基于光散射法的氣體放電生成氣溶膠粒徑大小影響因素研究

合肥工業大學 蔡懿卿 魚江南 李建權

（1）粒徑測量區間廣，檢測下限低，能測到納米級以下的氣溶膠顆粒物。

（2）測量速度快，信號傳輸快，數據采集及時。單次測量時間只需5min，測得的光強數據能實時收集并處理。

（3）測量裝置與氣溶膠不進行直接接觸。光散射法不需要使用其他實驗試劑對氣溶膠進行采樣，并且測量過程不與儀器直接接觸，保證氣溶膠的完整與信息的真實，減小實驗誤差。

本文使用介質阻擋放電裝置產生低溫等離子降解甲苯氣體，搭建光散射濁度計測量降解尾氣中氣溶膠副產物的散射相函數并反演得到其粒徑信息，研究副產物粒徑大小與等離子降解參數的對應關系，從而為優化降解條件提供理論依據與實驗例證。

1 實驗原理

光散射是指光在不均勻的介質中傳播時偏離其原來方向并散開傳播到空間中其他位置的現象。在研究氣體放電產生氣溶膠光散射性質時，通常要引入粒徑參數α，其表達式為：

其中λ為真空中入射光的波長，d為氣溶膠顆粒物的粒徑。不同粒徑參數下氣溶膠顆粒物的散射特性有較大的區別，當顆粒物的粒徑小于入射光的波長，即顆粒物的粒徑參數，此條件下顆粒物的散射為瑞利散射，而當顆粒物的粒徑參數α≈1或α＞1者時，即顆粒物的粒徑與入射光波長相近或者大于入射光的波長時顆粒物的散射為Mie散射。

對于Mie散射，當入射光為強度I0的線偏振光，此時垂直于散射平面的散射光光強Is的表達式為：

玉米土壤耕種中，要做好后期淺中耕和免耕直播工作，促進玉米的生長，提高玉米的產量和質量。玉米的生長過程中，中耕要注意遠和淺兩個原則。遠是指植株之間的距離在10 cm左右；淺是劃破地皮，深度要注意控制在2 cm左右，保護玉米的根系，使土地中的微生物能夠積極活動，增強玉米根部的生理機能，保障玉米生長質量。

對于瑞利散射，顆粒物的散射強度強度表達式為：

計算公式中r為觀測點與粒子間距離，θ為散射角，φ為方位角。i1(θ)與i2(θ)為散射強度函數，它們是對應散射振幅函數S1(θ)和S2(θ)的模的平方。振幅函數S(θ)是由Bessel函數和Legendre函數組成的無窮級數，其表達式為：

式中an和bn稱為米散射系數，是復折射率和尺度參數的函數；πn和τn為散射角函數，僅與角度有關。

2 實驗裝置

為測量甲苯氣體放電產生的氣溶膠的散射相函數并反演得到其粒徑信息，設計并搭建了氣體放電生成氣溶膠的光散射特性研究的實驗系統。其實驗系統如圖1所示，由介質阻擋放電裝置系統以及光散射濁度計兩部分構成，其中介質阻擋放電裝置系統負責對甲苯氣體進行放電降解，并由光散射濁度計負責測量降解尾氣中氣溶膠副產物的散射相函數。

圖1 氣體放電生成氣溶膠的光散射特性研究的實驗系統

介質阻擋放電裝置系統由配氣裝置、高壓電源、介質阻擋放電裝置三部分組成。其中配氣裝置使用三臺質量流程控制計分別調節氮中甲苯標準氣，氮氣，氧氣的流量，經由混合瓶混合后生成不同濃度或不同流量的甲苯氣體，通入介質阻擋放電裝置中進行放電降解。供電裝置為介質阻擋放電裝置提供高壓交流電，從而使放電裝置在標準大氣壓和常溫環境下對氣體放電產生低溫等離子體，在放電降解過程中使用調壓器調節放電裝置的放電電壓并用示波器實時對放電電壓進行檢測。介質阻擋放電裝置對甲苯氣體放電降解從而產生氣溶膠。

使用光散射濁度計測量甲苯氣體放電產生的氣溶膠副產物。搭建的光散射濁度計由偏振光源，掃描探測系統以及濁度計箱體構成。整個濁度計使用波長445nm，最大輸出功率80mw的激光器作為光源，出射光經由格蘭泰勒棱鏡調制為平行于散射平面的線偏振光進入樣品池照射到其中的氣溶膠并產生散射光，散射光通過固定在旋轉臂上的透鏡與光闌最后由光子計數器接受，測得對應角度的散射相函數。穿過樣品池的透射光進入光陷阱，在其中多次反射衰減從而減小其對測量區域的干擾。整個濁度計使用步進電機轉動旋轉臂，采用連續掃描測量的方式測得20°～160°范圍內氣溶膠的散射相函數。在測量散射相函數時，光計數器隨著旋轉臂轉動，以確定的角度間隔依次測量每個散射角20組散射相函數并取平均值以提高測量結果的信噪比。

