鈮基超導量子比特及輔助器件的制備*

宿非凡 楊釗華2) 趙壽寬2) 嚴海生2) 田野 趙士平2)?

1) (中國科學院物理研究所,北京凝聚態物理國家研究中心,北京 100190)

2) (中國科學院大學物理科學學院,北京 100049)

近年來超導量子計算的研究方興未艾,隨著谷歌宣布首次實現“量子優勢”,這一領域的研究受到了人們進一步的廣泛關注.超導量子比特是具有量子化能級、量子態疊加和量子態糾纏等典型量子特性的宏觀器件,通過電磁脈沖信號控制磁通量、電荷或具有非線性電感和無能量耗散的約瑟夫森結上的位相差,可對量子態進行精確調控,從而實現量子計算和量子信息處理.超導量子比特有著諸多方面的優勢,很有希望成為普適量子計算的核心組成部分.以鈮或其他硬金屬(如鉭等)為首層大面積材料制備的超導量子比特及輔助器件(簡稱鈮基器件)擁有其獨特的優點以及進一步發展的空間,目前已引起越來越多的興趣.本文將介紹常見的多種超導量子比特的基本構成和工作原理,進而按照器件加工的一般順序,從基片選擇和預處理、薄膜生長、圖形轉移、刻蝕和約瑟夫森結的制備等方面詳細介紹鈮基超導量子比特及其輔助器件的多種制備工藝,為超導量子比特的制備提供一個可借鑒的清晰的工藝過程.最后,介紹若干制備鈮基超導量子比特與輔助器件的具體例子,并對器件制備的工藝與方法的優化做展望.

1 引言

超導量子比特是以非線性無損耗的約瑟夫森結為核心,具有宏觀量子效應的器件,具有能耗低、比特數易擴展、量子態調控和讀取方便、量子退相干時間呈現不斷提高的特點,目前已成為最有希望實現普適量子計算的方案之一[1-5].超導量子比特在過去的二十多年時間中,經歷了位相量子比特、電荷量子比特、磁通量子比特和傳輸子(transmon)量子比特等器件結構和量子退相干時間的發展和深入研究,器件結構和制備工藝日趨成熟.近年來發展起來了一系列器件制備方法,其主流工藝包括在藍寶石或高阻硅基片上制備鋁膜基底,并結合干法刻蝕或濕法刻蝕和雙角度蒸發約瑟夫森結等工藝,基于這些工藝制備的超導量子比特器件已成功地應用于豐富的物理[6-22]、化學[23-27]、生物學[28]、機器學習[29,30]和金融[31,32]等領域的研究中.

另一方面,在藍寶石或高阻硅基片上以VB 族金屬材料鈮(或鉭) 為基底來制備超導量子器件(以下統稱鈮基器件),能方便電子束曝光制備圖形時的定標、可采用更穩定的干刻工藝、易于器件的反復超聲點焊引線和約瑟夫森結電阻的室溫測量,也具有簡化立體封裝工藝的潛力,因而在超導量子比特及其輔助器件的制備方面受到了越來越多的重視,目前已為IBM[33]、Princeton[34]、Berkeley[35]、MIT[36]、ETH[37]、中國科學院物理研究所[38-41]和北京量子信息科學院[42]等多個國際國內研究組所采用.本文首先簡單討論多種超導量子比特器件的構成和基本工作原理,接著從基片的選擇和預處理、薄膜生長、圖形轉移、干法刻蝕、約瑟夫森結的蒸發等方面詳細介紹以鈮薄膜為基底的超導量子比特及其輔助器件的制備工藝,最后介紹多種超導量子比特器件的制備和測量結果,并對今后的發展作展望.本文對現有的鈮基超導量子比特的制備工藝進行梳理,為今后相關領域研究的進一步發展,以及繼續提高超導量子比特的特性及其規模化擴展提供一定的參考.

2 超導量子比特的構成與工作原理

歷史上人們提出的超導量子比特的設計方案包括最初的超導電荷量子比特(charge qubit)[9]、磁通量子比特(flux qubit)[43]和位相量子比特(phase qubit)[44],后來發展出目前常見的傳輸子量子比特[45-47]、fluxonium[48]和C-shunt flux qubit[49]等,以下簡單介紹這些超導量子比特的構成與工作原理.

