基于X-ray CT與FIB-SEM的無煙煤孔裂隙發育特征

胡秋嘉，劉世奇，毛崇昊，賈慧敏，閆 玲，王 鶴，高德燚

（1.中國石油天然氣股份有限公司 山西煤層氣勘探開發分公司，山西 長治 046000；2.中國礦業大學 低碳能源研究院，江蘇 徐州 221008；3.中國礦業大學 江蘇省煤基溫室氣體減排與資源化利用重點實驗室，江蘇 徐州 221008；4.中國礦業大學 資源與地球科學學院，江蘇 徐州 221116；5.中國礦業大學煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室，江蘇 徐州 221116）

煤層孔裂隙是煤層氣和煤層水的主要儲集場所和產出通道，其成因類型、形態特征、結構特征、孔徑分布特征和分形維數等，控制了煤層中氣體含量、流體運移產出特征，對煤層氣開發有效性具有關鍵意義[1-2]。然而，煤層孔裂隙成因類型復雜、孔徑尺度范圍廣，傳統實驗方法，如壓汞法、低溫液氮/CO2吸附實驗、掃描電鏡觀測等，難以直觀、有效地獲取其結構及拓撲特征，造成對煤中孔裂隙的認識不足[3-4]。計算機斷層掃描（X-ray CT）成像和聚焦離子束掃描電子顯微鏡（FIB-SEM）等技術在大孔（>50 nm）和中孔尺度（2～50 nm）孔裂隙結構的直觀表征和定量描述方面具有一定優勢[5-6]。學者基于X-ray CT掃描成像技術初步探討了煤與礦物顯微組分中孔裂隙發育程度、空間展布特征等，并實現了煤的三維數字化描述[7-8]。學者應用FIB-SEM三維切割掃描實現了納米尺度孔隙的直接觀測，初步構建了煤和頁巖的納米級孔隙結構[9-11]。因此，以沁水盆地南部無煙煤為研究對象，基于X-ray CT掃描和FIB-SEM三維切割掃描實驗，應用煤儲層結構三維數字化建模方法，構建無煙煤孔裂隙網絡結構模型并提取關鍵特征參數，探討無煙煤孔裂隙發育特征與連通關系，為煤層氣產出過程和煤儲層流體流動機理的研究提供基礎。

1 地質背景

沁水盆地位于中國山西省東南部，地層區劃屬華北地層區山西地層分區[12]。沁水盆地石炭-二疊系太原組和山西組為主要含煤地層，也是煤層氣開發的目的地層。山西組為發育于陸表海沉積背景之上的三角洲沉積[13-14]，地層厚45.45～70.59 m，發育了一套以灰色砂巖、粉砂巖，深灰色泥巖、砂質泥巖為主的含煤巖系。位于山西組下部的3#煤層是全區分布最穩定，單層厚度最大的煤層，為煤層氣勘探開發的主要目的煤層，也是研究的目的煤層。

受中生代以來構造演化的影響，沁水盆地現今整體構造形態為近NE-NNE向的大型復式向斜，傾角4°左右，次級褶皺發育[15]。在北部和南部斜坡仰起端，以SN向和NE向褶皺為主，局部為近EW向和弧形走向的褶皺[1,15]。斷裂以NE、NNE和NEE向高角度正斷層為主，主要分布于盆地的西部、西北部以及東南緣[1,15]。

2 實驗樣品及方法

選取沁水盆地南部胡底礦煤巖樣品開展研究。所采煤樣為無煙煤，樣品的采集、保存、運輸均按國家標準GB/T 19222—2003和GB/T 16773—2008執行。

1）微米焦點X-ray CT掃描成像。微米焦點Xray CT掃描實驗使用直徑25 mm，長度40 mm的煤柱，由機械鉆樣機鉆取。掃描范圍為25 mm直徑、30 mm高度的圓柱體，共掃描1 200次，空間掃描分辨率25μm。實驗設備為德國Carl Zeiss公司生產的Xradia 520 Versa CT掃描儀。

2）納米尺度X-ray CT掃描成像。基于微米焦點X-ray CT掃描成像結果，選擇代表性區域，將代表性區域制備為直徑3 mm，長度3 mm的小煤柱開展納米焦點X-ray CT掃描實驗。納米焦點X-ray CT掃描區域為直徑3 mm，長度3 mm的圓柱體，共掃描3 000次，空間掃描分辨率1μm。實驗設備同樣為Xradia 520 Versa CT掃描儀。

