錯流旋轉填料床的質、熱同傳性能及傳熱機理研究

郭達，祁貴生，劉有智，焦緯洲，閆文超，高雨松

（中北大學山西省超重力化工工程技術研究中心，山西太原030051）

引 言

超重力技術是一種新型的化工過程強化技術，在超重力場中，高速旋轉的填料可將液體剪切成較小的液滴，增大了氣液相際接觸面積，可實現氣液兩相直接接觸混合，強化傳熱和傳質過程[1-4]，已應用于除塵[5]、脫硫[6]、脫硝[7]、碳捕集[8]、工業廢水處理[9-10]和納米材料制備[11-12]等應用基礎研究。與傳統反應器相比，超重力旋轉填料床具有更高效的傳質、傳熱效果，沒有表面結垢、可在低溫操作等優勢[13]。盡管在這一領域開展了大量的研究活動，但學者的注意力仍停留在旋轉填料床的傳質特性上，其傳熱性能的研究相對較少。

徐春艷等[14-15]、李艷等[16-18]采用熱空氣-冷水體系在逆流旋轉填料床進行傳熱研究，證明旋轉填料床存在端效應，發現傳熱系數隨轉速、氣量、液量的增大呈數量級增大，并推導出傳熱系數與操作參數之間的關聯式，關聯式相關性較好，實驗值與理論值偏差在15%以內。李正林等[19]對定-轉子反應器傳熱特性進行研究，通過因次分析法推導出該反應器總傳熱系數關聯式。鄧先和等[20-21]采用熱空氣-冷水體系在多級霧化旋轉填料床進行傳熱研究，建立了多級霧化旋轉填料床的傳熱模型和計算方法。陳海輝等[22]也對多級霧化旋轉填料床傳熱性能進行研究，利用鄧先和等提出的傳熱模型進行計算，發現錯流型多級霧化旋轉填料床強化氣液傳熱機理是通過液滴霧化增大傳熱面積。鄭奇等[23]采用熱空氣-冷水體系對不同填料結構旋轉填料床傳熱性能進行對比，發現絲網填料更適合氣速、液體噴淋密度較大的氣液傳熱過程。錯流旋轉填料床因處理量較大而較多應用在工業中[24],而對錯流旋轉填料床傳熱過程的研究較少且較為復雜?；诖?，對錯流旋轉填料床傳熱過程中各操作參數對氣相體積傳質系數、體積傳熱系數的影響規律進行研究，并探索其傳熱過程機理。

本文采用熱空氣-氨水體系開展氣液直接接觸式傳熱、傳質實驗，考察錯流旋轉填料床質、熱同傳過程中進氣溫度T、超重力因子β、氣速u、液體噴淋密度q對氣相體積傳質系數kyae、體積傳熱系數(Ua)s的影響規律，對比絲網填料和亂堆填料對傳質、傳熱的影響；同時探索旋轉填料床內傳熱機理，為錯流旋轉填料床內傳質傳熱以及精餾、吸收、反應過程中涉及的傳熱過程提供理論基礎，也為旋轉填料床的優化設計提供依據。

1 實驗部分

1.1 實驗方法

本實驗以錯流旋轉填料床作為換熱設備，采用熱空氣-氨水體系，對吹脫氨水的傳質、傳熱過程進行探究，對比兩種填料的影響，錯流旋轉填料床結構參數及填料規格見表1。采用在線溫度檢測儀測定其氣液進出口處溫度，通過計算得出體積傳熱系數；參考中華人民共和國工業部標準HG1-88-81，采用化學滴定法測定液體出口氨水濃度，用硫酸吸收法測定氣體中氨濃度[25]。

表1 錯流旋轉填料床結構參數及填料規格Table 1 Structural parameters of cross-flow rotating packed bed and packing specifications

1.2 數據處理方法

（1）氣速u

在旋轉填料床內，氣速是指氣體流經填料層時單位時間單位流通截面通過的氣體體積。由于錯流旋轉填料床氣體流通路徑是自下而上穿過填料的，因此其計算公式為[26]:

（2）液體噴淋密度q

液體噴淋密度是在單位時間內單位流通截面上液體噴淋的體積。在旋轉填料床中，液體從液體分布器噴出后到達填料內緣被填料捕獲，在離心力的作用下沿徑向從內緣向外緣運動。由于液體是徑向流通，流通面積是變化的，因此在計算旋轉填料床內液體噴淋密度時，通常以2πhrˉ作為液體的流通截面積[26-27]，其定義式為：

