趙淑鈺 徐濱濱 趙振宇 呂雪芹
(廈門大學薩本棟微米納米科學技術研究院,廈門 361005)
本文在GaN 基共振腔發光二極管(RCLED)頂部設計制備了高反膜結構分布式布拉格反射鏡(DBR)和濾波器結構DBR,對比分析了兩種反射鏡的反射率曲線特征以及對應的RCLED 器件的光輸出縱模模式、光譜線寬和輸出光強等性能差異,詳細研究了頂部反射鏡的光反射特性對RCLED 器件輸出光譜性能的影響機理.研究結果表明,頂部反射鏡是RCLED 的重要組成部分,其反射率曲線特征決定器件的光輸出性能.常規高反膜結構DBR 頂部反射鏡的反射率曲線具有較寬的高反射帶,將其作為頂部反射鏡可有效壓窄RCLED發光縱模線寬,但是發光光譜仍呈現多縱模光輸出特征.濾波器結構DBR 頂部反射鏡的反射率曲線在中心波長處具有較窄的透光凹帶,利用透光凹帶對輸出光的調制作用,器件可實現單縱模光輸出,在光通信、光纖傳感等領域展示了廣闊的應用前景.通過進一步設計RCLED 頂部反射鏡結構,可以改變其反射率曲線特性,進而優化RCLED 器件的輸出光譜特性,以滿足器件在多個領域的應用需求.
GaN 屬于第三代寬禁帶半導體材料,其與AlN,InN 組成的合金材料的禁帶寬度可以在0.7—6.2 eV之間連續可調,覆蓋了紅外到紫外光譜范圍,是一種制作發光器件的理想材料[1,2].近年來,采用GaN材料制作的發光二極管(Light emitting diode,LED)已經取得了巨大的進步,其壽命、可靠性、功耗及響應速度與傳統發光器件相比都具有顯著的優勢[3,4],已廣泛應用于室內照明、景觀照明、汽車燈具、顯示屏、背光源等領域.另外,共振腔結構可以增強器件的發光強度、提高光譜純度、優化出光方向性.因此,基于GaN 材料的共振腔發光二極管(Resonant cavity light emitting diode,RCLED)作為一種新型的高效半導體光電器件受到了廣泛關注.
RCLED 是一種將有源區置于法布里-珀羅(Fabry-Perot,FP)光學諧振腔中的特殊結構LED,相比于傳統結構的GaN 基LED,RCLED 具有許多獨特的優勢.微腔效應發生在諧振腔中[5,6],有源區產生的自發輻射光在腔中發生諧振,進而提高了出射光的光譜純度,改善了光輻射的方向性.同時,由于器件的光輻射特性決定于腔共振模式,RCLED 發光波長還具有更好的溫度及電流穩定性.因此,RCLED 具有光譜線寬窄、出光效率高、光輸出方向性好、波長穩定性強等諸多優點.在可見光通信、無散斑照明、高分辨顯示、光學掃描儀、醫學美容儀等領域[7-10]具有廣闊的應用前景.
早在1992 年,Schubert 等[11]根據FP 腔原理首次提出RCLED 的概念,由此開啟了關于RCLED新的研究方向.伴隨著GaN 材料和器件的快速發展,GaN 基RCLED 也引起了研究者們的廣泛關注[12-19].