中國(guó)土壤和湖泊沉積物中钚同位素分布特征和應(yīng)用研究

馮冬霞， 廖海清*， 楊芳， 王希歡， 賈世琪,2， 趙茜宇,3， 張藝,4， 柏楊巍

1.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院流域水環(huán)境污染綜合治理研究中心2.貴州師范大學(xué)，貴州省山地環(huán)境信息系統(tǒng)和生態(tài)環(huán)境保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室3.南昌大學(xué)資源環(huán)境與化工學(xué)院4.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院

核安全與放射性污染防治是國(guó)家安全的重要組成部分，更是當(dāng)今生態(tài)環(huán)境安全的重要領(lǐng)域。钚(Pu)是一種與核工業(yè)(包括核武器和能源工業(yè))密切相關(guān)的人工放射性核素，已發(fā)現(xiàn)存在于環(huán)境中的Pu同位素有20種，質(zhì)量數(shù)為228～247，且都具有放射性[1-2]，其中239Pu(T1/2=24 110 a)和240Pu(T1/2=6 563 a)作為環(huán)境中濃度最大的放射性核素，在核環(huán)境安全和污染示蹤研究等方面已得到廣泛應(yīng)用[3-5]。環(huán)境中的Pu主要來(lái)源于20世紀(jì)40—80年代全球進(jìn)行的一系列大氣層核試驗(yàn)，大當(dāng)量的核爆試驗(yàn)會(huì)將大部分的核爆產(chǎn)物直接送入大氣平流層形成全球大氣沉降[6-9]，進(jìn)而進(jìn)入地表和水環(huán)境中，最后以土壤和沉積物作為主要固相載體保存Pu的區(qū)域性沉降歷史信息。此外，核事故、核燃料加工設(shè)施泄露、核廢物排放等也會(huì)向環(huán)境中釋放一定量的Pu(表1)，如福島核事故和切爾諾貝利事故分別向環(huán)境中排放了(1.2～2.4)×109和7.2×1013Bq的239+240Pu[6-7,10-14]，除了潛在放射性危害，Pu的高毒性(239Pu和240Pu被分為極毒組[15])可能通過(guò)食物鏈攝入或顆粒吸入等途徑進(jìn)入生物體內(nèi)，給環(huán)境生物尤其是人類(lèi)健康造成嚴(yán)重威脅[16]。近年來(lái)，學(xué)術(shù)界加強(qiáng)了對(duì)環(huán)境中放射性核素的研究，尤其是日本政府宣布將福島核廢水排入海洋之后，該領(lǐng)域的研究更是引起了廣泛關(guān)注[17-22]。環(huán)境中Pu同位素的來(lái)源、濃度水平、分布特征和環(huán)境行為是放射性評(píng)估和輻射安全風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)所關(guān)心的重要問(wèn)題。目前，中國(guó)共有18座核電站、62個(gè)核電機(jī)組正在商業(yè)運(yùn)營(yíng)與建設(shè)(http://spi.mee.gov.cn:8080/spi/)。在我國(guó)核電事業(yè)大力發(fā)展的背景下，擴(kuò)大和建立包括239+240Pu在內(nèi)的人工放射性核素?cái)?shù)據(jù)庫(kù)是核安全評(píng)價(jià)的重要組成部分，而核安全評(píng)價(jià)也是公眾關(guān)心的熱點(diǎn)問(wèn)題之一。

