現了127I2在514.67 nm附近的超精細光譜儀,且在150 kHz范圍內連續頻率可調。2008年, Pullen等[9]將光纖激光器發出的1 029 nm光通過PPMgLN晶體倍頻得到了轉換效率為32%的514.5 nm綠光。2017年,Jensen等[10]使用1 030 nm半導體激光器作為基頻光源,通過倍頻在PPMgLN和PPMgSLT晶體級聯中產生515 nm的3.5 W綠色激光。而本文為實現雙波長激光輸出所選用的1 550 nm基頻光要通過三倍頻效應獲得綠光激光。2006年南京大學的王飛躍等[11]報道了使用LN晶體基TiO2、SiO2非晶納米腔在綠光波段內實現了三倍頻輸出的大幅增強。2015年Sederberg等[12]使用硅基納米等離子體波導實現三次諧波轉換獲得了35 nW的517 nm綠光,轉換效率為2.3×10-5。2016年,Philippe等[13]使用兩塊PPLN晶體對1 550 nm泵浦光進行三倍頻獲得了290 mW的514 nm綠光輸出,轉換效率>36%。本次實驗同樣選擇的是PPLN晶體。與KTP、LBO、BBO和其他非線性晶體相比,LN晶體更穩定,具有更大的非線性系數(d33=25.3 pm/V),更好的抗光折變性能,并且不產生走離效應[14-16]。與之不同的是,本文使用了單塊級聯PPMgLN晶體以獲得更緊湊的實驗裝置。
本文介紹了單塊PPMgLN晶體中1 550 nm波長的同時倍頻和三倍頻。在31 ℃的工作溫度下,獲得波長為516 nm和775 nm的兩束光波,相位匹配周期分別為Λ1=19.35 μm和Λ2=6.98 μm。實驗結果將為緊湊型雙波長共線激光器提供重要的案例。
光波在周期極化晶體中的耦合方程為:
(1)
式中:E是復數電場;z是傳播距離;c是真空光速;ω1、ω2、ω3分別是三束光波的角頻率;n1、n2、n3是其相應的折射率;k1、k2、k3是相應波矢;dH是周期極化晶體的最大有效非線性系數;m是極化周期階數;D是占空比;Λ是極化周期。
周期極化晶體的極化周期要滿足相位匹配條件:
(2)
變換公式,極化周期可表示為:
(3)
式中:λ1、λ2、λ3分別是三束光波的波長。
根據Sellmeier[17]方程求得不同溫度、波長下晶體的折射率。以PPMgLN晶體實現1 550 nm三倍頻時,倍頻極化周期和三倍頻周期與溫度的關系如圖1所示。

圖1 倍頻周期和三倍頻周期與溫度的關系
本文所使用的PPMgLN晶體由外加脈沖電壓極化方法[18-21]制備而成,主要制作流程包括:掩膜版的制作,磁控濺射鍍電極,光刻,電場極化。其中,光刻工藝在百級無塵室中進行,涉及清潔、旋涂、烘烤、掩模曝光,顯影和腐蝕,圖2展示了光刻流程的示意圖。制成的晶體厚度為0.5 mm,具有兩個極化周期為Λ1=19.35 μm和Λ2=6.98 μm,分別適合在31 ℃的溫度下實現1 550 nm波長的倍頻和三倍頻。PPMgLN晶體的示意圖如圖3所示,晶體的長度為30 mm,分為20 mm和10 mm的兩個部分,具有不同的相位匹配周期。

圖2 電極圖案光刻工藝流程

圖3 PPMgLN晶體示意圖
實驗裝置的原理圖如圖4所示,使用設計好的倍頻長度20 mm、和頻(SFG)長度10 mm,總長30 mm的PPMgLN晶體進行實驗。使用可調諧激光器(TLS)作為泵浦光源,中心波長固定在1 550 nm,使用摻鉺光纖放大器(EDFA)對泵浦光進行放大,通過單模光纖輸出,經起偏器調整為線偏振后通過耦合透鏡耦合進PPMgLN晶體產生倍頻光和三倍頻光,通過溫控爐進行溫度調節,調至最佳相位匹配溫度,最后經過濾波片選擇透射的輸出光功率,用功率計進行測量。圖5展示了實驗測得輸出光的光譜圖,分別為516.74 nm和774.89 nm。