研究發現,RCLED 的頂部反射鏡結構和性能對器件發射光譜線寬、輸出光強度、發光方向性等光學性能具有較大的影響.Hu 等[16]制備了頂部和底部反射鏡均為Ta2O5/SiO2DBR 的GaN 基藍光RCLED,電致發光光譜在波長461.2 nm 處線寬僅為0.3 nm,對應品質因子為1530,制作了一種高質量的光學共振腔器件.Yang 等[17]在紫外GaN 基RCLED 頂部設計了一種由7 對、5.5 對和1.5 對SiO2/ZrO2DBR 串聯而成的反射鏡結構,與常規DBR 結構相比,串聯結構DBR 在不同角度的反射率數值較高,將其作為頂部反射鏡有效提高了器件的光提取效率,同時出射光譜線寬由3 nm 壓窄至2.1 nm.Zhou 等[18]在GaN 基RCLED的頂部生長了不同對數的TiO2/SiO2DBR,研究了頂部反射鏡反射率對器件性能的影響.結果表明,當頂部DBR 反射率為55%時,器件性能最佳,得到最高輸出功率62 mW、外部量子效率14.8%、出射光譜線寬12 nm、遠場50%觀測角122°、—3 dB 調制帶寬48 MHz.Cai 等[19]在硅襯底上制備了頂部和底部反射鏡均為TiO2/SiO2DBR的GaN 基RCLED,輸出光譜與傳統的LED 相比,線寬由27 nm 降至15 nm,輸出光強提高了1.6 倍.
目前研究報道的GaN 基RCLED 的頂部反射鏡多采用介質膜分布布拉格反射鏡,與傳統的LED 相比,均獲得了較窄的線寬和較強的輸出光強.但是,這種結構DBR 的高反射帶較寬,加上半導體材料寬的增益譜特征,出射光譜多呈現多縱模光輸出.而在光通信和光纖傳感等領域,一般需要具有單峰窄帶光發射特征的光源,目前在GaN 基RCLED 研究中還未見相關報道.為了實現單峰窄帶光發射,本文深入探討了GaN 基RCLED頂部反射鏡結構對器件光輸出性能的影響.文中設計了常規高反膜結構DBR 和濾波器結構DBR 兩種頂部反射鏡,分別模擬了兩種結構DBR 的反射率曲線和對應RCLED 器件的輸出光譜,分析了頂部反射鏡反射率曲線特征對RCLED 輸出縱模模式、光譜線寬和輸出光強等性能的影響機理.基于理論模擬結果,制備了具有兩種DBR 結構頂部反射鏡的GaN 基RCLED,并測試分析了兩種器件的輸出光譜性能,采用濾波器結構DBR 作為器件的頂部反射鏡,在RCLED 器件中實現了窄帶單縱模光出射,在光通信和光纖傳感等領域展示了廣闊的應用前景.
本文設計的RCLED 器件結構如圖1 所示.有源區為InGaN/GaN 多量子阱,底部反射鏡采用金屬Ag 基反射鏡,反射率大約為95%,頂部反射鏡為Ta2O5/SiO2介質膜DBR,可采用成熟的電子束蒸發方法制作.為保證器件良好的散熱性能,在制作過程中將熱導率差的藍寶石襯底去掉,外延層轉移到導熱性好的Cu 襯底上.器件的電極結構為垂直結構構型,底部Ag 基反射鏡不僅可作為反射鏡,還可作為歐姆接觸層.整個器件制作工藝與現有的垂直結構LED 工藝兼容,有利于將來產業化應用.
本文設計了兩種頂部反射鏡結構,一種是常規高反膜結構DBR,另一種是濾波器結構DBR,分別模擬了兩種反射鏡的反射率曲線,探討了反射鏡的生長對數對反射率和反射帶寬參數的影響.
2.2.1 常規高反膜結構DBR 膜系設計
常規高反膜DBR 膜系由高、低折射率材料Ta2O5,SiO2交替生長制成,每層膜光學厚度均為λ/4,λ為設計的中心波長439.1 nm.具體結構表述為(HL)^mH,其中“H”表示光學厚度為λ/4 的高折射率材料層,“L”表示光學厚度為λ/4 的低折射率材料層,m表示生長的對數,介質膜系兩邊最外層均為高折射率材料層.常規高反膜DBR 膜系結構的中心波長處反射率可表示為