（3）超重力因子β

超重力因子β是旋轉填料床中離心加速度與重力加速度g（9.81 m/s2）的比值。在式(3)的基礎上，通過調節轉子轉速或半徑來改變超重力場。

由于超重力場強度沿徑向存在一定的分布，通常用平均超重力因子來描述從內半徑到外半徑的超重力強度。實際上，超重力場具有立體結構分布場的性質，當轉子的調料在軸向均勻分布時，則被視為平面分布，超重力場強度的平均值就是其面積平均值，見式(4)。文中所提到的超重力因子均指平均超重力因子，用β表示。

（4）氣相體積傳質系數kyae

對于以氣膜控制傳質過程的空氣吹脫含氨富液計算氣相體積傳質系數kya，一般采用對數平均濃度差法[29-30]，即式(5)、式(6)。

（5）體積傳熱系數(Ua)s

(Ua)s的計算如式(7)所示[13]：

（6）傳熱效率ε

傳熱效率為實際傳熱量和理論上最大可能傳熱量之比，通常用于評價換熱器傳熱性能的高低。故用傳熱效率為表征參數來考察錯流旋轉填料床的傳熱效果[31]，計算如式(9)所示：

（7）有效比界面面積ae

旋轉填料床有效比界面面積的計算如式(10)所示[32]：

1.3 實驗流程

實驗流程如圖1所示。實驗所用的空氣由羅茨風機供給，風機的進風量通過氣體流量計上控制閥的開度調節，由轉子流量計準確讀出進氣量，隨后空氣進入空氣加熱器，被加熱至設定溫度后輸送至錯流旋轉填料床中。在旋轉填料床進氣后，氨水由離心泵輸送至錯流旋轉填料床中，高速旋轉的填料將其撕裂成液絲、液滴、液膜，在離心力的作用下沿徑向通過填料層與空氣錯流接觸，由液體出口排入到廢液槽中。在液體進口和出口分別設置檢測口。

圖1 錯流旋轉填料床傳熱實驗流程圖Fig.1 Flow chart of heat transfer experiment in cross-flow rotating packed bed

2 結果與討論

2.1 進氣溫度對kyae、（Ua）s的影響

固定超重力因子57.92，氣速0.244 m/s，液體噴淋密度1.181 m3/(m2·h)，液體進口溫度20℃，進氣溫度T對兩種填料的氣相體積傳質系數kyae、體積傳熱系數(Ua)s的影響如圖2所示。由圖可知，T對兩種填料的kyae、(Ua)s的影響趨勢相同，kyae、(Ua)s隨T的升高顯著增大。對絲網填料，當T為120℃時，出口氨水溫度為33℃，出口氨氣溫度為34℃，(Ua)s為1.23 kW/(m3·K)，kyae為79.76 mol/(m3·s)；對亂堆填料，出口氨水溫度為32℃，出口氨氣溫度為36℃，(Ua)s為1.01 kW/(m3·K)，kyae為69.39 mol/(m3·s)。熱量傳遞過程中，升高T使氣液接觸時熱量從氣相向液相傳遞，液體獲得顯熱又以潛熱的形式由水汽化返回氣相，氣體出口溫度變化不大，溫差較大，因此提高T有利于流體間的傳熱過程。在質量傳遞過程中，氨水中的游離氨被空氣吹脫至空氣中，質量由液相向氣相傳遞。傳質過程伴隨著傳熱過程，吹脫后氨水的溫度升高，氨在水中的溶解度下降，因此提高T有利于傳熱、傳質（吹脫）過程。

圖2 進氣溫度對kyae和(Ua)s的影響Fig.2 Effect of inlet temperature on kyae and(Ua)s

絲網填料的傳質和傳熱性能均優于亂堆填料，kyae為亂堆填料的1.22～1.32 倍，(Ua)s為1.24～3.22倍。這是因為絲網填料對液體的剪切作用更強，減小液膜厚度，同時也具有較大的比表面積，更好地捕集液體，更有利于傳質傳熱過程。當進氣溫度T為30～70℃時，絲網填料的(Ua)s為亂堆的2.42～3.22倍；在T為100～120℃時，亂堆填料的(Ua)s趨近絲網填料，絲網填料的(Ua)s約為亂堆的1.22 倍，說明進氣溫度較高時傳熱效果受填料的影響較小。這是因為進氣溫度在100℃以上時，部分液體汽化使液滴減少，填料對液滴的捕捉性能下降，絲網填料不能發揮其高比表面積，因此兩種填料的體積傳熱系數相接近。

