基于激光外差探測的大氣N2O 吸收光譜測量與廓線反演*

薛正躍 李竣 劉笑海 王晶晶 高曉明 談圖?

1) (中國科學技術大學環境科學與光電技術學院,合肥 230031)

2) (中國科學院合肥物質科學研究院安徽光學精密機械研究所,合肥 230031)

激光外差光譜探測由于其光譜分辨率高、體積小、重量輕等優點近年來得到了快速的發展,可用于大氣溫室氣體垂直廓線測量和碳衛星地面定標等.本文報道了利用3.939 μm 帶間級聯激光器作為本振光源的測量大氣N2O 的激光外差系統,自制高精度太陽跟蹤儀收集太陽光作為激光外差的信號光源,其跟蹤精度達到7 arcsec,激光外差系統的光譜分辨率達到0.004 cm—1,測量了合肥地區(31.902°N,117.167°E)大氣N2O 吸收光譜,得到2838.336 和2539.344 cm—1 兩個強吸收峰,并對吸收信號進行波長標定,得到了N2O 分子的整層大氣透過率譜,信噪比為93.將高分辨率光譜數據進行歸一化處理和頻率校正,利用參考正向模型和最優估計算法得到N2O 大氣整層濃度廓線,標準偏差體積分數為0.000031 × 10—6—0.0026 × 10—6,對應相對誤差范圍為0.009%—0.83%.研究結果表明,所搭建的激光外差系統能夠實現對大氣中N2O 的吸收光譜測量以及對N2O 的廓線反演,為長期觀測大氣N2O 濃度提供保證.

1 引言

氧化亞氮(N2O)是大氣中僅次于CO2和CH4的一種重要的溫室氣體.全球大氣中氧化亞氮的體積分數已從工業化前約270 × 10—9,增加到現在的340 × 10—9[1].氧化亞氮總排放量中超過三分之一是來源于人為排放[2],主要來自于農業,但是目前對N2O 的時空分布尚不明確.因此,持續準確地檢測大氣中N2O 的時空分布對氣候變化的影響具有重要意義.

基于光譜技術的大氣探測方法主要有傅里葉變換紅外光譜技術[3,4]、激光外差光譜技術[5].激光外差光譜技術因其光譜分辨率高、空間分辨率高、光譜采樣時間短、體積小、靈敏度高等優點被廣泛應用,其利用窄線寬的本振激光與太陽光或其他光源得到攜帶整層大氣分子吸收信息的吸收光譜.Palmer 等[6]、Weidmann 等[7]和Tsai 等[8]利用外腔量子級聯激光器建立的中紅外激光外差測量系統,實現了對大氣中CH4,CO2,H2O,O3和N2O 等多種溫室氣體的測量.美國NASA 的Wilson 等[9,10]利用小型的分布反饋式激光器建立了全光纖近紅外激光外差測量系統,獲取了大氣中CH4與CO2的吸收光譜,同時對裝置進行了集成化設計.Rodin等[11]利用平衡探測器建立激光外差測量系統獲取了大氣中CH4與CO2的吸收光譜.國內,中國科學院安徽光學精密機械研究所也開展了以外腔量子級聯激光器與帶間級聯激光器為本振光源的自由空間結構激光外差光譜技術的研究[12,13].

本文基于激光外差探測技術結合反演算法,設計了一套用于測量大氣N2O 濃度的激光外差系統,其中使用3.939 μm 的帶間級聯激光器(interband cascade laser,ICL)作為光源,采用N2O 位于2538.336 cm—1的吸收譜線對大氣中的N2O 濃度進行了探測.實驗中采用自制高精度太陽跟蹤儀采集太陽光作為信號光源,利用ICL 作為本振光源,兩束空間光進行光學混頻后,差頻信號經過光電探測器、射頻電路及鎖相放大器,并最終由美國國家儀器(National Instruments,NI)采集卡采集得到高分辨率光譜數據.將所采集的光譜數據進行歸一化處理、頻率校正之后,結合參考正向模型和最優估計算法反演得到整層大氣N2O 的濃度廓線.

2 實驗原理

激光外差原理在文獻[14]中已有詳細描述,在此只做簡單描述.微弱的輸入信號與較強的本振(LO)信號混合在非線性電路元件中,差頻或中頻信號(IF)由濾波器選擇后,在窄帶固定頻率放大器中放大并檢測,中頻信號可以選擇落在可用放大裝置的頻譜范圍內.圖1 給出了顯示激光外差的原理示意圖.兩束光束疊加在一個混頻器上,然后經過放大后檢測中頻信號.

圖1 激光外差原理圖Fig.1.Schematic diagram of laser heterodyne.

