循環流化床預熱燃燒試驗研究及數值模擬

潘 飛，朱建國，劉敬樟

(1.中國科學院大學，北京 100049；2.中國科學院 工程熱物理研究所，北京 100190)

0 引 言

煤炭在中國能源結構中占據主導地位，燃煤過程中產生的氮氧化物(NOx)是大氣污染的主要來源之一[1]。隨著中國對于節能減排、污染物排放要求的提高，如何減小燃煤過程NOx排放成為當前熱點。

降低燃煤過程NOx排放的方法主要分為2類：低氮燃燒技術和煙氣脫硝技術。低氮燃燒技術主要包括低NOx燃燒器技術、燃料分級燃燒技術、空氣分級燃燒技術和MILD燃燒技術等[2-5]。低NOx燃燒器技術通過調整煤粉氣流與二次風的混合方式，在燃燒器出口形成低氧富燃料的區域，強化著火的同時抑制NOx的生成[2]。燃料分級燃燒技術將爐膛空間分為主燃區、再燃區和燃盡區，主燃區內生成的NOx經再燃區的還原性氣氛被還原，達到降低NOx排放的目的。空氣分級燃燒技術使一次風煤粉氣流在低空氣當量比下燃燒，形成還原性氣氛還原NOx，最終脫硝效率達到50%～70%[6]。MILD燃燒過程中，反應物在燃燒區域內被稀釋且分布均勻，燃燒溫度較低且無局部高溫區域，NOx的生成受到顯著抑制[7-8]。煙氣脫硝技術主要利用選擇性催化還原反應(SCR)和選擇性非催化還原反應(SNCR)來降低NOx排放[9-11]，通過額外的脫硝裝置可以實現較低的NOx排放，但催化劑、氨逃逸帶來的二次污染問題以及高額的運行成本不能忽視。

中國科學院工程熱物理研究所提出一種燃煤清潔高效利用技術——循環流化床預熱燃燒技術[12]。預熱燃燒技術分為預熱過程和燃燒過程2個階段，燃料在循環流化床內以較低的空氣當量比加熱到850 ℃以上，再進入下行燃燒室燃燒。前期研究表明，預熱燃燒技術有良好的煤種適應性，較高的燃燒效率，可以實現燃煤NOx超低排放[13-16]。循環流化床預熱燃燒技術也可以與富氧燃燒技術結合，在實現較低NOx排放的同時，將煙氣中CO2富集到90%以上，易于回收分離[17-18]。

近年來，研究者主要通過試驗研究預熱燃燒過程中NOx排放特性及燃燒特性，而現有的試驗測量手段很難對爐膛內部氣固流動以及反應特性進行深入研究。數值模擬逐漸成為研究煤粉燃燒的重要工具，利用數值模擬可以對爐膛內的流動過程、燃燒過程以及污染物生成過程進行詳細描述，為研究預熱燃燒特性提供支持與幫助。

本文對預熱燃燒中下行燃燒室的燃燒過程進行模擬，與試驗結果對比驗證其準確性，討論了不同二次風噴口配風方式下，下行燃燒室內的燃燒特性(包括流動特性、溫度特性以及組分濃度分布特性)及NOx排放特性的差別。

1 預熱燃燒試驗

1.1 試驗系統

試驗裝置由循環流化床、下行燃燒室和輔助系統3部分組成(圖1)。循環流化床提升管的內徑和高度分別為78和1 500 mm。在循環流化床(CFB)和下行燃燒室(DFC)之間安裝水平管道，用于輸送預熱后的燃料。下行燃燒室的直徑為260 mm，高度為3 000 mm。燃料首先在循環流化床中燃燒，然后將高溫煤氣和預熱后的焦炭經水平管道、二次風噴口送至下行燃燒室燃燒。二次風噴口包括中心風管道、預熱燃料管道以及環形風管道3部分(圖2)，由內到外布置，各管道中軸向與爐膛中軸向重合，中心風管道直徑為14 mm，預熱燃料管道外徑為57 mm，

圖1 試驗系統示意Fig.1 Schematic diagram of test system

圖2 二次風噴口示意Fig.2 Schematic diagram of secondary air nozzle

環形風管道為寬度1 mm的環縫。在距下行燃燒室頂部200、600和1 200 mm處設置3處燃盡風噴口，布置方式如圖3所示，每層均勻布置3個噴口。本次試驗中，燃盡風由1 200 mm處燃盡風噴口給入。氣體體積流量(Nm3/h)由質量流量計控制，質量流量計測量精度為±2%。

