基于核磁共振技術的非均質巖心中泡沫動態穩定性評價方法及應用1)

李 原 狄勤豐 王文昌 華 帥

(上海大學力學與工程科學學院,上海 200072)

引言

由于儲集層孔隙度與滲透率的差異,油藏表現出不同的非均質性[1].非均質油藏在開發過程中氣竄或水竄問題突出,波及效率較低,嚴重影響了開發效果.泡沫有密度小、視黏度高的特點,在多孔介質中流動時會不斷變形產生額外的阻力[2],大幅增加氣體的表觀黏度.研究表明,泡沫能夠先進入高滲層,并隨著流動堵塞高滲層,分流驅替液進入低滲層從而提高油藏的開發效果.所以泡沫驅能夠防止黏性指進和氣竄現象,被廣泛應用于非均質油藏的開發[3].

泡沫在油藏多孔介質中運移時的穩定性是影響泡沫調剖作用和驅油效率的關鍵因素.傳統的表面活性劑泡沫在實際儲層環境中的動態穩定性面臨巨大挑戰.高溫、高鹽環境及巖石微通道壁面的吸附將大幅度降低一般表面活性劑的作用[4].近年來,大量的研究表明,納米顆粒可以在嚴苛的條件下提高泡沫的動態穩定性[5-6].加入合適參數的納米顆粒后,可提高泡沫在儲層條件下的動態穩定性,有效提高波及效率和驅油效果.

目前常用的泡沫穩定性評價方法包括Ross-Miles 法[7]、Waring-Blender 法[8]、電導率法[9]等,都是在容器中進行的表觀泡沫穩定性評價,屬于宏觀靜態穩定性評價范圍.泡沫在孔隙運移時是一個不斷破滅并再生的動態過程,使用脫離多孔介質的靜態評價方法不能充分反映泡沫微觀流動情況.微觀透明模型和阻力因子雖然從一定程度可以分析泡沫在多孔介質中的穩定性和流動行為,但前者與實際流動環境有較大差異,后者受到諸多條件和因素影響.張景楠等[10]基于核磁共振技術和質量守恒原理,提出了一種巖心中泡沫動態穩定性的評價方法,并對比了幾種段塞方式下均質巖心中泡沫整體的穩定性.

本文基于有效孔隙體積守恒原理,結合核磁共振技術手段,建立了泡沫在巖心滲流過程中的動態穩定性評價方法.對表面活性劑泡沫體系和納米顆粒強化泡沫體系在非均質巖心中的動態穩定性及驅替效果進行了評價和分析.

1 巖心內部泡沫動態穩定因子模型

1.1 泡沫驅中動態穩定因子的定義

巖心入口處氣、液的體積比fin可定義為

式中,Vg,in和Vl,in分別是巖心入口處的氣相體積含量和泡沫液體體積,mL.氣、液體積分別由氣體流量計和恒流驅替泵控制,為已知量.

巖心中的氣液體積比fc可表示為

式中,Vgc是巖心中氣相體積,mL;Vlc是巖心中泡沫液體體積,mL.

泡沫驅中泡沫的動態穩定因子sf可定義為

當sf<1 時,泡沫氣相較液相更易竄出巖心,表明此時泡沫穩定性較差;當sf>1 時,泡沫排液,氣體滯留在巖心中;當sf= 1 時,此時泡沫的在巖心中達到理想穩定狀態.因此可以通過比較泡沫驅過程中sf的數值來判斷泡沫穩定性.

1.2 泡沫驅中動態穩定因子的計算方法

利用核磁共振技術可以測定巖心中油、水含量的變化.在實驗測試時,氮氣氣源無核磁信號,需要對其含量進行相關轉換.當驅替壓力較低時,可以忽略巖心骨架壓縮性,認為巖心有效孔隙體積不變[11],此時孔隙體積為三相體積之和