大多數光學探測器是電場平方律器件,響應與光照強度成正比,假設兩個振幅為As和ALO、角頻率為ws和wLO且線性極化的完全對準平面波入射到探測器上.探測器所產生的總光電流理論值為

經過三角函數和差化積公式簡化為

式中,cos2wst,cos2wLOt,cos(wst+wLOt) 頻率遠遠大于光電探測器電路帶寬,所以積分輸出為0.如果ws和wLO足夠接近,ws-wLO在光電探測器的低通截止頻率之下.那么(2)式可以進一步簡化為

其中,光電探測器輸出信號包含兩個部分:直流信號和交流信號.

直流信號表達式:

交流信號表達式:

直流信號反映了光電探測器對本振光和信號的直流響應,交流信號即是激光外差信號,如果本振光和信號光都是理想的單色光,那么交流部分的信號是一個頻率為兩束光光頻之差ws-wLO的正弦波.實際上,外差的功率表達式為

其中RL為光電探測器的負載電阻.

3 實驗裝置

3.1 太陽跟蹤儀

激光外差技術可以在很小的儀器體積下獲得很高的光譜分辨率,光譜分辨率約為幾十兆赫茲.為了提高外差探測精度,過去主要是在光譜儀本身進行改進,例如儀器線性函數(ILS)表征[15],在干涉圖上應用直流信號(DC)校正、改進了采樣精度和探測器非線性的表征.為了達到足夠的準確度,必須考慮激光外差探測技術對信號光和本振光的空間模式有嚴格的要求,而太陽跟蹤儀為激光外差探測提供信號光,必須保證其提供的信號光具有足夠高的精度及穩定度,才能滿足測量的要求.

太陽跟蹤儀跟蹤方式有基于太陽運行軌跡方式和光電跟蹤兩種方式,基于太陽運行軌跡方式在任何氣象條件下都能正常跟蹤,但是沒有形成環路反饋,精度有所欠缺,光電跟蹤方式利用太陽光斑進行實時跟蹤,缺點是在陰天氣候無法工作.因此我們將兩種跟蹤方式結合起來提高跟蹤精度,首先利用已知天文數據算出太陽高度角h0和方位角A.

太陽高度角計算公式為

太陽方位角計算公式為

其中θ為赤緯角,β為緯度,γ為時角.上位機Labview 算法程序在計算獲得太陽高度角和方位角之后,得到與當前兩角度差值,轉換成步進電機所需要的轉動步數,再由Labview 上位機程序控制電機轉動,實現太陽運動軌跡跟蹤.上述跟蹤完成后,在圖像傳感器判斷是否接收到太陽光斑信息,如果沒有接收到太陽光斑信息,系統繼續運行太陽運動軌跡跟蹤程序,一直到圖像傳感器接收到太陽光斑信息,Labview 程序通過對太陽光斑進行二值化和中值濾波處理,獲得太陽光斑質心坐標,計算太陽光斑質心坐標與視場中心坐標偏差,并轉換成步進電機轉動步數,用PID (proportionintegral-differential)控制算法實時不斷的調整電機轉動步數.

太陽跟蹤儀部分的結構裝置圖如圖2 所示,太陽光經過兩面安裝在電機上的高反鏡反射,白片反射的太陽光穿過巴德膜之后打到CCD 光電探測器,穿過氟化鈣白片的光與本振激光拍頻產生外差信號.

如圖3 所示,太陽跟蹤儀在精跟蹤模式下,X軸的偏移量在[—0.3,0.3]像素之間,Y軸偏移量在[—0.5,0.5]像素之間,1 Pixel 約等于14 arcsec,所以整體跟蹤精度約為7 arcsec.

圖2(a) 太陽跟蹤儀內部裝置;(b)精跟蹤模式下太陽光斑質心偏移量Fig.2.(a) Internal device of suntracker;(b) sunlight spot centroid offset in precision tracking mode.

圖3 系統結構原理圖(LIA,鎖相放大器;PC,電腦;DAQ,數據采集卡;FL1,2,聚焦透鏡1,2;BS1,2,分束器1,2)Fig.3.System structure schematic diagram.LIA,lock-in amplifier;PC,personal computer;DAQ,data acquisition card;FL1,2,focus lens 1,2;BS1,2,beam splitter 1,2.

3.2 實驗裝置

實驗中基于大氣中N2O 的吸收譜線,選取了Nanoplus 公司生產的3.9 μm ICL 作為本振光源,波數范圍為2537.5—2540.5 cm—1,激光器輸出約為1.8 mW,采用LDC501 激光控制器控制.在該波段N2O 大氣吸收占前七種大氣吸收分子的95%以上,其他氣體吸收的干擾較小.