圖4 基于級聯PPMgLN晶體通過倍頻和三倍生成雙波長激光輸出的實驗裝置示意圖

圖5 31 ℃時PPMgLN晶體的倍頻光和三倍頻光的光譜圖
盡管在PPMgLN的設計中,根據相位匹配條件來計算晶體極化周期,但實際上存在制造誤差和其他因素,例如0.20 nm的光譜寬度和溫度控制精度,可能會導致相位失配。準相位匹配(QPM)過程中的這種相位失配可能導致SHG與SFG的轉換效率下降。從這個角度來看,需要考慮QPM容差。對于單周期周期性極化的晶體,可以通過溫度調節來補償極化周期誤差,并且將由此產生的相位失配寫為:
(4)
式中:ΔΛ是周期誤差;T是溫度;ΔT是溫度誤差。
但是,對于具有兩個極化周期的晶體,QPMSHG和QPMSFG的周期誤差不同,并且達到補償條件的溫度也不同。當倍頻過程的工作溫度TSHG為實際工作溫度時,此溫度下和頻過程的相位失配為Δk=2πm/f(λ1,TSFG)-2πm/f(λ1,TSHG)。ΔTSHG與ΔTSFG的差值越大,和頻過程中的相位失配越大。相位失配引起的和頻率效率的降低可以使用以下公式表示:
η=Asinc2(ΔkL/2)
(5)
式中:A是三倍頻的最大轉換效率;L是晶體長度。
PPMgLN晶體的相位匹配溫度的設計值為31 ℃。圖6展示了當泵浦功率為10 W時,以0.1 ℃的溫度梯度從25 ℃升高到34 ℃時,測得的SHG功率和THG功率與泵浦功率的關系。516 nm和775 nm波長的光輸出功率分別在30.8 ℃和31.8 ℃達到最大值。SHG和SFG過程的最佳相位匹配溫度之間存在1 ℃的偏差,這主要是由晶體制作過程中極化周期的誤差產生的。極化周期誤差使得基頻光和倍頻光產生相位失配,從而導致轉換效率下降。此外,光譜寬帶、溫度控制精度和基頻光與晶體的耦合效率也會對轉換效率產生影響。在本次實驗中,選擇的晶體工作溫度為30.8 ℃。

圖6 倍頻、三倍頻的輸出功率隨溫度變化的示意圖
相較于Charles等[12]通過兩塊PPLN晶體級聯三倍頻獲得516 nm綠光,本實驗裝置使用單塊級聯PPLN晶體使得器件進一步小型化,并且在此晶體長度和工作溫度下可以同時輸出綠光和近紅外光。本文測量了這兩種光的功率。如圖7所示,當1 550 nm的泵浦功率為2 W時,獲得了1.19 mW 的775 nm光和0.15 mW的516 nm光,轉換效率分別為0.595%和0.075%(在T=30.8 ℃)。可以看出,輸出功率隨著泵浦功率的增加而快速增長,通過提高泵浦功率可以進一步提高轉換效率,除此以外,改善晶體的極化周期精度減少相位失配也將有助于提高轉換效率。可以通過插入濾光片或偏振分束器來選擇516 nm或775 nm的單波長激光輸出。

圖7 倍頻、三倍頻功率隨泵浦功率變化的示意圖
本文設計并制作了級聯的周期極化摻鎂鈮酸鋰晶體,用于研究基于通信波長倍頻/三倍頻的雙波長激光輸出。與兩個晶體分別實現倍頻與和頻的方式相比,該方法具有更簡單的溫度控制和整體結構,晶體溫度為30.8 ℃時,在2 W泵浦功率下獲得516 nm的0.15 mW綠光和775 nm的1.19 mW的光。本文建立的緊湊型雙波長共線激光輸出裝置不僅適用于516 nm和775 nm光的輸出,在鈮酸鋰晶體通光范圍內的波段都可以使用此裝置獲得倍頻/三倍頻的雙波長激光輸出,緊湊型雙波長共線激光器的搭建可以參考此裝置。