早期的電荷量子比特、磁通量子比特與位相量子比特的等效電路與能級特征如圖1 所示[50],這3 種量子比特現在已基本淡出人們的視線(其中磁通量子比特仍在絕熱量子計算方案中被使用[51]),作為歷史沿革,下面進行原理性概述.電荷量子比特的設計是將約瑟夫森結與門電容串聯而構成一個如圖1(a)中紅色部分所表示的庫珀對盒[9](Cooper pair box),通過門電壓偏置可以改變庫珀對盒上庫珀對的數目,從而形成一個周期勢.如果電容的充電能EC遠大于約瑟夫森耦合能EJ,周期勢主要由充電能決定的不同庫珀對數對應的拋物線型勢構成,不同拋物線的交叉處由于約瑟夫森耦合能的存在會產生免交叉,電荷量子比特即工作在門電壓偏置于某個免交叉點附近.磁通量子比特則由一個含(若干)約瑟夫森結的電感L的超導環組成[43],如圖1(b)所示.這一系統的勢能曲線一般是一個雙阱勢,兩阱底部的相對高度和兩阱間的勢壘高度都可通過選擇合適的參數調整,粒子在兩個阱中分別對應超導環中的兩個不同的環流方向,當勢壘高度足夠低時可組成疊加態,系統的兩個最低能級即可作為量子比特的0 態和1 態.位相量子比特與磁通量子比特的設計類似,如圖1(c)所示.通常該設計中使用含一個面積較大的約瑟夫森結的超導回路[42],因此具有較大的約瑟夫森耦合能EJ.利用磁通(電流)進行偏置,可使體系形成一搓衣板狀勢阱,選擇合適的參數可使勢阱中保留合適的能級個數,其中最低的兩個能級便可作為量子比特0 態和1 態.概括起來看,這3 種超導量子比特分別采用了不同大小的約瑟夫森耦合能EJ和電容充電能EC之間的比值[50,52],具體來說,對電荷量子比特該比值約為0.1,而磁通量子比特與位相量子比特的比值范圍分別在10—100 與104—106之間.

圖1 早期3 種超導量子比特的電路模型、勢能和能級圖[50] (a)電荷量子比特;(b)磁通量子比特;(c)位相量子比特Fig.1.Circuit diagram,potential energy and energy levels of three superconducting qubits:(a) Charge qubit;(b) flux qubit;(c) phase qubit [50].

通過實驗發現,電荷噪聲會導致量子退相干從而影響量子比特的性能.為提升量子比特的性能,在電荷量子比特的基礎上,通過增大EJ/EC來減小量子比特能級間距隨電荷數的變化而發生的影響,從而降低電荷噪聲的影響(見圖1(a)EJ/EC=50.0 時的能譜).傳輸子超導量子比特便應運而生,其對電荷噪聲的不敏感性使其量子相干時間有了長足的提高[45].傳輸子量子比特通常是一個電路量子電動力學系統,即量子比特和諧振腔的耦合系統,而目前實驗上常用的量子比特(如傳輸子量子比特)是含有兩個約瑟夫森結組成的超導量子干涉器件(SQUID),可以通過改變SQUID 環中的磁通大小來改變約瑟夫森結的總臨界電流,使EJ發生變化[50],從而二能級系統的能級間距可以通過外加磁通來調節.此外,這類傳輸子量子比特通過電容與一個半波諧振腔耦合,既通過Purcell 效應有效地壓制了由自發輻射引起的量子態的弛豫[53],也可以在色散區通過測量諧振腔的傳輸特性來獲得量子比特的狀態.這樣的測量方法對量子比特因測量操作而引起的量子退相干很小,加上第一級約瑟夫森參量放大器的使用,可以實現非破壞性的量子態單發測量.傳輸子量子比特有效地提高了樣品的量子相干時間,截止到2017 年最長可達到94 μs[54],目前多個研究組已經突破百微秒量級.但最初的設計較難將量子比特數目加以擴展.基于傳輸子量子比特的設計思路,IBM、耶魯大學等單位的研究者進一步發展了不同的樣品設計也取得了很好的結果[45,54].