如圖3 所示,使用上位機Labview 程序控制LDC501 進行逐點步進電流掃描,同時上位機控制程序控制太陽跟蹤儀實時采集太陽光,經過斬波之后與激光在合束器上進行拍頻,通過濾光片和聚焦透鏡后打到探測器上,探測器輸出的射頻信號經過帶通濾波器、檢波器輸入到鎖相放大器,鎖相解調后,通過采集卡采集光譜數據.其中,探測器的DC輸出用來監測激光功率的穩定性,透過半反鏡的部分本振激光用波長計進行實時標定.圖4 為激光外差實驗整體結構的實物圖.

4 實驗結果與討論

4.1 數據分析

實驗過程中通過頻譜密度圖(圖5 所示)選用了10—70 MHz 的帶通濾波器,避免了頻譜分布中噪聲較大的部分,在保證光譜分辨率的同時為了提高系統的信噪比,適當增大了積分時間和濾波帶寬,系統參數設置如表1 所列.

實驗中,本振激光使用逐點掃描方式控制激光器電流,系統的儀器函數主要由電信號響應帶寬決定.太陽光作為一個寬帶光源用來進行外差拍頻時,在探測器的整個響應帶寬(0—200 MHz)都有均勻的信號分布.實際測量時,考慮電子噪聲和光譜分辨率的要求,需要選擇添加特定波段的帶通濾波器.使用頻譜分析儀(Agilent Technologies CXA Signal Analyzer N900A)采集并分析了系統的電子特性.測量結果如圖5(a)所示,其中采集了本振激光3.939 μm 的功率譜,并分別選擇加入45—98 MHz 以及10—70 MHz 帶通濾波器進行采集,在100 MHz 左右有明顯的系統電子噪聲,最后選擇了噪聲較低的區域(10—70 MHz).

圖5(a) 射頻信號功率譜;(b) 儀器函數Fig.5.(a) RF signal power spectrum;(b) instrument functions.

根據激光外差原理以及頻譜儀采集的功率譜歸一化得到系統儀器函數,如圖5(b)所示,系統實際雙邊帶寬為120 MHz,光譜分辨率為0.004 cm—1.

信噪比是激光外差探測系統的1 個重要參數,可以反映系統的最小探測能力.儀器函數則可體現外差系統可分辨的最窄譜線寬度,所以信噪比和儀器函數是激光外差系統的兩個重要參數,提高信噪比和獲得準確的儀器函數也是反演氣體濃度廓線的必要工作.

對外差系統的信噪比(signal-to-noise ratio,SNR)S/N測量,1966 年Siegman[16]提出以黑體輻射光源為目標光源的的外差系統的理論信噪比:

外差探測的大部分目標光源都可以等效為一個特定溫度的黑體,所以這個信噪比公式可以簡單的估計外差裝置的信噪比等參數,為激光外差系統的建立提供依據.之后通過相關作者的研究發現通過鎖相放大等探測器技術可大大提高系統的信噪比,外差裝置的信噪比可以寫為

其中B是探測帶寬,τ是積分時間.

實驗中首先將黑體溫度設置為1273 K,不經過吸收直接與本振激光(3.939 μm)拍頻,記錄鎖相輸出的外差信號.實驗其他參數保持不變,將黑體光完全遮擋,再次記錄輸出信號.兩次實驗中,斬波頻率為75 Hz,濾波帶寬為10—70 MHz,鎖相積分時間為1 s.實驗結果如圖6 所示,此狀態下的信噪比約為93.

圖6 外差裝置的信噪比測量Fig.6.SNR measurement of heterodyne device.

4.2 大氣透過率譜

大氣中氧化亞氮(N2O)的吸收光譜由激光外差系統進行電流逐點步進掃描獲得,如圖7 所示,激光逐點掃描范圍內存在兩處N2O 強吸收,分別位于2838.336 和2539.344 cm—1處.實驗中電流掃描間隔為0.1 mA,對應波數變化小于0.004 cm—1,圖7(a)為激光外差系統測量的N2O 的外差信號,圖7(b)為ICL 波數與注入電流的關系曲線.實驗地點位于31.902°N,117.167°E 的安徽省合肥市科學島.

圖7(a) N2O 吸收的外差信號;(b) 激光器波數與注入電流的關系Fig.7.(a) Heterodyne signal absorbed by N2O;(b) the relationship between laser wavenumber and injection current.

實驗過程中,太陽光波動會對外差信號產生極大影響,因此實驗過程中需要保持太陽光功率相對穩定.對圖7 直接采集的外差信號進行一次多項式擬合譜線,再做歸一化處理后得到氧化亞氮(N2O)的大氣透過率譜.由圖8 所示,實驗測得的N2O 吸收光譜與Hirtran 數據庫的吸收光譜吻合.由測量結果(圖7(a))得到此系統信噪比(SNR)可以達到97,高于預期效果.實驗所得兩個強吸收峰(2838.336 和2539.344 cm—1)可用于對本振激光進行波長校正,為反演大氣氧化亞氮廓線和柱總濃度提供準確的光譜數據.