3）FIB-SEM三維切割掃描成像。采用FIB-SEM三維切割掃描構建納米至微米尺度三維結構模型。基于納米焦點X-ray CT掃描成像結果，選擇代表性區域，將代表性區域制備為邊長50μm的正方體小煤塊開展FIB-SEM三維切割掃描。樣品首先通過氬離子拋光拋去表面約1～2μm厚的氧化層，然后上機實驗。設定FIB-SEM三維切割掃描的空間分辨率為5.36 nm×5.36 nm×10 nm（x×y×z）；空間掃描范圍為10.9μm×9.4μm×7.9μm（x×y×z）。實驗設備為美國FEI公司生產的HELIOS NANOLAB 650聚焦離子束掃描電鏡。

3 實驗數據處理方法

基于上述掃描成像結果，使用可視化軟件Per－Geos 1.7.0構建測試樣品三維結構模型和孔隙網絡結構模型，并提取關鍵特征參數。三維結構模型和孔裂隙網絡結構模型構建包含多個復雜的步驟。

1）三維結構模型構建。通過三維圖像重建、圖像去噪、圖像二值化及三維結構模型提取，實現測試樣品的孔隙空間分割、三維結構模型構建，以及孔隙度、孔徑分布等特征參數的提取。其中二值化過程中閾值的選擇是識別孔隙的關鍵。研究首先將Xray CT掃描圖像轉換為8位TIFF（Tag Image File Format）位圖，并將其灰度歸一化至0～255的范圍，則礦物、有機質和孔隙的灰度值分布區間分別為0～110、110～180和180～255。孔徑分布特征的提取采用最大球法，實際獲得的是孔隙和吼道的等效直徑。

2）孔裂隙網絡結構模型構建。基于三維結構模型，利用PerGeos 1.7.0進一步建立等價連通孔裂隙網絡模型，即球棍模型，并提取連通孔裂隙的吼道長度、配位數、形狀因子、連通性函數（歐拉示性數）等關鍵參數。其中形狀因子、連通性函數由式（1）[16]和式（2）[17]計算獲得。限于工作站計算能力，微米焦點X-ray CT掃描實驗、納米焦點X-ray CT掃描實驗和FIB-SEM三維切割掃描實驗所構建的孔裂隙網絡結構模型分別為邊長15 mm×15 mm×25 mm（x×y×z）的立方體，邊長600μm的正方體和邊長6μm的正方體。

式中：G為孔隙的二維形狀因子，無量綱；A為孔隙沿z方向的橫截面面積，m2；P為孔隙沿z方向的橫截面周長，m。

式中：χv（r）為孔隙的連通性函數，mm－3；NN（r）為孔徑大于r的孤立孔隙的數量；NB（r）為孔徑大于r的連通孔隙的數量；V為孔隙網絡模型的體積。

4 無煙煤多尺度孔裂隙結構模型

4.1 無煙煤多尺度三維結構模型

胡底礦樣品三維結構模型如圖1。由圖1可知，胡底礦樣品毫米尺度的孔裂隙包括割理、顯微裂隙和大孔。割理與顯微裂隙礦物充填較弱，少量割理被礦物充填；孔隙較發育，主要分在煤基質和礦物中，以次生氣孔和礦物質孔為主。胡底礦樣品微米尺度的孔裂隙既有孔徑相對較小、分散于基質中的孔隙，也有被礦物部分或全部充填的顯微裂隙，以及沿礦物發育的孔隙（或裂隙）。其中分散于基質中的孔隙主要為次生氣孔；沿礦物發育的孔隙主要為差異收縮孔。胡底礦樣品納米尺度的孔裂隙主要沿礦物發育，以線狀差異收縮孔和礦物質孔為主，其中差異收縮孔在納米尺度廣泛發育。