圖3 燃盡風噴口布置示意Fig.3 Schematic diagram of burmout air nozzle

在循環流化床和下行燃燒室上設置了溫度和壓力測量點。在距提升管底部100、500、1 450 mm處設置3個溫度測點(Ni-Cr/Ni-Si熱電偶 測量范圍：0～1 100 ℃)。3個壓力測點設置在與溫度測點相同的地方，用于監測循環流化床穩定運行。在返料器和旋風分離器出口設置2個溫度測點(Ni-Cr/Ni-Si熱電偶)。1個壓力測點設置在旋風分離器出口。在距下行燃燒室頂部100、400、900、1 400和2 400 mm 處設置了5個溫度測量點(Pt/Pt-Rh熱電偶 測量范圍：0～1 600 ℃)，用于測量下行燃燒室中心軸向溫度。在預熱燃料管道出口下行燃燒室入口位置設置1個溫度測點(Ni-Cr/Ni-Si熱電偶)，測量預熱燃料(包括高溫煤氣和預熱后的焦炭)的溫度。溫度測量誤差為±5 ℃。

在循環流化床和下行燃燒室之間的水平橫管上設置取樣口，用濾筒收集預熱后的焦炭顆粒，氣體樣品(CO、H2、CH4、CO2、NO、N2O、NO2)由氣相色譜分析儀和德圖氣體分析儀進行分析。在距下行燃燒室頂部100、400、900、1 400和2 400 mm處設置了5個取樣口，采用Gasmet FTIR DX-4000煙氣分析儀、KM9106氣體分析儀和氣相色譜分析儀對氣體進行分析。在水冷器出口橫管處設置取樣口，采用Gasmet FTIR DX-4000煙氣分析儀和KM9106氣體分析儀對尾部煙氣進行分析。氣體測量精度為±2%。

1.2 試驗樣品

試驗煤種為神木煙煤，粒徑為0～0.355 mm，粒徑分布如圖4所示。試驗煤種的工業分析和元素分析見表1。

圖4 神木煙煤粒徑分布Fig.4 Particle size distribution of Shenmu coal

表1 神木煙煤的工業分析與元素分析

1.3 試驗工況

工況參數見表2，將二次風中心噴口定義為噴口A，將二次風環形噴口定義為噴口B。將λCFB、λSe和λTe分別定義為一次風、二次風和燃盡風空氣當比，λ定義為過量空氣系數，表達式為

表2 試驗工況

(1)

(2)

(3)

λ=λCFB+λSe+λTe，

(4)

其中，VStoic為預熱燃燒系統中的總空氣流率；VPr、VA、VB和VTe分別為一次風、中心噴口二次風、環形噴口二次風和燃盡風的空氣流率，Nm3/h。本次試驗中，神木煙煤給煤量M1保持在2.95 kg/h，燃盡風全部由距下行燃燒室頂部1 200 mm燃盡風噴口給入，過量空氣系數保持在1.27。

2 數值模擬

2.1 模擬參數

本文主要研究高溫煤氣及預熱焦炭在下行燃燒室的燃燒特性，對下行燃燒室內的燃燒過程進行模擬。試驗過程中，流化床的運行溫度維持在880 ℃，維持下行燃燒室入口條件(預熱焦炭、高溫煤氣組分)不變。由于無法直接測量預熱焦炭和高溫煤氣的質量流量，本文通過預熱焦炭的工業分析、元素分析以及煤氣組分計算其質量流量。預熱焦炭的工業分析與元素分析結果見表3。基于灰平衡[14]計算預熱焦炭的質量流量M2為1.1 kg/h，預熱焦炭的粒徑分布如圖5所示。高溫煤氣的組分分析見表4。

表3 預熱焦炭工業分析及元素分析

圖5 預熱焦炭粒徑分布Fig.5 Particle size distribution of preheated char

表4 預熱煤氣組分

假定預熱過程中，煤粉中一部分C存在于焦炭中，另一部分C以氣態形式釋放出去，主要包括CO、CO2、CH4和其他碳氫化合物，考慮到其他碳氫化合物含量非常少，計算過程中不予考慮。在此基礎上，計算預熱過程的C平衡。