早期關(guān)于我國(guó)環(huán)境中239+240Pu的研究主要集中在可能受到核試驗(yàn)場(chǎng)影響的地區(qū)，如位于羅布泊核試驗(yàn)場(chǎng)下風(fēng)向新疆和甘肅的部分地區(qū)[23-29]；以及可能受到太平洋核試驗(yàn)影響的邊緣海地區(qū)，如渤海、黃海、東海[30-40]。近些年，電感耦合等離子質(zhì)譜、加速器質(zhì)譜和熱電離質(zhì)譜等靈敏、高效的同位素分析技術(shù)及檢測(cè)設(shè)備的不斷發(fā)展，為239+240Pu同位素在環(huán)境中的示蹤研究提供了重要的技術(shù)條件[29]。此外，在放射性核素研究新領(lǐng)域中，通過(guò)對(duì)區(qū)域環(huán)境中239+240Pu 濃度和240Pu/239Pu同位素比值的分析，Pu同位素在近代沉積計(jì)年學(xué)和土壤侵蝕方面的研究也取得了較好的成果[26,41]。雖然已有學(xué)者對(duì)中國(guó)土壤和湖泊沉積物中Pu同位素的示蹤進(jìn)行了研究，但仍然缺乏全面、系統(tǒng)的認(rèn)識(shí)[21-22,28-30]。Kelly等[42]早期研究給出了全球尺度上土壤中240Pu/239Pu同位素比值的信息，但是其中僅有一個(gè)樣品來(lái)自中國(guó)，其結(jié)論不能完全代表中國(guó)環(huán)境中240Pu/239Pu同位素比值的特征，因此迫切需要對(duì)我國(guó)環(huán)境中Pu同位素進(jìn)行全面、系統(tǒng)的分析，以期為當(dāng)今我國(guó)核能事業(yè)的發(fā)展提供重要的背景數(shù)據(jù)。作為長(zhǎng)半衰期核素，環(huán)境中的239Pu和240Pu在沒(méi)有偶發(fā)性來(lái)源的情況下，能在較長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)保持較穩(wěn)定的240Pu/239Pu同位素比值，相比同樣作為環(huán)境示蹤核素的137Cs(T1/2=30.2 a)來(lái)說(shuō)更容易溯源。因此，不論是在核電建設(shè)的前期環(huán)境評(píng)價(jià)還是對(duì)可能出現(xiàn)的核事故的安全評(píng)價(jià)，都亟需全面了解中國(guó)環(huán)境中239+240Pu的來(lái)源及分布特征，建立并完善我國(guó)環(huán)境中的Pu本底數(shù)據(jù)庫(kù)。鑒于此，筆者通過(guò)對(duì)中國(guó)土壤和湖泊沉積物中239+240Pu的來(lái)源、分布特征以及環(huán)境地球化學(xué)應(yīng)用研究進(jìn)行整理分析，進(jìn)而以钚同位素、土壤侵蝕、近代沉積計(jì)年、Pu isotopes、Plutonium、distribution、soil erosion、240Pu/239Pu、China等關(guān)鍵詞在中國(guó)知網(wǎng)、Web of Science、Elsevier Science Direct和Springer等數(shù)據(jù)庫(kù)檢索相關(guān)文獻(xiàn)，用以對(duì)我國(guó)環(huán)境中Pu同位素的空間分布特征和應(yīng)用進(jìn)行綜述和討論，以期為我國(guó)核試驗(yàn)局部地區(qū)環(huán)境影響評(píng)價(jià)、放射性污染評(píng)估以及未來(lái)核電的安全等方面的發(fā)展提供科學(xué)參考。

1 土壤和湖泊沉積物中239+240Pu分布特征

由于全球核試驗(yàn)場(chǎng)主要分布在北半球的中高緯度地區(qū)如蘇聯(lián)的新地島核試驗(yàn)基地、美國(guó)的內(nèi)華達(dá)核試驗(yàn)場(chǎng)，這也使得239+240Pu在北半球的沉降通量約占其釋放總量的80%，且受到地球風(fēng)帶和氣壓帶的影響，239+240Pu的全球分布呈現(xiàn)出隨緯度變化的特征[42-43]。