式中,Vpc為巖心孔隙體積,mL;Voc為巖心內部所含油相的體積,mL.巖心內氣體體積含量和動態穩定因子可表示為

室內實驗中氣體流量計控制的氣體為標準狀況下氣體流量,因此需將Vg轉化為標準狀態的體積.根據壓縮因子修正后的氣體狀態方程為

式中,p為氣體壓力,MPa;V為氣體體積,mL;Z為壓縮因子,無量綱,依據p和T以及GB/T 3864—2008《工業氮》標準擬定[12];n為氣體物質的量,mol;Rp為氣體常數,取8.31 J/(mol·K),T為氣體溫度,K.將內部壓力、溫度下氣體狀態方程與標準狀況下氣體狀態方程聯立并化簡,可得

式中,Vg′為標況壓力條件下巖心內部氣體體積,mL;Tc,T0分別為巖心內部溫度和標況溫度,K;pc為巖心內部壓力,MPa (取巖心壓力檢測點的平均值);p0為標況壓力,101.325 kPa.

將式(8)代入式(6)可得到泡沫的動態穩定因子計算方法

2 泡沫動態穩定性評價實驗

2.1 泡沫驅核磁共振可視化實驗方法

將核磁共振技術與傳統泡沫驅替實驗方法相結合,可以形成一種泡沫驅核磁共振可視化實驗方法[13].核磁共振中的弛豫現象反映了質子宏觀磁化矢量在外加射頻場的激發下偏離平衡態后恢復的時間.由于受到巖石孔隙結構和潤濕性等影響,當孔隙內充滿流體時,各孔隙流體具有不同的弛豫時間.在多孔介質中,孔隙的半徑與流體的橫向弛豫時間T2成正比[14].這意味著孔徑越大,流體的橫向弛豫時間就越長.同時,儀器所測T2譜曲線圍成的峰面積與巖心內含有氫質子的流體的質量成正比[15].利用這一性質可以對驅替過程中巖心內油、氣、水含量的變化進行計算并測量巖心中微觀孔隙中流體的分布情況.

核磁共振實驗儀器采用蘇州紐邁電子科技有限公司生產的Mini-MRI,其共振頻率為23.293 MHz,磁感應強度為0.5 T,磁極直徑為374 mm,磁體溫度為32 °C.利用CPMG 序列采集巖心中流體信號的衰減曲線,經反演處理后得到T2譜.其中實驗參數如下:90°脈寬為19 μs,180°脈寬為34 μs,采樣點數為750016,采樣頻率200 kHz,重復采樣等待時間4000 ms,模擬增益為10,數字增益為3,采樣累加次數為8,回波時間為0.25 ms,回波個數為15000,反演采用SIRT 法,迭代次數為10 000.

核磁共振成像技術可以采集巖心驅替過程中內部流體的信號以確定流體的分布以及含量.本實驗選擇SE (自旋回波)序列作為核磁成像序列.在一幅SE 序列圖像中,圖像上每點的信號強度S可由下式來描述[16]

式中Aρ為質子自旋密度,T1為縱向弛豫時間,T2為橫向弛豫時間,TR為重復時間,TE為回波時間.

為了在非均質巖心泡沫驅替過程中快速實現清晰成像,采用短TE和長TR即質子密度加權方法對成像參數進行設置[17].在成像圖像中由于流體弛豫時間的差異,可以明確分辨出低滲層和高滲層的流體信號,反映泡沫在各滲流層的波及效率和驅替特征.由于冠狀面可以有效地消除重力對泡沫遷移特征的影響,采用這種模式來觀察泡沫在不同時刻沿著驅替壓力梯度方向的運動.將原始圖像數據中的干擾信號濾除,進行統一映射,并添加偽彩,即可得到巖心核磁共振圖像.

所用的實驗裝置見圖1,主要包括:氮氣瓶、氣體流量計、恒流驅替泵、中間容器、泡沫發生器、核磁驅替裝置模塊和控制單元.

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental device

2.2 實驗材料和巖心參數

所用的實驗材料包括陰離子表面活性劑SDS(十二烷基硫酸鈉)、兩塊非均質巖心(級差5∶1,外觀如圖2)、氯化亞錳(MnCl2).親水納米氧化硅(Sigma-Aldrich),平均粒徑為20 nm,純度大于99.8%,模擬油由柴油和原油按照體積比9∶1 進行配置(25 °C 時黏度為4.2 mPa·s);模擬地層水含有CaCl2,MgCl2,NaCl,質量比為1∶2∶5,礦化度為8000 mg/L.