(5)

其中，MCg為高溫煤氣的質量流量；Y(CO)、Y(CO2)、Y(CH4)分別為CO、CO2和CH4質量分數；M1、M2分別為神木煙煤、預熱焦炭的質量流量；C1、C2分別為神木煙煤、預熱焦炭中C元素質量分數。計算得到高溫煤氣的質量流量為14.27 kg/h。煤氣組分中水分無法直接測量，考慮到高溫煤氣中水分較少，數值計算中忽略煤氣中水分的影響，以干煤氣的成分作為入口邊界條件。本文主要研究不同二次風噴口配風方式的影響，工況參數見表5(工況1為試驗基礎工況)。其中mA為二次風中心噴口質量流量；mB為二次風環形噴口質量流量；mTe為燃盡風質量流量，kg/h。

表5 模擬工況

2.2 數值模型

計算采用三維模型，為節約計算量，建立實體模型的1/3，劃分周期性結構網格，同時對燃燒器噴口、爐膛中心及燃盡風噴口附近進行加密處理。測試網格數分別為58萬及80萬的網格模型，驗證網格無關性，選擇58萬網格。采用SIMPLLE算法進行壓力-速度耦合，壓力方程采用PRESTO!格式，其他所有控制方程均采用二階迎風格式。燃料二次風和三次風均設為質量入口，出口設置為壓力出口，壁面傳熱條件設置為恒定壁溫，根據圖5預熱焦炭的粒徑分布，采用Rosin-Rammler粒徑分布函數擬合預熱焦炭的粒徑分布，在粒徑5～90 μm設置10個粒徑等級，平均粒徑為33.4 μm。

采用realizablek-ε模型求解雷諾時均納維-斯托克斯方程(Reynolds average Navier-Stokes,RANS)。用DO輻射模型計算輻射換熱，考慮氣體和顆粒熱輻射的影響，其中氣體的輻射吸收系數采用WSGGM模型計算，氣體的散射系數設置為0.15 m-1，顆粒的輻射發射率設置為0.9。

湍流與化學反應的相互作用對下行燃燒室的燃燒過程有重要影響，合理的湍流氣相反應模型至關重要，采用Finite-Rate/Eddy-Dissipation(FR-ED)模型計算湍流與化學反應的相互作用。該模型同時考慮基于阿累尼烏斯方程的化學動力學反應速率和基于湍流的擴散反應速率，反應速率取兩者間較小值。

煤粉燃燒過程分為水分蒸發、脫揮發分、揮發分燃燒和焦炭燃燒4個階段，煤粉經過880 ℃預熱過程進入下行燃燒室燃燒，其水分蒸發階段已經結束，對于預熱焦炭在下行燃燒室的燃燒過程來說，水分蒸發過程可以忽略。采用CPD模型描述煤粉的脫揮發分過程，CPD模型中使用的化學結構參數包括5個：煤晶格中橋的初始分數(p0)、炭橋初始分數(c0)、側鏈分子量(Mδ)、芳香團簇分子量(Mclust)和配位數(σ+1)。針對不同煤種，CPD模型中使用的化學結構參數不同，需試驗測量得到。考慮到不同條件下預熱焦炭化學結構的差異，為獲得更廣的適應性，本文采用Genetti等[19-20]基于工業分析、元素分析建立的經驗關系式，插值計算得到CPD模型的參數值，結構參數值見表6。揮發分主要由H2、CO和其他碳氫化合物組成，高溫煤氣中的燃燒組分主要包括H2、CO和CH4，為了描述燃燒過程氣相組分的反應，需要考慮氣相反應機理。根據廣泛應用于碳氫燃料燃燒過程中的氣相組分反應機理[21-22]，選取4個總包反應用于模擬氣相反應，即

表6 預熱焦炭的化學結構參數

(6)

(7)

(8)

(9)

焦炭氣化反應生成H2和CO對空氣分級燃燒過程形成還原性氣氛十分關鍵[23]，對于焦炭燃燒反應，考慮焦炭非均相反應，采用多表面反應模型，焦炭的氧化反應和氣化反應見式(10)～(12)。所有反應的阿累尼烏斯方程反應參數見表7，A、E分別為反應的指前因子和活化能。

表7 反應動力學參數[26-31]

(10)

(11)