1.1 239+240Pu沉降通量的分布特征

1.1.1土壤

聯(lián)合國(guó)原子輻射效應(yīng)科學(xué)委員會(huì)(UNSCEAR)計(jì)算了全球各緯度帶239+240Pu沉降通量的平均參考值,在10°N～50°N，239+240Pu沉降通量隨緯度升高遞增[7]：10°N～20°N為8.90 MBq/km2；20°N～30°N為35.50 MBq/km2；30°N～40°N為42.00 MBq/km2；40°N～50°N為58.10 MBq/km2；50°N～60°N為48.10 MBq/km2。一般地，如果某地區(qū)Pu沉降通量高于同緯度全球沉降值，則認(rèn)為該地區(qū)可能受到了周邊核設(shè)施的影響，但也可能受到其他因素(如河流輸送等)的影響[21]。我國(guó)土壤中239+240Pu的沉降通量為7.31～554.00 MBq/km2，具有明顯的緯度特征和區(qū)域性差異(表2)[3,20-29,44-58]。具體表現(xiàn)為30°N～40°N的Pu沉降量高于其他緯度帶，西北地區(qū)高于其他地區(qū)。中國(guó)核試驗(yàn)場(chǎng)下風(fēng)向地區(qū)，如西寧、酒泉等地的土壤中239+240Pu沉降通量出現(xiàn)了異常值(最大值達(dá)554.00 MBq/km2，最小值僅為7.31 MBq/km2)。有研究推測(cè)西北地區(qū)土壤中239+240Pu 的高沉降累積可能是由于采樣點(diǎn)的海拔較高，以及獨(dú)特的高原氣候?qū)е碌腫58]。而低值出現(xiàn)的原因主要是甘肅地區(qū)氣候干旱，嚴(yán)重的土壤侵蝕以及土壤顆粒再懸浮情況嚴(yán)重引起土壤中239+240Pu的損失[27]。一般地，放射性核素在大氣中的沉降受地球風(fēng)帶和氣壓帶的影響，同緯度圈土壤中239+240Pu的沉降趨勢(shì)和沉降通量大致相同，而其差異主要由于降水量和海拔等因素所致，但同時(shí)也會(huì)受土壤有機(jī)質(zhì)、pH以及人為活動(dòng)等因素的影響。如Bu等[51]研究發(fā)現(xiàn)，位于20°N～30°N的貴陽(yáng)(106.67°E，26.66°N)、武隆(107.85°E，29.52°N)和忠縣(107.85°E，30.53°N)土壤中239+240Pu 沉降通量差異較大(分別為63.00、114.00和19.00 MBq/km2)，忠縣采樣點(diǎn)土壤中的有機(jī)質(zhì)含量遠(yuǎn)低于其他2個(gè)采樣點(diǎn)，造成全球沉降后239+240Pu在該地區(qū)滯留量低，是239+240Pu在該地區(qū)的沉降通量出現(xiàn)低值的原因。而大連2個(gè)采樣點(diǎn)間距小于20 km，Pu的沉降方式應(yīng)該是相似的，但造成沉積通量(分別為86.90和44.10 MBq/km2)差異的原因主要是土壤中Pu的存留和遷移行為不同，以及采樣點(diǎn)表層土壤的擾動(dòng)程度不同[54]。

表2 中國(guó)不同地區(qū)土壤中239+240Pu沉降通量和240Pu/239Pu同位素比值分布[3,20-29,44-58]Table 2 239+240Pu sedimentation fluxes and 240Pu/239Pu isotope ratios in soils in different regions of China

1.1.2湖泊沉積物

239+240Pu經(jīng)大氣沉降進(jìn)入水體后，會(huì)通過(guò)重力沉降、水體對(duì)流等形式進(jìn)入沉積物中，而沉積物中的239+240Pu能夠很好地反映該地區(qū)的沉降歷史信息[59-60]。湖泊沉積物中239+240Pu沉積通量與其輸入方式有關(guān)，通常核爆試驗(yàn)產(chǎn)生的239+240Pu進(jìn)入湖泊的方式有2種： 1) 伴隨大氣干沉降和濕沉降的直接沉降； 2) 通過(guò)徑流和泥沙攜帶入湖的流域輸入。所以，沉積物中239+240Pu沉積通量的空間分布是由大氣沉降與流域輸入的239+240Pu總量共同決定的[18]。我國(guó)湖泊沉積物中239+240Pu沉積通量[26,60-70]為4.80～240.60 MBq/km2(表3)，我國(guó)大部分湖泊沉積物中239+240Pu沉積通量均與同緯度UNSCEAR的推薦值吻合，如程海湖、吉林四海龍灣、陽(yáng)澄湖和臺(tái)灣日月潭[61-64]，沉積通量分別為35.40、62.70、58.50和35.90 MBq/km2。