圖2 非均質砂巖巖心的(a)冠狀面和(b)橫截面Fig.2 (a) Coronal plane and (b) transverse plane of heterogeneous sandstone core

實驗所用雙層非均質巖心由兩種不同粒徑分布的石英砂(180 目～200 目和100 目～120 目)經環氧樹脂粘接,在模具中分別平鋪兩層后,在15 MPa壓力擠壓下形成長方體樣品.將樣品烘干后鉆取其兩層交界處,并切割形成柱狀非均質巖心.樣品高滲層的滲透率為2468.4 mD,孔隙度為22.5%;低滲層的滲透率為532.8 mD,孔隙度21.2%.對兩塊巖心進行了物性參數測量,結果見表1.

表1 巖心物性參數Table 1 Physical parameters of cores

由于油和水在多孔介質中的核磁共振弛豫時間有重疊部分,使得實驗獲得的T2譜中無法區分油信號和水信號,核磁共振圖像中也無法區分巖心中油和水的分布.已有實驗結果表明,在水中加入質量分數為0.5%的MnCl2時,對泡沫性質影響較小[18].但是Mn2+與水中氫質子會直接接觸發生自旋交換作用,使水中氫質子的弛豫衰減加快,水相的弛豫時間大幅度下降,從而達到在泡沫驅過程中區分油、水核磁信號的目的.

2.3 實驗步驟

(1)在測量巖心長度、直徑后,將其放入恒溫干燥箱中抽真空烘干,隨后取出測量干重.在核磁共振驅替實驗裝置中利用0.5% MnCl2溶液以0.5 mL/min的速度對巖心進行飽和,并測試不同時刻巖心的T2譜,進行MnCl2溶液體積標定.待巖心完全飽和后,利用鹽水驅替,測量不同流量下巖心兩端的壓差以獲得水測滲透率,直至巖心T2譜線不再偏移(即MnCl2濃度足夠低,對核磁信號不再有影響).再將巖心放入恒溫烘干箱中加熱至105 °C 烘干,24 h 后取出巖心備用.

(2)調節核磁共振驅替可視化實驗系統的儀器參數,對干燥巖心基底進行T2譜測試.

(3)由于非均質巖心中低滲層部分的滲透率較低,利用油驅水建立束縛水的方法難以使低滲層完全飽和油,且巖心原始含水量會影響泡沫穩定因子的計算.所以本實驗中將非均質巖心抽真空后直接飽和模擬油,測試飽和模擬油過程中不同時刻巖心的T2譜,進行模擬油體積標定.

(4)利用模擬地層水分別配制兩組起泡劑(0.5%SDS + 0.5% MnCl2),其中一組加入納米顆粒,經磁力攪拌和超聲分散后得到含有0.2%納米顆粒的泡沫液.將泡沫液倒入中間容器中,開啟驅替泵開關和氮氣瓶閥門,使泡沫液和氮氣同時進入泡沫發生器.調節氣體和液體流量使標況下兩者的體積比為2∶1,并使其總流量為1.0 mL/min.待泡沫發生器生成穩定均勻的泡沫后向巖心內注入8.0 PV (孔隙體積)泡沫,讀取注入階段的驅替壓力.為了忽略巖心壓縮性的影響,注入泡沫時夾持器出口處不加載回壓,夾持器內為恒溫32 °C.

(5) 泡沫注入過程中在注入體積為1.0 PV,2.0 PV,3.0 PV,5.0 PV,8.0 PV 時進行巖心T2譜的測試,根據MnCl2溶液和模擬油標定結果得到泡沫液體體積和模擬油體積,并根據式(9)計算得到此節點下泡沫的動態穩定因子.在節點0.0 PV,0.5 PV,3.5 PV,7.5 PV 處進行核磁共振成像來反映流體信號的分布和含量的大小.由于水相中的MnCl2抑制了水的弛豫時間,且氮氣沒有核磁信號,所以核磁共振圖像可以較好地反映模擬油的分布情況.