圖8 實驗所得N2O 吸收光譜與模擬吸收光譜的對比Fig.8.Comparison of the N2O absorption spectrum obtained in the experiment and the simulation absorption spectrum.

4.3 反演計算

圖9 為激光外差光譜(laser heterodyne spectroscopy,LHR)數據反演的流程,由參考正向模型、實驗數據處理和迭代反演等組成.首先讀取溫度、壓力、先驗廓線及實驗所得的光譜數據,利用數據計算出初始透過率,然后對實驗數據進行預處理,包括去除太陽光波動干擾和背景信號、波長校準[17]等,計算出初始Jacobian 矩陣和增益系數,用于迭代計算.最后進行循環迭代,這一步為反演算法的核心.迭代反演采用Rodger[18,19]提出的最佳估計方法(optimal estimation method,OEM).對于OEM 在基于LHR 大氣探測中的應用,Weidmann 等[20]已經做了詳細的介紹.在此僅簡要說明,測量數據與大氣狀態向量之間的關系被描述為

圖9 數據反演流程圖Fig.9.Data inversion flow chart.

其中ym是m維的測量向量;x是n維參考正向模型中狀態向量;ε是誤差向量,二階多項式基線(系數為a,b和c)表示目標光譜區域中的非選擇性吸收和未校正的功率.

OEM 為最小化損耗函數χ2的迭代運算過程,其中損耗函數表示為

其中,Sε是測量協方差矩陣,Sa是先驗協方差矩陣,xa是先驗N2O 廓線.迭代過程采用Levenberg-Marquardt (LM)方法:

其中K為雅可比矩陣 (或加權函數),γ為Levenberg-Marquardt (LM) 參數.

在反演過程中,通過LM 算法迭代計算調用參考正向模型以最小化損耗函數,最終反演出N2O的廓線.圖10(a)顯示了經過預處理的激光外差實驗數據和在2537.5—2539.5 cm—1的光譜區域內的擬合光譜,擬合結果之間的殘差數據如圖10(b)所示,其隨機分布在±0.04 左右表明擬合效果良好.

圖10 LHR 數據反演結果 (a) 實驗和擬合LHR 譜圖;(b) 殘差Fig.10.Inversion results of LHR data:(a) Experimental and fitted LHR spectrogram;(b) residual.

如圖11 所示,數據反演所采用的地表溫度、壓力數據來自于歐洲中期天氣預報中心(ECMWF)對于N2O 的先驗廓線,使用了典型的中緯度冬天廓線數據.大氣分層采用40 層,從地表到70 km高空,高度網格依次為1,2.5 和5 km.

圖11 溫度和壓力廓線Fig.11.Temperature and pressure profiles.

圖12 顯示了2019 年11 月20 日的連續測量反演結果,實驗對中午12:00 左右的測量結果進行了分析,這是因為歐洲中期天氣預報中心(ECMWF)和中國氣象數據服務中心CMCC 提供的時間點為12:00,該段時間內大氣參數是穩定的.圖12 顯示了N2O 先驗濃度廓線和反演結果所得濃度廓線,其中先驗濃度廓線結果選取在以觀測點 (合肥,31.9°N,117.166°E) 為中心,6°半徑范圍內的數據.在測量過程中,體積分數標準偏差為0.000031 ×10—6—0.0026 × 10—6,對應相對誤差范圍為0.009%—0.83%,與ECWMF 結果吻合較好,可以對大氣中的N2O 進行長期觀測,進而展開季節和年度的變化研究.

圖12 N2O 的先驗和反演的垂直濃度分布圖(VMR 表示體積混合比)Fig.12.Prior and inversion vertical concentration profiles of N2O.VMR,volume mixing ratio.

5 結論

以3.939 μm 激光器作為本振光源,采用自制高精度太陽跟蹤儀采集太陽光信號,建立了一套測量整層大氣氧化亞氮(N2O)濃度廓線的中紅外激光外差探測系統.利用光譜分辨率為0.004 cm—1的激光外差系統對實際大氣中氧化亞氮的透過率譜測量,得到信噪比為97 的吸收光譜.高分辨率大氣吸收光譜經過信號預處理,利用參考正向模型以及最優估計算法實現對整層N2O 濃度廓線的反演,體積分數標準偏差為0.000031 × 10—6—0.0026 ×10—6,對應相對誤差范圍為0.009%—0.83%.后續將對測量系統的噪聲、儀器函數進行優化處理,從而提高系統的信噪比,同時達到更高的分辨率,從而進行長期觀測.