表3 中國(guó)湖泊沉積物中239+240Pu分布[7,30,63-71]Table 3 239+240Pu distribution in sediments of Chinese lakes

但也有部分湖泊，如位于西南地區(qū)的草海、洱海和紅楓湖，西北地區(qū)的蘇干湖、雙塔湖和青海湖沉積物中239+240Pu沉積通量與UNSCEAR的推薦值差異較大[63,66-68]。造成湖泊239+240Pu沉積通量異常的原因是多方面的。如雙塔湖是一個(gè)用于灌溉的人工水庫(kù)，緯度為30°N～40°N，2個(gè)采樣點(diǎn)239+240Pu沉積通量分別為240.60和192.20 MBq/km2，遠(yuǎn)高于UNSCEAR的推薦值(42.00 MBq/km2)，其沉積通量的高值可能與湖泊沉積環(huán)境和流域輸入受到長(zhǎng)期農(nóng)業(yè)活動(dòng)擾動(dòng)影響有關(guān)[63]。洱海以及草海沉積物中239+240Pu沉積通量出現(xiàn)低值，可能是受到赤道印度洋水汽與太平洋水汽中放射性核素含量差異的影響，或是青藏高原隆起產(chǎn)生的屏蔽效應(yīng)的影響，或是二者的共同作用，還需要進(jìn)一步研究[67]；也有研究認(rèn)為草海和洱海在人類(lèi)活動(dòng)頻繁干擾下，上層與底層水體的交互對(duì)流作用造成的沉積物再懸浮加劇了239+240Pu在沉積物中的擴(kuò)散，從而導(dǎo)致239+240Pu在沉積物中停留時(shí)間短而出現(xiàn)流失[26]。紅楓湖239+240Pu 沉積通量的異常高值，是由于流域內(nèi)的喀斯特山地石漠化，裸露的巖石表面對(duì)Pu的吸附較弱,環(huán)境中絕大部分的239+240Pu經(jīng)地表徑流輸入湖泊，且紅楓湖泥沙較多、沉積速率較高，導(dǎo)致Pu沉積通量增大[68,71]。蘇干湖沉積物中239+240Pu的沉積通量低值可能與西北地區(qū)相對(duì)干旱的氣候有關(guān)，蘇干湖區(qū)域的年降水量只有15.50 mm，主要由大小哈爾騰河的地下潛流補(bǔ)給，因此隨大氣濕沉降進(jìn)入到湖泊沉積物中的239+240Pu較少，是蘇干湖沉積物中239+240Pu沉積通量較小的原因之一[63]，中國(guó)湖泊沉積物中239+240Pu沉積通量與我國(guó)核試驗(yàn)之間的具體關(guān)系還需進(jìn)一步論證。

1.2 240Pu/239Pu同位素比值的空間分布特征

1.2.1土壤

240Pu/239Pu同位素比值是示蹤污染物來(lái)源的重要參數(shù)。不同來(lái)源的240Pu/239Pu同位素比值有差異，如核試驗(yàn)所產(chǎn)生的碎片中240Pu/239Pu同位素比值為0.030～0.350[72]；切爾諾貝利核事故釋放的核素中240Pu/239Pu同位素比值為0.380±0.070[73]；福島核事故釋放的核素中240Pu/239Pu同位素比值為0.320～0.330[13,74]；而全球大氣沉降的240Pu/239Pu同位素比值的平均值為0.180±0.014[75]。因此通過(guò)240Pu/239Pu同位素比值可以對(duì)環(huán)境中Pu的來(lái)源進(jìn)行解析，并能區(qū)分大氣核試驗(yàn)產(chǎn)生的全球沉降和其他來(lái)源，如核反應(yīng)堆、核事故以及核燃料后處理廠等[76]。中國(guó)土壤的240Pu/239Pu同位素比值的分布見(jiàn)表2[19-22,24-27,47-55]，土壤240Pu/239Pu同位素比值為0.048～0.307，平均值為0.181±0.026，與全球大氣沉降的240Pu/239Pu同位素比值吻合，表明中國(guó)土壤中239+240Pu的主要來(lái)源是全球大氣核試驗(yàn)造成的沉降。240Pu/239Pu同位素比值也是判別土壤是否受到核試驗(yàn)污染的最直接有效的方法[76]。我國(guó)不同地區(qū)土壤中的240Pu/239Pu同位素比值略有差異，但多集中在0.180左右[22-25,31,45,54-58,60-63]，與全球大氣沉降的240Pu/239Pu同位素特征比值(0.180±0.014)相吻合，表明中國(guó)土壤中239+240Pu主要來(lái)源于全球大氣核試驗(yàn)沉降。