3 實驗結果

3.1 巖心中水相和油相的標定結果

巖心C-01 在飽和MnCl2溶液過程中的T2譜測試結果見圖3.可以看出MnCl2溶液T2譜峰峰值弛豫時間位于1.0 ms 左右.在飽和水初期,水信號增長較慢,而在中后期較快,30 min 時巖心內的MnCl2溶液已經接近飽和.

圖3 飽和MnCl2 溶液過程中巖心C-01 的T2 譜Fig.3 T2 spectrum of C-01during injection of MnCl2 solution

表2 和圖4 給出了C-01 內的MnCl2溶液質量與T2峰面積關系,可以發現兩者之間存在較好的線性關系.擬合結果如下

圖4 C-01 MnCl2 溶液標定曲線Fig.4 Calibration curve of MnCl2 solution in core C-01

表2 C-01 中MnCl2 溶液質量與T2 譜峰面積關系Table 2 Relationship between the mass of MnCl2 solution in C-01 and the peak area of T2 spectrum

式中Aw是MnCl2溶液的T2譜峰面積,無量綱.斜率表示T2譜的743.68 單位峰面積對應巖心中1.0 gMnCl2溶液,即質量標定結果為743.68 單位峰面積/g.MnCl2溶液的密度為1.01 g/mL,得到T2譜峰面積Aw1與MnCl2溶液體積Vw1之間的關系為

也即體積標定結果為751.11 單位峰面積/mL.

同樣,可以得到巖心C-02T2譜峰面積與MnCl2溶液體積的對應關系

利用相同的標定方法可以獲得兩塊非均質巖心中T2譜峰面積和油相體積的對應關系

通過標定結果可以計算出巖心泡沫驅過程中油、水體積,計算方法如下

式中Vi為液體體積,i代表油相或者水相,mL;cr為標定結果,單位峰面積,mL?1;ai為油、水的T2譜幅值;ai0為巖心基底幅值;tmax和tmin分別為油相或水相信號橫向弛豫時間的左、右端點值,ms.

3.2 T2 譜和核磁共振圖像測試結果

為了比較,本文利用表面活性劑泡沫和納米顆粒強化泡沫分別對巖心C-01 和C-02 進行了驅替實驗,T2譜測試結果分別見圖5 和圖6,可以看出:

圖5 SDS 泡沫驅油過程中巖心C-01 的T2 譜Fig.5 T2 spectrum of core C-01 for SDS foam flooding

圖6 納米顆粒強化SDS 泡沫驅過程中巖心C-02 的T2 譜Fig.6 T2 spectrum of core C-02 for nanoparticles-enhanced SDS foam flooding

(1)根據核磁共振原理和前期實驗結果,可以判定左側的信號峰為MnCl2溶液形成的水峰(弛豫時間在1.0 ms 左右),右側的信號峰為模擬油形成的油峰.根據測試結果,高滲層中主要包含大弛豫時間孔道(峰值～1000 ms)和中弛豫時間孔道(峰值附近),而低滲層主要包含中弛豫時間孔道和小弛豫時間孔道(10 ms～峰值)[17].

(2)水峰規律:泡沫驅過程中水峰上升很快,表明泡沫進入巖心后,泡沫中的水快速占據了巖心.當注入泡沫超過2.0 PV 后水峰達到較高值,然后在后續注入泡沫過程中,巖心C-01 的水峰變化較小,巖心C-02 的水峰緩慢上升.

(3)油峰規律:在泡沫驅過程中兩塊巖心的油峰面積注入量在0 到2.0 PV 之間大幅下降,對應水峰有大幅上升,且譜線峰頂點明顯左移,表明注入前期泡沫液體占據了巖心的高滲層和大孔道.當注入量大于2.0 PV 后,油峰下降趨勢逐漸變緩,水峰上升緩慢,說明此時泡沫氣體開始積累,泡沫中氣相驅油的作用逐漸顯著.此階段,譜線峰頂點開始明顯右移,說明中、小孔道的油減少的更多,泡沫起到調剖作用[10].與巖心C-01 相比,巖心C-02 中油峰下降的更多,即納米顆粒強化泡沫體系具有更強的驅油效果.在小弛豫時間段(100 ms 附近),巖心C-02 的T2譜幅值明顯下降更多,表明納米顆粒強化泡沫波及了更多小孔道.