2.2 超重力因子對kyae、（Ua）s的影響

固定進氣溫度120℃，氣速0.244 m/s，液體噴淋密度1.181 m3/(m2·h)，超重力因子β對兩種填料的氣相體積傳質系數kyae、體積傳熱系數(Ua)s的影響如圖3 所示。由圖可知，隨著β不斷增大，兩種填料的kyae、(Ua)s均不斷增大；絲網填料的kyae是亂堆填料的1.44～1.63倍，(Ua)s是亂堆填料的1.65～2.64倍。

圖3 超重力因子對kyae和(Ua)s的影響Fig.3 Effect of high gravity factor on kyae and(Ua)s

當β在7.73～57.92 時，兩種填料的kyae、(Ua)s均緩慢增長，β在57.92～69.46時，兩種填料的kyae、(Ua)s的增長幅度幾乎不變。這是因為隨超重力因子的增大，高速旋轉的填料會產生強大的剪切力，將液體剪切成更細小的微元，液相逐漸從連續相變為分散相，隨著液相分散程度增大和液滴直徑減小，氣液兩相間的傳質、傳熱面積迅速增加；在旋轉填料床中，液相沿徑向被不斷地分散-聚合-分散，表面更新的次數增多，液膜厚度變薄，減小了液膜阻力，同時氣液兩相的相對運動速度提高，湍動程度加劇，進而增大了氣液相際接觸概率，增強了kyae和(Ua)s。繼續增大β，以分散相為主的液相分散程度難以進一步提高，即使相對運動速度進一步加大，液滴直徑縮小，有效比表面積增大，但是有效比表面積的增加幅度和表面更新次數已受到液相分散程度的限制難以進一步提高[33]，也會使液體停留時間迅速縮短，氣液接觸時間變短，阻礙了傳質傳熱過程。當β達到57.92 后，對傳質、傳熱有利和不利的影響相當，影響不顯著，因此kyae、(Ua)s增長幅度趨于0，傳質傳熱效果增幅幾乎不變。

2.3 氣速對kyae、（Ua）s的影響

固定進氣溫度120℃，超重力因子57.92，液體噴淋密度1.181 m3/(m2·h)，氣速u對兩種填料的氣相體積傳質系數kyae、體積傳熱系數(Ua)s的影響如圖4所示。由圖可知，兩種填料的kyae、(Ua)s均隨u呈線性增大。絲網填料的kyae是亂堆填料的1.3 倍，(Ua)s是亂堆填料的1.53～1.82 倍。兩種填料的kyae均隨u的增大迅速增大；而絲網填料的(Ua)s的增長幅度遠高于亂堆填料。隨著氣速的增大，氣液比增大，氣液湍動程度加劇，氨水吹脫率高，兩種填料的kyae均增大；絲網填料的(Ua)s遠大于亂堆填料，說明絲網填料受氣速影響較大，可能是因為絲網填料的孔隙率較大，氣體經過絲網填料的路徑較為復雜[24]，可以更好地與附著在絲網填料上的液體微元充分接觸，使(Ua)s迅速增大。

圖4 氣速對kyae和(Ua)s的影響Fig.4 Effect of gas speed on kyae and(Ua)s

2.4 液體噴淋密度對kyae、（Ua）s的影響

固定進氣溫度120℃，超重力因子57.92，氣速0.244 m/s，液體噴淋密度對兩種填料的氣相體積傳質系數kyae、體積傳熱系數(Ua)s的影響如圖5 所示。由圖可知，兩種填料的kyae均隨q的增大而迅速下降，絲網填料的(Ua)s隨q的增大迅速增大，亂堆填料的(Ua)s隨q的增大緩慢增大。這是由于隨著液體噴淋密度增大，氣液比降低，氨水吹脫率降低，兩種填料的kyae均迅速降低；液體噴淋密度增大時，液膜更新速度及填料表面潤濕程度增大使氣液接觸相際面積增大，兩種填料的(Ua)s均增大。絲網填料的kyae是亂堆填料的1.09～1.44 倍，(Ua)s是亂堆填料的2.98～3.53 倍，絲網填料的傳熱性能優于亂堆填料。這是因為亂堆填料的比表面積低于絲網填料，對液體的捕集性相對較差，大部分液體被剪切成液體微元后沒有附著在填料上就被甩到填料層外緣，液體不能較好地潤濕填料層，因此亂堆填料的(Ua)s較低。