1.2.2湖泊沉積物

湖泊沉積物中240Pu/239Pu同位素比值為0.164～0.193，平均值為0.179±0.021(表3)[26,60-70]，與全球大氣沉降的240Pu/239Pu同位素特征比值(0.180±0.014)相吻合,表明全球大氣核試驗(yàn)是中國(guó)湖泊沉積物中239+240Pu的主要來(lái)源。如云南洱海、貴州草海及鄂皖贛交界處的龍感湖沉積物中240Pu/239Pu同位素比值分別為0.174、0.181和0.173，表明沉積物中Pu同位素來(lái)源于全球大氣沉降[67]。離中國(guó)核試驗(yàn)場(chǎng)較近的湖泊可能受到了20世紀(jì)我國(guó)核試驗(yàn)的影響，但影響較小。已有研究表明，離中國(guó)核試驗(yàn)場(chǎng)較近的湖泊，沉積物柱樣中某層位出現(xiàn)了240Pu/239Pu同位素比值的異常值。例如，蘇干湖[63]、青海湖[66]以及博斯騰湖[65]共5個(gè)沉積物柱狀樣某層位出現(xiàn)了遠(yuǎn)低于0.18的240Pu/239Pu同位素比值，分別為 0.103、0.080、0.125、0.051和0.038。但博斯騰湖4個(gè)柱狀樣中為何只有1個(gè)柱狀樣(07BS10-2)的1個(gè)層位出現(xiàn)了異常240Pu/239Pu同位素比值的信號(hào)，這種信號(hào)與中國(guó)核試驗(yàn)之間的關(guān)系還需進(jìn)一步研究，不能直接判定該地區(qū)沉積物中Pu的來(lái)源。此外，在離我國(guó)核試驗(yàn)場(chǎng)較遠(yuǎn)的程海湖沉積物的8 cm處出現(xiàn)了較高的240Pu/239Pu同位素比值(0.271)，210Pb定年法指示該深度的沉積時(shí)間為1990年，推測(cè)沒(méi)有受到1986年切爾諾貝利源的直接沉降影響，該高值可能是由于切爾諾貝利核事故事發(fā)生后含Pu顆粒的再懸浮和沉積造成的[64]。但要明確中國(guó)核試驗(yàn)對(duì)我國(guó)湖泊的影響還需明確核試驗(yàn)源Pu長(zhǎng)距離遷移的信息，如對(duì)青藏高原湖泊和四川盆地湖泊沉積物中人為放射性核素來(lái)源進(jìn)行識(shí)別。