圖7 給出了兩塊巖心的核磁共振成像圖(泡沫注入方向為從下至上).可以看出,當巖心飽和油后,由于弛豫時間的差異,左側信號較弱為低滲層,右側信號較強為高滲層.對于表面活性劑泡沫,注入量為0.5 PV 時高、低滲層均形成了對油相的驅替前緣,前緣后方油相信號量明顯下降,高滲層的驅替前緣移動幅度更大.SDS 泡沫注入量為3.5 PV 時,高滲層僅分布少量殘余油,呈低信號強度,主要集中在巖心注入方向的末端.低滲層還大量分布有中等強度的信號,說明泡沫在低滲層的穩定性還較低.7.5 PV時,高滲層信號進一步下降,而低滲層在注入方向的中、后段還存在較多殘余油.對于納米顆粒強化泡沫體系,驅油規律大致相同,但泡沫注入量在3.5 PV和7.5 PV 時對應的各層前緣移動明顯加快,說明納米顆粒強化泡沫的波及速率更大.7.5 PV 時,僅在巖心巖心末端存在少量殘余油,說明納米顆粒強化泡沫對低滲層具有更強的驅替能力.

圖7 泡沫驅過程中非均質巖心的磁共振成像(信號為油相,(a)～(d)為SDS 泡沫驅,(e)～(f)為納米顆粒強化SDS 泡沫驅)Fig.7 Magnetic resonance images of heterogeneous cores during foam flooding (signal represents oil phase,(a)～(d):SDS foam,(e)～(f):nanoparticles-enhanced SDS foam)

3.3 泡沫動態穩定因子的變化規律

圖8 給出了泡沫在多孔介質中流動時的動態穩定性變化特征,反映出以下的變化規律.

圖8 非均質巖心中泡沫動態穩定因子變化情況Fig.8 Foam dynamic stability factor in heterogeneous cores

第一階段(Ⅰ～Ⅱ時間段)為動態穩定因子快速下降階段.當泡沫注入量為1.0 PV 時,巖心C-01 和巖心C-02 中泡沫的動態穩定因子由1.0 分別下降至0.285 和0.360.造成動態穩定因子下降的原因有以下幾點:(1)泡沫剛進入巖心時,在不連續毛管力產生的端部效應作用下,泡沫會出現相分離[19].(2)初始階段,巖心中的含油飽和度較高.當泡沫與油滴接觸后,后者會進入泡沫體系中液膜表面進行鋪展,形成不穩定的假乳液膜,造成氣泡的聚并及破裂[20-22],體現為明顯的泡沫遇油消泡特征.(3)部分表面活性劑分子、納米顆粒會吸附在微孔道壁面,使得用來穩定泡沫的表面活性劑或納米顆粒減少,導致泡沫的表觀黏度降低,泡沫穩定性下降,不能形成有效的封堵效果[23].這些因素使巖心內部泡沫的穩定性快速降低.

第二階段(Ⅱ～Ⅲ時間段)為動態穩定性因子逐漸上升階段.當注入量從1.0 PV 增大到5.0 PV,泡沫的動態穩定因子分別上升至0.574 和0.761.泡沫液大量占據孔道后,巖心含油飽和度快速降低,油相的消泡作用減弱,泡沫的穩定性逐漸恢復.隨著泡沫不斷注入,表面活性劑、納米顆粒經對流和擴散使其濃度不斷增大.由于疊加和滯留作用,氣泡在高滲層堆積和封堵,導致高滲層中的泡沫的流動阻力增大[24-26],高滲層的大孔隙不斷被泡沫流體占據,泡沫氣體表觀黏度逐漸增大[27].圖9 給出了泡沫驅過程中巖心內部的氣、水體積變化特征,可以看出,2.0 PV 后兩塊巖心中水相的體積基本穩定,但是泡沫氣體的含量持續上升,這使得巖心中的氣液比逐漸上升,泡沫動態穩定因子逐漸增加.