(12)

通過后處理方式預測NOx的生成。燃煤過程NOx的生成分為3類：燃料型NOx、熱力型NOx和快速型NOx，其中快速型NOx占比很少，本文模擬過程中忽略快速型NOx的生成。采用擴展Zeldovich機理來描述熱力型NOx的生成。假設燃料N中的焦炭N全部轉化為NO，揮發分N轉化為NH3和HCN。揮發分N和焦炭N的分配比例根據經驗公式確定[24]。根據Pohl和Sarofilm等[25]對不同空氣當量比下揮發分N和焦炭N轉化率的相關研究，設置了揮發分N和焦炭N的轉化率。揮發分N生成HCN和NH3的比例設置為9∶1。考慮NOx的均相還原反應和異相還原反應，固相還原比表面積根據預熱焦炭比表面積的測量值來設置。

計算結果收斂的標準定義為：① 能量方程和DO輻射計算殘差小于10-6，其他方程殘差小于10-4；② 出口平面溫度變化小于1 K。

2.3 模型驗證

為了驗證模擬結果的準確性，將試驗結果與模擬結果進行對比。溫度、CO2、CO和H2的模擬值與試驗值對比如圖6所示。可知模擬預測的溫度與試驗值較好，但在燃燒器擴張段區域，沿軸線的模擬溫度遠小于試驗值，原因在于實際燃燒過程中，煤粉脫揮發分過程和焦炭燃燒過程同時進行，而模擬過程中，這2個過程依次發生，導致該區域焦炭的燃燒反應比實際過程偏慢，因此模擬結果中軸線上的溫度偏低。考慮到下行燃燒室爐膛直徑較小，軸向截面平均溫度也能反映下行燃燒室的溫度分布，對比了試驗測量溫度和軸向截面平均溫度，兩者吻合良好。CO2軸向模擬值在趨勢上與試驗測量值吻合較好，然而在1 400 mm處模擬值較試驗值偏小，這是因為在1 200 mm處注入燃盡風，附近區域湍流強度較高，而在FR/ED模型中反應速率由湍流擴散速率控制，導致此處CO2濃度預測出現偏差，通過對比截面平均值和試驗測量值，可以發現兩者較為吻合，說明CO2濃度預測整體上和試驗數據吻合良好。CO和H2的濃度預測值與試驗值較接近，說明選取的動力學參數可以很好地預測CO和H2的生成特性，預測還原性區域也是準確預測NOx排放的關鍵。

圖6 模擬值試驗值對比Fig.6 Comparison of simulated and experimental values

下行燃燒室出口煙氣組分的試驗值及模擬值見表8。結果表明模擬得到O2、CO2和NO與試驗結果非常接近，說明本文采用的方法可較好還原預熱燃料在下行燃燒室的燃燒特性。

表8 出口煙氣組分

3 結果與討論

二次風噴口包括中心噴口和環形噴口，工況1中二次風全部由中心噴口進入下行燃燒室，中心噴口的射流速度為17.5 m/s；工況2中二次風全部由環形噴口進入下行燃燒室，環形噴口的射流速度為29.7 m/s。本文主要研究二次風噴口對下行燃燒室流場、燃燒特性(溫度分布、組分分布)以及NOx排放的影響。

3.1 二次風噴口配風方式對流場的影響

2種二次風噴口配風方式下的流場和流線分布如圖7所示。無論是中心噴口配風還是環形噴口配風，由于二次風的高速注入，預熱燃料流和二次風合并產生的高溫煙氣膨脹產生低壓區域，導致煙氣回流，產生一個較大的回流區域，煙氣回流有助于稀釋反應物，在入口區域形成低氧氣濃度區域。相較于環形噴口配風，中心噴口配風產生的回流區域更大，原因在于環形噴口配風條件下，速度相較于中心噴口配風衰減更快。因此回流區域的大小與注入湍流的動量以及組織形式有較大關系。