2 Pu同位素的環(huán)境地球化學(xué)應(yīng)用

近年來(lái)，放射性核素示蹤技術(shù)由于在精度、量化、實(shí)用度等方面的優(yōu)勢(shì)，在沉積物定年和土壤侵蝕研究中被廣泛采用和接受。1961年9月—1962年12月是全球大氣核試驗(yàn)最密集的時(shí)期，由于沉降的滯后效應(yīng)，核爆產(chǎn)生的大量放射性核素在1963年沉降達(dá)到高峰值[77]。目前應(yīng)用于近代沉積計(jì)年和土壤侵蝕研究的放射性核素主要有核爆炸產(chǎn)物137Cs、天然放射性核素210Pb和7Be，其中137Cs應(yīng)用最為廣泛且發(fā)展較為完善。但是137Cs半衰期較短，迄今為止，源于全球大氣核試驗(yàn)的137Cs已經(jīng)衰減掉釋放總量的70%左右，1963年的峰值已經(jīng)衰變到原來(lái)的1/3，這使得精確測(cè)量137Cs的難度逐年增加[67,71]。因此，尋找一種可以替代137Cs作為示蹤物質(zhì)的放射性核素十分有意義。Pu同位素與137Cs 來(lái)源相同，但半衰期更長(zhǎng)，且質(zhì)譜技術(shù)的快速發(fā)展使得Pu的測(cè)量越來(lái)越靈敏、高效，也為Pu同位素作為一種新的放射性示蹤元素應(yīng)用提供了有力的技術(shù)支撐。從239+240Pu蓄積峰解析出的近期沉積年代學(xué)信息能夠?yàn)楹次廴練v史研究提供可靠的時(shí)間尺度，且Pu同位素更容易被土壤中細(xì)顆粒物質(zhì)吸附，因此可以替代137Cs進(jìn)行土壤侵蝕示蹤的理想元素。

2.1 Pu同位素在近代沉積物計(jì)年中的應(yīng)用

湖泊沉積記錄研究對(duì)了解流域侵蝕,認(rèn)清湖泊污染歷史,揭示區(qū)域氣候環(huán)境變化及人類(lèi)活動(dòng)影響,建立外生地球化學(xué)循環(huán)模式等均具有重要意義[78]。而Pu的特殊性質(zhì)可為環(huán)境科學(xué)等方面的研究提供關(guān)鍵的沉積年代學(xué)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。核爆炸產(chǎn)生的239+240Pu 開(kāi)始進(jìn)入大氣環(huán)流，吸附于細(xì)顆粒物中，最終均勻沉降于地表，并在沉積物中富集，使得沉積物中的239+240Pu的全球年沉降量隨時(shí)間而變化，因此沉積物中的239+240Pu的垂向分布特征與239+240Pu的全球沉降時(shí)間分布特征相關(guān)，沉積物剖面中Pu的濃度變化可作為年代標(biāo)志。一般認(rèn)為，20 世紀(jì)50年代初為沉降起始年(最早檢測(cè)到239+240Pu的時(shí)間為1954年)。全球大規(guī)模的核試驗(yàn)集中于1961—1963年，隨著1963年8月美、蘇、英三國(guó)簽訂《禁止在大氣層、宇宙空間和水下核試驗(yàn)條約》，大規(guī)模核試驗(yàn)停止，大氣中的239+240Pu濃度開(kāi)始下降，所以239+240Pu的最大峰值出現(xiàn)在1963年。此外，1986年，蘇聯(lián)切爾諾貝利核電站發(fā)生了嚴(yán)重的核泄漏事故，導(dǎo)致大量239+240Pu進(jìn)入大氣，在部分沉積物中能檢測(cè)到峰值。因此，理想情況下，開(kāi)始出現(xiàn)239+240Pu的層位可定為1954年，最大峰值可定為1963年，次峰值可定為1986年。沉積剖面中出現(xiàn)239+240Pu比活度峰值的層位便可作為時(shí)標(biāo)并判定出特定年份[78]。目前，我國(guó)湖泊年代學(xué)研究結(jié)果中沉積物239+240Pu比活度蓄積峰普遍為單峰模式(圖1)，鮮見(jiàn)報(bào)道有雙峰或多峰的情況。

圖1 湖泊沉積物中239+240Pu比活度剖面分布特征[61-63,69]Fig.1 Vertical profiles of 239+240Pu specific activity in lake sediments