圖9 泡沫驅過程巖心中氣、液體積變化情況Fig.9 Variation of gas and liquid volume in core during foam flooding

第三階段(Ⅲ～Ⅳ時間段)為動態穩定因子趨于穩定階段.隨著殘余油飽和度不斷下降和圈閉氣體飽和度不斷上升,泡沫氣相在巖心中的積累得到進一步增加,泡沫的動態穩定性因子逐漸升高.從圖7可以看出,注入量達7.5 PV 時,巖心中的殘余油主要分布在巖心低滲層中、后段,泡沫需要克服很大的流動阻力才能夠波及,而過大的流動阻力會增加對液膜施加的毛細管壓力,不利于泡沫穩定[28],所以泡沫的表觀黏度會逐漸趨于穩定.圖9 中表明巖心內氣體和液體的體積在注入5.0 PV～8.0 PV 泡沫過程中變化均較小.這反映了泡沫的生成和消泡作用逐漸達到了動態平衡.

對比兩種泡沫體系可知,納米顆粒強化泡沫體系可以抑制不穩定階段泡沫的失穩,并明顯增加了最大動態穩定因子,說明納米顆粒可以減緩油相的消泡作用,顯著增加泡沫強度[29-30].

3.4 驅油效率與泡沫動態穩定因子的關系

圖10 反映了驅油效率的變化情況.在0～1.0 PV期間,由于巖心含油飽和度高,油的流動能力強,泡沫液能快速驅出高滲層中的油相.但是動態穩定因子隨時間的變化速率dsf/dt<0,即泡沫的破滅速度大于生成速度.此階段驅油效率決定于水相,而泡沫性質對水相的流度沒有影響[31-32].在泡沫注入量為1.0 PV 時,兩塊巖心的驅油效率基本一致.1.0 PV ～2.0 PV 期間,巖心中的動態穩定因子開始上升,即dsf/dt>0,此時泡沫氣、液同時發揮驅替作用.2.0 PV時刻,巖心C-02 的驅油效率略高于巖心C-01.注入量大于2.0 PV 后,巖心中水的體積基本維持穩定,殘余油主要分布在低滲層的中、小孔道而水難以直接波及,此時泡沫氣體起到主要的驅油作用.2.0 PV ～8.0 PV 期間,SDS 泡沫和納米顆粒強化泡沫SDS 的驅油效率分別提高16.6%和20.1%,表明后者具有更高的驅油效率.納米顆粒強化泡沫的dsf/dt較大,說明注入的泡沫不易消泡,驅替前緣更加穩定均一,具有更高的驅油能力和波及效果.

圖10 泡沫驅過程中巖心驅油效率的變化情況Fig.10 Variation of oil displacement efficiency during foam flooding

4 結論

(1)結合核磁共振技術和巖心驅替實驗,本文方法可直接判斷巖心內部泡沫液體與氣體體積隨泡沫驅過程的變化規律,進而評價巖心內部泡沫在流動過程中的動態穩定性.

(2)對于非均質巖心而言,泡沫在驅替過程中的動態穩定性呈現驟減、遞增和穩定3 個階段,這與泡沫首先占據高滲層,隨后逐步波及低滲層的特點吻合.

(3)相比于普通表面活性劑泡沫,納米顆粒提高了泡沫的動態穩定性,加強了高滲層的封堵能力及低滲層的波及效果.泡沫注入量為8.0 PV 時,表面活性劑泡沫和納米顆粒強化的泡沫動態穩定因子分別為0.596 和0.794,驅油效率分別為73.4%和81.3%.

(4)泡沫產油速率和動態穩定因子變化速率密切相關.當巖心中的含水體積基本不變時,泡沫的產油速率和穩定因子增長速率變化一致.即此時泡沫的驅油效果主要取決于動態穩定因子,因此可利用動態穩定因子對泡沫驅油效率進行預測.