圖5 液體噴淋密度對kyae和(Ua)s的影響Fig.5 Effect of liquid spray density on kyae and(Ua)s

2.5 操作參數對傳質和傳熱效果的影響

為進一步考察錯流旋轉填料床的傳質、傳熱效果，以傳質比表面積和傳熱效率為表征參數對其進行驗證。圖6(a)～(c)實驗條件分別與圖3～圖5相同。

由圖6 可知，兩種填料的傳熱效率和有效比表面積均隨β、u和q的增大而增大，說明隨著超重力因子、氣速和液體噴淋密度的增大，會使液滴流速、液膜更新速度和填料的潤濕程度增加，使相間接觸面積增大，從而導致傳遞過程極大強化，提高了有效比表面積。氣相中的熱量迅速向液相傳遞，使傳熱效率增大，傳熱效果明顯提升；絲網填料的傳熱效率比亂堆填料高2%。當填料為絲網填料時，在液體進口溫度為20℃、進氣溫度為120℃、超重力因子為57.92、氣速為0.244 m/s、液體噴淋密度為1.181 m3/(m2·h)的實驗條件下，氣體出口溫度為34℃，液體出口溫度為33℃，并根據熱量衡算計算出在該實驗條件下，若液溫增長13℃，則氣溫需下降78.6℃，實際上氣溫下降86℃，證明錯流旋轉填料床在傳熱過程熱損相對較小。

圖6 各操作參數對ε和ae的影響Fig.6 Effect of various operating parameters on ε and ae

2.6 傳熱機理探討

有學者認為旋轉填料床提高傳熱效果的原因是傳熱系數K的提高[17]，也有學者認為提高傳熱效果的原因是液滴霧化導致傳熱面積A的提高[22]，為驗證錯流旋轉填料床的傳熱機理，需求出傳熱系數K和傳熱面積A。鄧先和等[20]提出的傳熱面積的計算公式涉及液滴停留時間和液滴直徑，沒有文獻明確報道液滴停留時間的計算公式，代入數據后得到A的計算公式如式(11)所示。式中ω與A成反比與理論相悖，不適于錯流旋轉填料床傳熱面積A的計算。因此本文根據徐春艷等[14]提出的A的計算公式(12)進行計算。

2.6.1 數據處理方法

（1）傳熱面積A[14]的計算如式(12)所示：

（2）傳熱系數K[19]的計算如式(13)所示：

2.6.2β、u、q對A和K的影響 圖7(a)～(c)實驗條件分別與圖6(a)～(c)的相同。由圖7(a)可知，絲網填料K隨β的增大幾乎不變，亂堆填料的K隨β的增大先增大后不變，兩種填料的A均隨β的增大先增大后不變。對絲網填料，在β較低時，絲網填料對液體具有較好的捕集性，K隨β的變化甚微；對亂堆填料，當β為7.73～30.85 時，亂堆填料的K逐漸增大，當β繼續增大，K的變化趨勢與絲網填料相同，這是因為亂堆填料的孔道較寬，在β較低時對液體捕集性較差，提高β可彌補這一缺陷。由圖7(b)可知，兩種填料的K均隨u的增大呈下降趨勢，A隨u的增大而增大；這是因為對于熱空氣-氨水體系而言，增大氣速使氣相體積傳質系數增大，A迅速增大；u的增大會極大地縮短熱空氣在填料層中的停留時間，雖然A增大，但不能彌補停留時間短的缺陷，K逐漸降低。由圖7(c)可知，兩種填料的K和A均隨q的增大而增大，這是因為q增大，有足夠的冷氨水與熱空氣接觸，雖然氨水在填料層中的停留時間縮短，但氣液間的更新速率加快，彌補了液滴停留時間短的缺陷，K和A均增大。

圖7 各操作參數對K和A的影響Fig.7 Effect of various operating parameters on K and A

由上述可知，雖然K隨β和q的增大呈上升趨勢，但K隨u的增大呈下降趨勢，此時ε、A和(Ua)s隨β、u、q的增大而顯著增大，傳熱效果有明顯提高，即傳熱效果的提高與K關聯不大，可認為錯流旋轉填料床的機理是通過提高A進而提高(Ua)s而加強了傳熱效果，并不是因為提高了K。

2.6.3 傳熱面積A和體積傳熱系數（Ua）s關聯式 研究結果顯示，A和(Ua)s與超重力因子β、氣速u、噴淋密度q成冪指數關系。因此以絲網填料為例，將A和(Ua)s表達為：