單峰的特征表現(xiàn)為從起始層位到239+240Pu比活度急劇增至1963年或1964年的層位時(shí)，然后再迅速降低，剖面中的239+240Pu的最大蓄積峰明顯。由圖1 可見(jiàn)，中國(guó)云貴高原湖區(qū)的紅楓湖、東部平原湖區(qū)的日月潭和東北平原與山地湖區(qū)的四海龍灣湖和陽(yáng)澄湖柱狀都出現(xiàn)了典型的單峰模式。典型單峰的形成主要是因?yàn)?39+240Pu沉降到湖泊中被沉積物吸附，沉積到湖底后幾乎不發(fā)生擴(kuò)散和遷移[7,20,37]，且在沉積過(guò)程中較少受到環(huán)境擾動(dòng)。然而對(duì)于湖泊的239+240Pu最大蓄積峰對(duì)應(yīng)的年代不同學(xué)者有不同的認(rèn)識(shí)，中國(guó)大多數(shù)學(xué)者研究認(rèn)為是1964年，也有研究者認(rèn)為對(duì)應(yīng)年代為1963年，這個(gè)要根據(jù)湖泊所處的環(huán)境具體討論。對(duì)于淺水湖泊中的239+240Pu可以快速?gòu)暮娉练e到湖底，沉積滯后時(shí)間可以忽略不計(jì)；而對(duì)于深水湖泊239+240Pu被懸浮顆粒物吸附后會(huì)出現(xiàn)沉積的滯后現(xiàn)象，其最大峰值年可能會(huì)滯后1～2 a。對(duì)于239+240Pu最大蓄積峰的年代為1963年還是1964年，可以利用210Pb法和137Cs法驗(yàn)證239+240Pu 時(shí)標(biāo)的可靠性，如日月潭利用210Pb法驗(yàn)證該峰值年為1964—1966年[65]；博斯騰湖編號(hào)為BS2-1的沉積物柱樣[65]用210Pb和137Cs驗(yàn)證239+240Pu峰值年為1964年。同樣也可以利用137Cs法驗(yàn)證239+240Pu時(shí)標(biāo)的年代，如四海龍灣湖沉積物中239+240Pu 最大蓄積峰年代均被定為1964年[63]。上述結(jié)果表明，239+240Pu在代替比活度漸微的137Cs在沉積物年代學(xué)中有很好的應(yīng)用前景，為未來(lái)研究湖泊沉積物定年奠定了良好的基礎(chǔ)。

2.2 Pu同位素在土壤侵蝕研究中的應(yīng)用

土壤侵蝕是土壤及其母質(zhì)在水力、風(fēng)力、重力、凍融等外營(yíng)力作用下被破壞、剝蝕、搬運(yùn)和沉積的過(guò)程[79]。我國(guó)是全球土壤侵蝕最嚴(yán)重的國(guó)家之一，侵蝕現(xiàn)象范圍廣、強(qiáng)度高，嚴(yán)重威脅我國(guó)生態(tài)環(huán)境可持續(xù)發(fā)展。自20世紀(jì)60年代初Menzel[80]開(kāi)啟了土壤侵蝕與大氣沉降的放射性核素的運(yùn)移關(guān)系研究以來(lái)，放射性核素(137Cs、210Pb、7Be和239+240Pu)以其在示蹤精度、量化、實(shí)用度等方面的優(yōu)勢(shì)，在土壤侵蝕研究中被廣泛采用[1,81-83]。Pu同位素示蹤土壤侵蝕的原理與137Cs基本相同。土壤中Pu同位素流失的量與土壤流失量密切相關(guān)，在既沒(méi)有侵蝕也沒(méi)有堆積發(fā)生處測(cè)得的Pu同位素的面積比活度即為該區(qū)域的Pu同位素輸入的背景值。若某點(diǎn)土壤剖面中Pu同位素的面積比活度小于背景值，說(shuō)明該樣點(diǎn)存在侵蝕現(xiàn)象；反之，則說(shuō)明出現(xiàn)了堆積[84]。在土壤侵蝕過(guò)程研究中,可以通過(guò)土壤剖面中Pu同位素的分布特征分析結(jié)合土壤侵蝕定量計(jì)算模型，計(jì)算土壤損失率或增加率[1]。Hoo等[83]于2009年借助加速器質(zhì)譜(AMS)技術(shù)正式單獨(dú)應(yīng)用Pu同位素定量研究一個(gè)排水區(qū)的土壤侵蝕問(wèn)題，根據(jù)被測(cè)樣點(diǎn)不同深度239+240Pu的濃度與背景值區(qū)域樣點(diǎn)的對(duì)比，估算土壤表層的侵蝕量，證明了應(yīng)用Pu同位素示蹤土壤侵蝕問(wèn)題的可行性。徐儀紅[84]在遼東灣的研究中，將未受明顯干擾土壤中239+240Pu和137Cs 含量確定為其背景值，分別為88.40和1 789.00 MBq/km2(137Cs 衰變校正至2013年8月1日)，并以此為基礎(chǔ)分別用239+240Pu和137Cs估算了遼東灣沿岸土壤的侵蝕速率，結(jié)果見(jiàn)表4，表明239+240Pu作為土壤侵蝕示蹤元素是可行的。此外，Xu等[52]用239+240Pu估算得到我國(guó)東北地區(qū)土壤平均侵蝕速率為27.60 t/(hm2·a)，與用137Cs法估算得到的侵蝕速率基本相同〔24.40 t/(hm2·a)〕。Zhang等[3]用239+240Pu估算我國(guó)西北地區(qū)南小河溝流域土壤侵蝕速率為5.38～9.41 t/(hm2·a)，與吳永紅等[85]利用137Cs法估算同一流域的結(jié)果〔2.90～7.25 t/(hm2·a)〕非常相近，進(jìn)一步證明了239+240Pu作為土壤侵蝕示蹤元素的可行性。此外，國(guó)外的相關(guān)研究也表明239+240Pu在代替137Cs示蹤法研究土壤侵蝕中有較好的應(yīng)用前景[86-89]。這些成果很快推動(dòng)了Pu同位素作為示蹤元素在其他地區(qū)土壤侵蝕研究中的應(yīng)用發(fā)展。