圖2 Ta2O5/SiO2 高反膜結構DBR 的反射率模擬曲線Fig.2.Simulated reflectivity spectra of Ta2O5/SiO2 DBR with high-reflective-film structure.
2.2.2 濾波器結構DBR 膜系設計
濾波器結構DBR 膜系結構為(HL)^m(LH)^m,由相互對稱的高低折射率材料交替生長制成,每層膜的光學厚度均為λ/4,λ為設計的中心波長439.1 nm,具體結構如圖3 所示,膜系組合中包括了兩側的兩個子膜層(膜層1 和膜層2)和中間的一個選定膜層(膜層3).

圖3 濾波器結構DBR 的結構示意圖Fig.3.Schematic illustration of Ta2O5/SiO2 DBR with filter structure.
基于光學傳輸矩陣理論和有效界面法[20-22],對濾波器結構DBR 的反射率曲線進行了模擬計算,濾波器結構DBR 的反射率計算公式為

其 中,T為DBR 透射率;R1和R2分別為膜層1 和膜層2 的反射率;φ1和φ2為膜層1 和膜層2 的反射相移;δ為選定膜層的有效相位厚度.
圖4 所示為不同m時,Ta2O5/SiO2濾波器結構DBR 的反射率模擬曲線圖.由圖中可以看出,反射率曲線在中心波長處存在一個反射率極小值,即存在一個透光凹帶,只允許凹帶內對應波長的光透射出去.在中心波長439.1 nm 處,反射率取得最小值17.6%,即對應透射率82.4%,且其數值不隨DBR 對數發生變化.隨著DBR 對數不斷增多,透光凹帶兩側曲線越來越陡直,即透光凹帶的半高寬越來越窄,當DBR 對數為9 對時,半高寬僅為0.18 nm.

圖4 濾波器結構DBR 的反射率模擬曲線Fig.4.Simulated reflectivity spectra of Ta2O5/SiO2 DBR with filter structure.
在對RCLED 器件進行性能仿真之前,首先確定了器件的增益譜.圖5 中黑色線給出了器件在蒸鍍頂部反射鏡之前在垂直發光面方向測試得到的電致發光光譜.雖然頂部未蒸鍍反射鏡,但是頂部GaN 材料具有約17%的反射率,在其和底部反射鏡共同作用下,輸出光譜呈現出明顯的干涉峰.根據相鄰干涉峰位之間的波長間隔估算出器件腔長約為6917 nm.

圖5 蒸鍍頂部反射鏡前在垂直發光面方向測試的器件電致發光光譜(黑色線)及其Gauss 擬合曲線(紅色線)Fig.5.Electroluminescence spectrum (black line) and its Gaussian fitting curve (red line) of the device without top DBR measured perpendicular to the light-emitting surface.
為了獲得器件增益材料的原始增益譜,對圖中發光光譜進行Gauss 擬合,擬合結果如圖5 中紅線所示,Gauss 曲線的中心波長約為438.1 nm(2.83 eV),因此可以此作為材料的增益譜,以便于進一步對RCLED 器件進行性能仿真.
基于如圖2 所示的Ta2O5/SiO2高反膜系DBR的反射率曲線和如圖5 紅色線所示的器件增益譜的高斯擬合譜圖,利用MATLAB 計算出不同對數DBR 作為頂部反射鏡組成的RCLED 的模擬輸出光譜圖,如圖6 中黑色線所示.為了對比,圖中同時給出對應的DBR 反射率模擬曲線,如紅色線所示.
由圖6 可以看出,隨著DBR 對數增多,其膜系結構反射率數值逐漸增大,器件輸出光強逐漸增強,當m=5 時,輸出光強達到最大,此時中心波長處的反射率為95.6%,與底部Ag 基反射鏡的反射率95%相當,共振腔增強作用最強.繼續增加DBR 生長對數,DBR 反射率進一步提高,頂部出光腔面光損耗增大,輸出光強逐漸減弱.為了更好地說明RCLED 發光強度對頂部反射鏡反射率的依賴關系,圖7 模擬了RCLED 輸出光強隨頂部反射鏡反射率變化的曲線,模擬過程中設定底部Ag 基反射鏡的反射率為95%.由圖7 可看出,隨頂部反射鏡反射率增加,輸出光強先增強后減弱,當頂部反射鏡反射率為95%時,共振腔的諧振增強效果最好,輸出光強最強.

圖6 頂部蒸鍍不同對數高反膜結構DBR 時RCLED 的模擬輸出光譜(黑色線)和對應的頂部反射鏡反射率模擬曲線(紅色線)Fig.6.Simulated electroluminescence spectra (black line) of RCLEDs and reflectivity spectra (red line) of the DBRs with high-reflective-film structure.