Martinis 團隊[47]于2013 年報道了一種對傳輸子量子比特的改良設計,如圖2 所示,由于該設計的十字叉形特征,故該團隊將其命名為Xmon量子比特.這類器件結構將原來與約瑟夫森結組合成非線性諧振電路電容的一端變為地端,而電容另一端設計為十字叉形,SQUID 位于在叉子形的下端.這種設計使得利用直流偏置(Z 線)調制SQUID變得方便、直接,而十字叉的另外三端可以分工明確,分別與讀出諧振腔、微波控制線(XY 線)、以及其他量子比特相耦合.這種設計使比特數目的擴展非常方便,目前已廣泛地應用于各種量子計算和量子模擬的研究中,例如采用這種設計Google 成功實現了量子優勢和對時間晶體的觀察.Xmon 量子比特的退相干時間最初達到40 μs 左右,雖然較前面提到的傳輸子量子比特略顯遜色,但在后續的制備工藝研究中發現,其量子退相干時間仍有較大的提升空間.

圖2 Xmon 超導量子比特[47] (a) 器件照片;(b) 約瑟夫森結區放大圖;(c) 電路示意圖Fig.2.Superconducting Xmon qubit [47]:(a) Optical micrograph;(b) magnified view of Josephson-junction area;(c) circuit diagram.

除上述超導量子比特設計之外,圖3 所示的fluxonium 量子比特在磁通量子比特設計中將用一串約瑟夫森結組合而實現自感較大的電感并將該大電感并聯在小面積約瑟夫森結旁,由于引入了較大電容,該設計對電荷噪聲不敏感,再加之可以抑制準粒子激發的特點,使該設計的樣品退相干時間達到了毫秒量級[55].

圖3 Fluxonium 量子比特[48] (a) 器件照片;(b) 天線;(c) 3D 腔;(d) 電路示意;(e) 勢能和能級示意圖Fig.3.Superconducting fluxonium qubit [48]:(a) Optical micrograph;(b) antenna;(c) 3D resonator;(d) circuit diagram;(e) potential energy and energy levels.

類似如圖4 所示,并聯電容磁通量子比特(Cshunt flux qubit)也是以磁通量子比特為基礎藍本,將一個較大的電容并聯在小面積約瑟夫森結旁,再通過電容耦合諧振腔實現操縱、讀出[49].該設計使得體系勢能函數將電荷量子比特和磁通量子比特的特性結合起來,勢能曲線最終呈現四次函數的形式[49],而該能級結構使得電容分流磁通量子比特擁有較傳輸子量子比特更大的非線性,該器件的退相干時間可達40 μs 左右.

圖4 并聯電容磁通量子比特[49] (a) 樣品基本結構;(b) 電容部分;(c) 約瑟夫森結部分Fig.4.C-shunt flux qubit[49]:(a) Device structure;(b) capacitor area;(c) Josephson-junction area.

多年來人們通過對超導量子比特器件的材料、結構和制備工藝方面的深入研究,逐漸完善了對提升器件性能的關鍵因素的認知,采用不同材料的量子比特其量子相干時間得到了很大的提升[42].下面將系統介紹以鈮為代表的ⅤB 族金屬作為超導量子比特首層材料時的制備工藝方面的研究和進展.

3 鈮基超導量子比特的基本制備工藝

3.1 基片的選擇以及預處理

Martinis 團隊[56]在2014 年對介質介電損耗、約瑟夫森結與電感的損耗、器件輻射損耗等進行了系統的總結,通過系統研究、比較常用襯底材料損耗,發現高阻硅和藍寶石兩種基片具有最小的介電損耗,這意味著以這兩種材料為基片制備的諧振腔可有更高的品質因子,因此目前的超導量子比特制備工藝大多都選取這兩種材料作為工藝基片.