式中，B1、B2、α1、α2、b1、b2、c1、c2為待定系數。經過對實驗數據擬合，得到本實驗范圍內A和(Ua)s分別與各操作參數的關聯式：

其中，A和(Ua)s關聯式的相關系數R2均大于0.99。根據線性回歸的結果統計檢驗表明：在本文實驗條件下，A和(Ua)s關聯式與實驗數據吻合良好（圖8）。

圖8 A和(Ua)s實驗值和擬合值對比曲線Fig.8 Comparison curves of experimental value and calculated value of A and(Ua)s

定-轉子反應器、逆流旋轉填料床的傳熱系數均隨轉速、液體噴淋密度、氣速的升高而緩慢增大，多級霧化旋轉填料床的體積傳熱系數、傳質比表面積、傳熱系數均不隨液量的變化而變化。錯流旋轉填料床的體積傳熱系數、氣相體積傳質系數、傳質比表面積、傳熱面積均隨超重力因子、氣速、液體噴淋密度的增大而增大，傳熱系數隨β、q的增大而增大，隨u的增大而下降，與定-轉子反應器、逆流旋轉填料床、多級霧化旋轉填料床有差異。

3 結 論

以氨水-熱空氣體系對錯流旋轉填料床進行質、熱同傳性能研究，考察了進氣溫度、超重力因子、氣速、液體噴淋密度對氣相體積傳質系數、體積傳熱系數的影響，對比了絲網填料和亂堆填料的傳熱效果，探討了錯流旋轉填料床的傳熱機理，得出如下結論。

（1）錯流旋轉填料床的氣相體積傳質系數、體積傳熱系數隨進氣溫度、超重力因子、氣速、液體噴淋密度的增大而增大；傳質比表面積和傳熱面積隨超重力因子、氣速、液體噴淋密度的增大而增大；傳熱系數隨超重力因子、液體噴淋密度的增大緩慢增大，隨氣速的增大而降低。

（2）在相同條件下，絲網填料的氣相體積傳質系數是亂堆填料的1.09～1.63倍，體積傳熱系數是亂堆填料的1.24～3.53倍。

（3）通過計算傳熱效率得出錯流旋轉填料床具有優異的傳熱性能，因此錯流旋轉填料床可作為直接接觸換熱器使氣液兩相在填料內進行傳熱過程。

（4）錯流旋轉填料床由體積傳熱系數表示其傳熱性能，其機理是通過提高傳熱面積進而增大體積傳熱系數提升傳熱性能，而不是顯著提高傳熱系數。

（5）得出基于實驗的錯流旋轉填料床的傳熱面積和體積傳熱系數關聯式A= 1.341β0.11923u0.88303q0.80912和(Ua)s= 1.432β0.13693u0.61097q0.87291，經統計檢驗證明，此關聯式與實驗數據擬合較好，為錯流旋轉填料床的后續研究提供傳熱基礎數據。

符 號 說 明

A——傳熱面積，m2

a——有效比表面積，m2/m3

ae——有效比界面面積，m2/m3

——界面上NH3的平衡濃度，mol/m3

cp——氨水的比熱容，kJ/(kg·℃)

D——NH3在空氣中的擴散系數，m2/s

G——氣體流量，m3/s

G0——氣體摩爾流量，mol/s

h——填料軸高，m

K——傳熱系數，W/(m2·K)

k——一級反應速率常數，s-1

ky——氣相傳質系數，mol/(m2·s)

L——液體流量，m3/h

N——旋轉填料床的轉速，r/min

Q——實際傳熱量，kJ/h

Qmax——理論最大可能傳熱量，kJ/h

q——液體噴淋密度，m3/(m2·h)

r——轉子半徑，m

rˉ——轉子平均半徑，m

r1,r2——分別為填料內徑和外徑，m

T1,T2——分別為熱空氣進、出口溫度，℃

t1,t2——分別為氨水進、出口溫度，℃

Δtm——對數平均溫度差，℃

u——氣速，m/s

Wm——氨水質量流量，kg/s

Y1,Y2——分別為旋轉填料床進、出口氣體中氨氣與空氣的摩爾比

——與旋轉填料床出口液體成平衡的進口氣體中氨氣與空氣的摩爾比

——與旋轉填料床進口液體成平衡的出口氣體中氨氣與空氣的摩爾比

ΔYm——對數平均推動力

y1,y2——分別為NH3在氣體進出口的摩爾分數

β——超重力因子

ε——傳熱效率

ρ——氨水密度，kg/m3

ψ——錯流床的溫差校正系數

ω——旋轉填料床的角速度，rad/s