圖1 胡底礦樣品三維結構模型Fig.1 Three-dimensional structure model of Hudi samples

4.2 高階煤多尺度連通孔裂隙網絡模型

胡底礦樣品連通孔裂隙網絡模型如圖2。由于割理和顯微裂隙較發育，且礦物充填較弱，胡底礦樣品毫米尺度的孔裂隙具有較高的連通性，形成了明顯的連通孔裂隙網絡空間（圖2（a））。胡底礦樣品微米尺度的孔裂隙同樣具有較好的連通性。對比圖1（b）與圖2（b）可知，基質中發育的次生氣孔往往孤立存在，對樣品連通性的貢獻較弱；而顯微裂隙和沿礦物發育的孔隙（或裂隙）具有相對較強的連通性，是微米尺度主要的連通孔裂隙，表明顯微裂隙是沁水盆地無煙煤主要的微米尺度連通孔裂隙。胡底礦樣品納米尺度的孔裂隙連通性相對較差，雖然仍具有一定的連通性，但連通孔裂隙較少（圖2（c））。究其原因：一方面與納米尺度孔裂隙本身連通性相對較弱有關；另一方面，與FIB-SEM三維掃描精度有關，限于觀測精度，可能未獲得納米尺度孔裂隙的部分連通信息。對比圖1（c）與圖2（c）可知，礦物周邊廣泛發育的差異收縮孔是測試樣品主要的納米連通孔隙，具有一定的連通性。由微米尺度和納米尺度孔裂隙發育特征和連通性可知，沁水盆地無煙煤納米至微米尺度的孔裂隙連通性與礦物密切相關。

圖2 胡底礦樣品連通孔裂隙網絡模型Fig.2 Connected pore-fracture network model of Hudi samples

5 無煙煤孔裂隙特征關鍵參數

三維結構模型和連通孔裂隙網絡模型僅能定性的表征孔裂隙發育特征與連通性。研究基于三維結構模型和連通孔裂隙網絡結構模型，進一步提取了測試樣品的幾何結構特征（孔隙數目、孔隙等效直徑、孔隙體積、喉道長度、形狀因子、迂曲度、滲透率）和拓撲結構特征關鍵參數（配位數、連通性函數）[16]，從而實現了納米至毫米尺度孔裂隙發育特征與連通性特征的定量描述。孔裂隙網絡關鍵參數見表1。

表1 孔裂隙網絡關鍵參數Table 1 Key parameters of pore-fracture network for coal samples

1）孔隙度與滲透率。由表1可以看出，隨孔裂隙尺度的降低，胡底礦樣品孔隙度呈增大趨勢，說明納米尺度孔裂隙發育程度高于微米尺度與毫米尺度孔裂隙。但滲透率卻隨孔裂隙尺度的降低而降低，至納米尺度未獲得有效的滲透率信息。分析認為這與不同尺度范圍內孔裂隙的連通程度以及連通類型有關。毫米尺度的連通孔裂隙主要為割理和顯微裂隙，特別是割理，具有遠高于孔隙和顯微裂隙的滲透率；顯微裂隙和沿礦物發育的孔隙是微米尺度主要的連通孔裂隙，雖然顯微裂隙的滲透率低于割理，但仍具有一定滲透性；而納米尺度的連通孔裂隙主要為孔隙，相對于割理與顯微裂隙，孔隙具有較低的滲透率。另外，不同尺度的孔裂隙迂曲度差異不大，說明孔喉彎曲程度差異較小。

2）孔徑分布。孔裂隙關鍵特征參數分布頻率如圖3。孔隙數量方面，胡底礦樣品中孔占絕對優勢，特別是孔徑30～50 nm的中孔，占孔隙總量的91.51%，其他孔徑段孔隙數量占比少。說明測試樣品以中孔為主，大孔含量很低。孔隙體積方面，孔徑集中在30～50 nm、200～600 nm、10～60μm及4～7 mm，分別占孔隙總體積的26.73%、25.33%、17.08%和18.90%。其中，孔徑10～60μm及4～7 mm孔隙主要為顯微裂隙和割理，進一步證實二者對孔隙體積具有較高的貢獻。