3 光散射濁度計性能測試

實驗前需要對光散射濁度計的性能進行驗證，以確定其測量范圍與測量結果的可靠性。使用光散射濁度計測量已知散射特性的標準顆粒物的散射相函數并擬合實驗值與理論值，就能得到濁度計測量性能的直觀認識。

目前有多種用來驗證光散射濁度計測量性能的標準顆粒物，比如使用標準聚苯乙烯小球（PSL球），水團簇，癸二酸二異辛酯（DESH），氮氣驗證了濁度計精度與探測上限。本文使用測量氮氣散射相函數來對濁度計的性能進行測試。

氮氣的純度為99.999%，持續通入濁度計箱內約120min，觀察溫濕度計的變化，當箱內的相對濕度下降至穩定不變時開始進行測量。使用瑞利散射公式計算氮氣散射相函數的理論值并對測量值與理論值分別歸一化到同一數量級。歸一化后氮氣散射相函數測量結果與理論值的對比如圖2所示。

從圖2中可以看出氮氣散射相函數的測量值和理論值在前向與后向散射的大部分散射角處擬合效果較好。但在90°及其附近的角度的測量值要大于理論值，這是因為90°處顆粒物的散射相函數的理論值為0，其測量值容易受到本身的暗電流以及箱內殘存的大氣氣溶膠的干擾導致實際測得的散射相函數偏大。

對歸一化后的氮氣散射相函數測量值與理論值進行擬合，擬合結果如圖3所示。發現兩者具有高度的相關性，相關系數達到0.999，說明光散射濁度計能精準測量氮氣的散射相函數，在90°及其附近角度的誤差并不影響整體的測量結果的準確性。考慮到氮氣的粒徑為0.364 nm說明光散射濁度計具有極低的測量下限，滿足實驗測量的需要。

圖3 歸一化后氮氣散射相函數理論值與測量值的相關性分析

4 甲苯氣體放電產生氣溶膠粒徑變化影響因素研究

根據Mie散射理論，顆粒物的光散射特性與其粒徑大小有關，顆粒物粒徑發生變化時基于角度的散射相函數就有較大的變化，可以通過反演的方式得到氣溶膠的粒徑大小。對于甲苯氣體放電降解產生的氣溶膠，其粒徑大小與介質阻擋放電裝置的放電電壓，氣體在放電裝置內的停留時間，甲苯氣體的濃度這三個等離子降解參數有關。實驗探討這些降解參數的改變對氣溶膠副產物粒徑大小的具體影響，測量降解參數改變的情況下產生的氣溶膠的散射相函數并反演得到粒徑。

常規的反演方法包括直接反演法，查表法，優化法以及試錯法，本文中使用直接反演法結合查表法對實驗值與理論值進行反演得到氣溶膠副產物的粒徑大小，具體流程如下：

（1）根據Yu等人測得甲苯放電產生的氣溶膠副產物的粒徑分布數據，確定實驗中產生的氣溶膠粒徑大致范圍并規定步長。

（2）使用Matlab根據Mie散射公式編寫計算氣溶膠散射相函數的程序，根據設定的步長計算粒徑范圍內每種粒徑分布情況下的散射相函數。

（3）將計算得到的散射相函數與氣體放電產生氣溶膠散射相函數的測量值分別進行歸一化并做方差。

（4）使用Fminsearch函數找出方差最小時計算得到的散射相函數，此散射相函數對應的粒徑即為被測氣溶膠的粒徑。

分別改變介質阻擋放電裝置的放電電壓，氣體在裝置內的停留時間，甲苯氣體的濃度這三種等離子降解參數，測量降解產生的氣溶膠的散射相函數并反演得到粒徑大小。氣溶膠的中值粒徑隨三種等離子降解參數的變化如圖4所示。

圖4 氣溶膠粒徑大小隨三種等級降解參數變化

可以看出甲苯氣體放電產生的氣溶膠的粒徑大小與介質阻擋放電裝置的放電電壓，氣體在放電裝置內的停留時間，甲苯氣體的濃度這三個等離子降解參數有關。可以通過提高放電電壓，增加氣體在放電裝置的停留時間以及減小甲苯的初始濃度的方法來減小氣溶膠副產物的粒徑大小。

5 實驗結論

（1）搭建了對甲苯氣體放電降解從而產生氣溶膠的介質阻擋放電裝置系統，包括配氣裝置，供電裝置以及介質阻擋放電裝置；搭建了用來測量氣溶膠散射相函數的光散射濁度計，包括偏振光源，掃描探測系統以及濁度計的箱體。使用氮氣作為標準粒子對整個光散射濁度計的測量范圍與測量的準確性進行了驗證。

（2）通過改變放電電壓、甲苯氣體停留時間、甲苯的初始濃度這些等離子降解條件從而產生不同粒徑大小的氣溶膠，將其通入光散射濁度計中測量散射特性并反演得到粒徑大小。實驗表明甲苯氣體放電產生的氣溶膠的粒徑大小與上述實驗條件有關。可以通過提高放電電壓，增加氣體在放電裝置的停留時間以及減小甲苯的初始濃度的方法來減小氣溶膠副產物的粒徑大小。