圖7 流場分布和流線分布Fig.7 Flow field distribution and streamline distribution

3.2 二次風噴口對溫度分布的影響

工況1、2的溫度分布云圖如圖8所示。無論是二次風中心噴口配風還是環形噴口配風，下行燃燒室內的最高溫度都不超過1 600 K，其中二次風為中心噴口配風時，最高溫度為1 555 K，二次風為環形噴口配風時，最高溫度為1 459 K，較低的反應溫度有助于降低熱力型NOx的生成。2種配風方式下，火焰鋒面都是在燃燒器入口預熱燃料和二次風接觸的位置形成，說明預熱后的高溫燃料在進入下行燃燒室和二次風接觸以后迅速發生反應并著火，實現燃料的穩定著火燃燒。相較于中心噴口配風，環形噴口配風方式下，下行燃燒室內的高溫區域更小，且高溫區域的溫度更低，表明環形噴口配風有助于形成更低、更均勻的溫度分布。

圖8 溫度分布Fig.8 Temperature distribution

3.3 二次風噴口對組分分布的影響

2種二次風噴口配風方式下氧氣濃度分布云圖如圖9所示。可知由于空氣分級給入，在距下行燃燒室頂部500 mm以后的區域，2種二次風配風方式都形成了貧氧區域，這些區域有助于抑制NOx的生成以及還原NOx。同時，氧氣分布區域也與高溫區域重合。相較于中心噴口配風，環形噴口配風下氧氣分布的區域更小，說明環形配風方式下二次風和預熱燃料的接觸更加充分，兩者間反應也更加充分，環形噴口配風有助于燃料的點火和升溫。

圖9 氧氣濃度分布Fig.9 Oxygen concentration distribution

2種二次風噴口配風方式下CO濃度分布云圖如圖10所示。在中心噴口配風方式下，由于二次風與預熱燃料的接觸區域較小，高溫煤氣未能與空氣充分混合，在下行燃燒室的上部，仍有部分CO未參與反應，形成一個高CO濃度的區域。而在這個區域下方，發現與3.2節中煙氣回流的區域重合，煙氣的回流消耗并稀釋了下部的CO。同時再往下的區域，CO濃度有所升高，這是因為此時氧氣濃度幾乎為0，焦炭的氣化反應占據主導地位，生成CO和H2，形成還原性氣氛。環形噴口配風方式下有著相似的規律，區別在于環形噴口配風方式下更大的接觸面積導致高溫煤氣迅速反應，CO被迅速消耗。同時環形噴口配風方式下形成的還原性區域中的CO濃度也較低。一方面源于高溫煤氣被迅速消耗，另一方面中心噴口配風方式下，更高的燃燒溫度導致更強烈的氣化反應。

圖10 CO濃度分布Fig.10 CO concentration distribution

3.4 二次風噴口配風方式對NO排放的影響

本次研究中，假設焦炭N全部轉化為NO，揮發分N轉化為NH3和HCN，考慮氮氧化物的均相還原反應和異相還原反應。計算過程中，分別開啟、關閉NOx的還原途徑來計算出口NO的排放，以兩者差值來表征NO的還原。不同二次風噴口工況下NOx的生成和還原途徑如圖11所示。模擬結果表明，2個工況下熱力型NOx的生成都可以忽略(小于1×10-6)，預熱燃料在下行燃燒室的燃燒處于較低溫度，可以有效減小熱力型NOx的生成。此外，對于中心噴口配風和環形噴口配風，燃料N對于NO生成的貢獻分別為166×10-6和156×10-6。然而二次風中心噴口配風時出口NO排放濃度為107×10-6，小于環形噴口配風下的121×10-6。中心噴口配風時，NO的還原反應更強，考慮到2個工況下NO的異相還原反應動力學參數一致，中心噴口配風時入口處的強還原性氣氛和更強的氣化反應是NO排放較低的原因。

圖11 NO生成和還原的主要途徑Fig.11 Main ways of NO production and reduction

4 結 論

1)無論是中心噴口配風還是環形噴口配風，在下行燃燒室的上部區域都會形成一個回流區域，當二次風噴口為中心噴口時，回流區域更大。

2)相較于中心噴口配風，環形噴口配風方式下，下行燃燒室內部的溫度峰值更低，高溫區域更小。

3)環形噴口配風方式下，預熱燃料與二次風的接觸更加充分，高溫煤氣和氧氣迅速反應并消耗，有利于預熱燃料在下行燃燒室著火。中心噴口配風方式下，焦炭的氣化反應更加強烈。

4)中心噴口配風方式下，下行燃燒室尾部NOx排放較低，原因在于中心噴口配風方式下焦炭的氣化反應更加強烈，有利于形成還原性區域，還原氮氧化物。