3）吼道長度。胡底礦樣品的吼道較短，長度集中在20～500 nm，占吼道總量的99.99%；另外，也有一定數量的長度10～30μm和300～2 000μm的吼道發育，但數量遠少于長度20～500 nm的吼道。吼道長度較短主要與連通孔隙發育尺度較小有關，指示了納米尺度的吼道以孔隙為主，可能是呈線狀或板狀形態的差異收縮孔或礦物質孔，其孔徑介于30～50 nm、200～600 nm，限制了測試樣品中吼道長度。吼道長度短造成流體運移路徑較短，有利于游離氣產出，同時吼道較短也造成孔隙連通性受到限制，連通路徑較為單一。這是納米尺度孔裂隙連通性弱、滲透率低的重要原因。長度10～30μm和300～2 000 μm的吼道以顯微裂隙和割理為主，對比前文所述的孔隙連通性和滲透率可知，顯微裂隙和割理所形成的吼道，其連通性和滲透率遠高于孔隙所形成的吼道。

4）形狀因子。不同截面形狀的孔隙與流體間具有不同的接觸角，影響了孔隙內壁的毛管阻力和潤濕性[16,18]。孔隙的二維截面形狀可分為圓形、四方形、等邊三角形、直角三角形和星形（頂角30°）等，其形狀因子依次降低，與流體的接觸角依次減小，而毛管阻力則依次增大[16,18]。圓形、正方形、等邊三角形、等腰直角三角形和星形（頂角30°）的形狀因子依次為0.079 6、0.062 5、0.048 1、0.042 9、0.017 7。因此，圓形是最有利于流體產出的孔隙截面形狀，星形是最不利的孔隙截面形狀。由圖3（c）可以看出，胡底礦樣品的形狀因子以小于0.02為主，截面形狀以星形為主，極不規則，氣體與孔壁的接觸角小，毛管阻力較大，不利于氣體運移和產出。

圖3 孔裂隙關鍵特征參數分布頻率Fig.3 Distribution frequency of key characteristic parameters of pore-fractures

5）配位數。配位數指示了孔隙的連通性。配位數越大，表明孔隙連通程度越高，連通路徑越豐富；當配位數≤1時，即為死端孔隙，不具有連通性[16,18]。由圖3（d）可以看出，胡底礦樣品孔隙配位數集中在2～8，峰值為4，配位數大于4和小于4的孔隙含量逐漸降低。說明測試樣品每個孔隙與其他2～8個孔隙相連通，具有一定的連通性，連通路徑或氣體運移路徑較豐富。測試樣品存在一定量的死端孔隙，所占比例在10%左右，對孔裂隙連通性有一定影響。

6）連通性函數。連通性函數與x軸的交點越接近0，孔隙的連通性越差[16,18]。胡底礦樣品毫米尺度孔隙的連通性函數與x軸的交點有2個，分別在80 μm和1 000μm左右（圖3（e））。80μm交點之前（孔徑<80μm）對連通性起主要作用的是大孔或顯微裂隙；80μm交點與1 000μm交點之間對連通性起主要作用的是顯微裂隙；而1 000μm交點之后（孔徑>1 000μm）割理發揮作用（圖3（e））。孔徑>80μm時，連通性函數與x軸極為接近（連通性函數介于-0.1～1 mm-3）。胡底礦樣品微米尺度孔隙的連通性函數與x軸的交點在3μm左右，交點之前（孔徑<3μm）對連通性起主要作用的是大孔；交點之后（孔徑>3μm）對連通性起主要作用的是孔徑6～20 μm的大孔或顯微裂隙（圖3（f））。胡底礦樣品納米尺度孔隙的連通性函數與x軸的交點在50 nm左右，交點之前（孔徑<50 nm）對連通性起主要作用的是中孔；交點之后（孔徑>50 nm）連通性較差（圖3（g））。綜上所述，測試樣品連通性函數所展現的對孔裂隙連通性起主要作用孔徑分布范圍與孔徑、吼道長度分布特征基本吻合。

6 結語

沁水盆地南部無煙煤孔喉細小，以孔徑小于50 nm的中孔為主，大孔含量很低，但顯微裂隙和割理對孔隙體積具有較高的貢獻。孔隙截面以不規則形狀為主，毛管阻力較大，不利于氣體運移和產出。孔隙具有一定的連通性，氣體運移路徑較豐富，隨孔裂隙發育尺度的減小，孔裂隙連通性降低，滲透率也隨之減小。對連通性起主要作用的是孔徑小于50 nm的中孔、顯微裂隙和割理。特別是顯微裂隙和割理的發育，提高了無煙煤微米尺度、毫米尺度孔裂隙的連通性和滲透性，而礦物周邊廣泛發育的差異收縮孔是主要的納米連通孔隙。