圖7 RCLED 輸出光強隨頂部反射鏡反射率變化模擬曲線Fig.7.Simulated light emission intensity of RCLED as a function of the reflectivity of top DBR.
另外,由圖6 還可以看出,DBR 的反射率越高,發光縱模的光譜線寬越窄,當DBR 對數為5 時,中心波長發光峰線寬只有0.07 nm.然而,由于DBR 具有較寬的反射帶寬,DBR 對數為5 對時,在RCLED 自發發射譜范圍內(410—470 nm)反射率大于90%,因此,發光譜內的所有縱模均可獲得共振增強,RCLED 的發光峰呈現出多縱模發射的特征,繼續增加DBR 對數,不能改善RCLED的多縱模發光特性.
基于如圖4 所示的Ta2O5/SiO2濾波器結構DBR 的反射率曲線和如圖5 所示的增益器件自發發射光譜的高斯擬合譜圖,利用MATLAB 仿真工具,模擬了以不同對數濾波器結構DBR 作為頂部反射鏡組成的RCLED 器件的輸出光譜,如圖8 中黑色線所示.為了對比,圖中同時給出對應的DBR反射率模擬曲線,如紅色線所示.
由圖8 中可看出,當DBR 對數從1 對遞增至5 對時,中心波長處輸出光縱模強度不變,中心波長兩側的輸出光縱模強度增強,這與不同對數濾波器結構DBR 反射率曲線的變化直接相關.由圖7分析知,RCLED 的發光強度依賴于頂部和底部反射鏡的反射率數值的匹配程度,當頂部反射鏡反射率接近底部反射鏡反射率95%時,諧振效應最明顯,發光最強;反射率高于或者低于95%,發光強度均相應減小;當反射率接近100%時,輸出光被反射回腔內,幾乎無光輸出.由濾波器結構DBR反射率曲線變化知,DBR 對數為1—5 對時,中心波長處反射率數值保持不變,所以共振腔對此波長處光的諧振效應不變,其發光強度也保持不變;同時,還可以觀察到,此范圍內DBR 反射率曲線的透光凹帶較寬,反射率95%所對應的波長偏離中心縱模.為了更好地說明這一點,圖8 中用藍色虛線標注了反射率95%對應的波長,該波長處諧振效應最強.可以清晰地看出,諧振效應最強的位置并非與中心縱模一致,而是位于中心波長兩側的其他縱模附近.因此中心波長處的輸出光縱模諧振效應弱,而其兩側縱模諧振效應明顯,光強較強.當DBR 對數由6 對逐漸遞增時,中心波長處輸出光縱模強度逐漸增強,中心波長兩側的輸出光縱模強度逐漸減弱至為零.這是由于隨著頂部反射鏡反射率曲線中心透光凹帶逐漸變窄,頂部反射鏡反射率95%對應的波長逐漸靠近中心縱模,導致了中心波長處的縱模諧振效應最明顯;同時,中心波長兩側頂部反射鏡反射率逐漸接近100%,輸出光全部被反射回腔內,頂部基本無其他波長的光輸出.因此,由圖8 仿真光譜數據知,使用濾波器結構DBR 作為RCLED的頂部反射鏡,當DBR 對數高于9 對時,可以在RCLED 中實現單縱模光輸出.

圖8 頂部蒸鍍不同對數濾波器結構DBR 時的模擬輸出光譜(黑色線)和對應的頂部反射鏡反射率模擬曲線(紅色線)Fig.8.Simulated light emission spectra (black line) of RCLEDs and reflectivity spectra (red line) of the DBRs with filter structure.
基于以上理論模擬結果,采用電子束蒸發鍍膜設備分別在RCLED 的頂部蒸鍍了4 對常規高反膜和9 對濾波器結構的Ta2O5/SiO2DBR,其膜層結構分別為(HL)^4H 和(HL)^9(LH)^9,設計的中心波長λ 為439.1 nm,每層膜光學厚度均為λ/4.同時,為了得到RCLED 頂部蒸鍍的DBR的反射率,在玻璃陪片上蒸鍍了同樣的DBR 膜層以便進行測試分析.
圖9 所示為玻璃陪片上生長的高反膜和濾波器結構DBR 的反射率曲線測試結果.從圖中可以看出,常規高反膜結構DBR 的反射率曲線展示了91.2%的反射率峰值和44 nm 的較寬的高反射帶(反射率R> 90%的波段).濾波器結構DBR 的反射率曲線在中心波長437.8 nm 處存在一個半高寬為2.44 nm 的透光凹帶,中心波長處反射率最低為94.6%,凹帶兩側反射率接近100%.測試結果與理論模擬結果基本一致,其中,濾波器結構DBR反射率曲線中透光凹帶的半高寬以及最低反射率數值與理論模擬結果存在一定偏差,這主要是由于在DBR 膜層蒸鍍過程中,膜層厚度控制存在一定的誤差.