表4 239+240Pu和137Cs估算土壤侵蝕速率結(jié)果比較

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)對(duì)已公開(kāi)發(fā)表的有關(guān)我國(guó)環(huán)境介質(zhì)中的放射性核素Pu的來(lái)源、分布特征、遷移及其在環(huán)境地球化學(xué)過(guò)程中的應(yīng)用的綜述分析，結(jié)果表明，全球核試驗(yàn)造成的大氣沉降是我國(guó)土壤和湖泊沉積物中239+240Pu的主要來(lái)源，基于不同地區(qū)土壤和湖泊沉積物中239+240Pu沉降通量和240Pu/239Pu同位素比值的差異分析，認(rèn)為西北地區(qū)可能受到了我國(guó)核試驗(yàn)的影響。由于239Pu和240Pu的半衰期較長(zhǎng)，未來(lái)可以替代活度漸微的137Cs作為湖泊沉積物定年和土壤侵蝕示蹤研究的有效核素。在核電事業(yè)大力發(fā)展的背景下，調(diào)查和評(píng)價(jià)我國(guó)核試驗(yàn)的區(qū)域性影響，提供完善的環(huán)境放射性核素的數(shù)據(jù)信息，有重要的應(yīng)用價(jià)值和科學(xué)意義。目前，環(huán)境敏感的青藏高原地區(qū)以及羅布泊上風(fēng)向環(huán)境中關(guān)于239+240Pu的示蹤研究還比較少，羅布泊核試驗(yàn)對(duì)這些地區(qū)的影響仍需要深入探討，尤其是新疆西部地區(qū)，該地區(qū)的樣品不但能夠證明我國(guó)核活動(dòng)對(duì)新疆地區(qū)的影響，還能夠分析蘇聯(lián)核武器試驗(yàn)是否也對(duì)我國(guó)新疆地區(qū)造成影響。放射性核素的有效評(píng)價(jià)是可持續(xù)發(fā)展的重要一環(huán)。隨著世界性環(huán)境問(wèn)題的不斷加重，加之污染物在環(huán)境中的復(fù)雜性和多變性，在未來(lái)的研究中，將Pu同位素與遙感技術(shù)以及其他廣泛使用的放射性核素(137Cs、210Pb和7Be)結(jié)合使用，研究我國(guó)核試驗(yàn)對(duì)周邊地區(qū)的區(qū)域性影響，既可檢驗(yàn)239+240Pu示蹤法在環(huán)境地球化學(xué)過(guò)程研究中的可靠性，也有利于推動(dòng)239+240Pu在環(huán)境領(lǐng)域應(yīng)用的發(fā)展。