圖9 高反膜結構DBR 和濾波器結構DBR 的反射率曲線測試結果Fig.9.Measured reflectivity spectra of Ta2O5/SiO2DBRs with high-reflective-film structure and filter structure respectively.
隨后,對頂部分別蒸鍍常規高反膜和濾波器結構DBR 的RCLED 器件進行測試,圖10所示為在垂直出光面方向測試得到的兩種器件的電致發光譜圖,為了對比,圖中同時給出頂部沒有蒸鍍DBR 的器件的電致發光譜.
由圖10 可以看出,當器件頂部蒸鍍4 對高反膜結構DBR 時,輸出光譜在中心縱模處輸出光強最強,且各縱模模式線寬變窄,中心縱模線寬由2.9 nm 減小至1.4 nm.但是,輸出光譜仍然呈現出多縱模輸出的特征.這是由于頂部反射鏡反射率曲線存在一個較寬的高反射帶,各輸出光縱模對應的諧振效應基本相同,所以不能實現對輸出光縱模的選擇.

圖10 頂部沒有蒸鍍反射鏡(黑色線)、蒸鍍高反膜DBR(紅色線)和濾波器結構DBR(藍色線)RCLED 器件在垂直出光面方向測試的電致發光光譜Fig.10.Measured electroluminescence spectra perpendicular to the light emitting surface for the RCLEDs without DBR (black line),with top high-reflective-film structure DBR (red line) and with filter structure DBR (blue line),respectively.
當器件頂部蒸鍍9 對濾波器結構DBR 時,器件發光光譜中心波長兩側縱模消失,只留下了中心波長處的縱模,呈現出單峰發射的特征,實現了單縱模光輸出.這是由于頂部反射鏡反射率95%對應的波長位于中心縱模處,此位置處的干涉增強效果最明顯,而中心波長兩側的頂部反射鏡反射率接近100%,基本沒有光輸出,單縱模線寬僅有0.6 nm.
本文研究了GaN 基RCLED 的頂部反射鏡反射率特性對器件發光性能的影響.設計制備了具有高反膜結構DBR 和濾波器結構DBR 兩種頂部反射鏡結構的RCLED 器件,對兩種器件的頂部反射鏡反射率和輸出光譜進行了仿真和分析,并從實驗上對仿真結果進行了驗證.
仿真結果表明,使用高反膜結構的DBR 作為RCLED 的頂部反射鏡,可以提高器件的輸出光強,同時壓窄發光縱模的線寬.但是,由于高反膜結構DBR 的高反射帶較寬,輸出光譜呈現多縱模模式,不能實現對縱模的篩選.使用濾波器結構DBR 作為RCLED 的頂部反射鏡,其中心波長處存在一個透光凹帶,利用透光凹帶對輸出光的調制作用,當DBR 對數在9 對以上時,器件發光為單峰發射,實現了單縱模光輸出,并且發光強度逐漸增強,輸出光譜線寬變窄.實驗結果表明,相比于頂部反射鏡為高反膜結構DBR 的GaN 基RCLED,在頂部蒸鍍濾波器結構DBR 的器件可以實現單縱模光輸出,光譜線寬僅有0.6 nm,器件輸出光譜特性得到大幅優化,展示了GaN 基RCLED 在光通信和光纖傳感等領域廣闊的應用前景.