在選定基片以后,需要對基片進行一定的預處理才可以在基片上進行鈮膜的生長.清潔基片表面的方法與半導體工藝類似,包括化學方法(蝕刻、鈍化等)和物理方法(離子銑削、熱處理等).基本的處理方法是利用分析純級的丙酮、異丙醇、去離子水對基片進行超聲清理,以去除基片表面的有機物以及落灰等雜質[38,45-50,54-59].為進一步去除高阻硅與藍寶石基片上存在的氧化層以及牢固附著有機物,可以利用氫氟酸(HF)對基片進行2 min的漂洗[60,61],或者利用硫酸與雙氧水以2:1 體積比配制的“食人魚”試劑在120 ℃下浸泡10 min,再在75 ℃、體積比NH4OH∶H2O2∶H2O 為1∶1∶5 的混合液靜置10 min 后,利用1%濃度的HF 清洗1 min,亦可以取得相似的效果[35,62-66].研究指出,上述清洗過程可以有效減少硅基底表面的氧化物污染,從而減少諧振腔中的介電損失[67]而提高樣品諧振腔Q值,在不具備上述化學清洗的實驗條件時利用離子銑的方法對基片進行清洗也可以作為一種可提高樣品諧振腔Q值的簡易處理方法[68,69].此外有研究證實,通過使用六甲基二硅氮(HDMS) 對硅基底表面進行鈍化從而形成疏水表面,亦可以減輕硅基片與后續金屬薄膜之間的界面損失,從而得到更高的諧振器品質因子[63,70,71].

接下來,在生長金屬薄膜之前通常還會對藍寶石基片進行溫度200—1000 ℃,時間從20 min 到數小時的加熱退火,該操作既有助于去除藍寶石基片上的有機殘余物,也有助于提高基片與金屬薄膜層之間界面的質量[72,73].對于高阻硅基片,高溫加熱可以減少基片的氧化污染物,從而改善諧振器的品質因子[74],但是需要注意的是,溫度高于950 ℃會使硅基片表面粗糙度顯著增大導致諧振腔品質因子變小.

3.2 鈮薄膜的生長與特性

高純金屬單質或合金超導體的多種金屬薄膜已被用于超導量子比特的制備之中,金屬薄膜中的雜質和缺陷對制備器件的性能有顯著的負面影響,因此金屬薄膜的制備工藝在超導量子比特的制備中占有極重要的位置.目前常見的金屬薄膜生長方法有磁控濺射、分子束外延與電子束蒸發3 種,針對不同的金屬選取不同的生長方式可獲得較好的效果[56].目前最主流的金屬基底材料為鋁,所制備的超導量子比特已有很多實際應用[10-22,75].生長金屬鋁的工藝較多,這些工藝各有優勢,例如分子束外延(MBE)可以產生平坦薄膜,但速度比物理或化學氣相沉積相關的慢得多.隨著超導量子比特性能的不斷提高[3,76],注意到由于金屬鋁的超導轉變溫度大約為1.2 K,所以鋁材料更容易由于較低超導能隙而受到測量環境的影響,也就是說金屬鋁的內在特性可能限制了超導量子比特的性能進一步提高[77].在超導物理中,金屬鈮是另外一種較為熟悉的金屬材料[78,79],其超導轉變溫度約為9.2 K,有很高的臨界磁場,且如前所述,采用鈮作超導量子器件的首層材料有多方面的優勢.對于金屬鈮,一般采用超高真空磁控濺射的方法生長,在常規的磁控濺射生長過程中主要需要控制濺射的背景真空、工藝氣體工作氣壓與射頻電源濺射功率并在室溫環境中進行濺射[39],這種方法可以獲得純凈的金屬鈮薄膜,其超導臨界溫度、晶格常數與純凈金屬鈮塊材基本相同.為了進一步提高生長金屬鈮薄膜的質量,研究人員對磁控濺射的條件進行了探索,有報道指出磁控濺射工藝的穩恒電離電壓用短、高功率脈沖所取代(high-power impulse magnetron sputtering,即HiPIMS 工藝) 可生長出更加致密的薄膜[72],在后續研究中,研究人員嘗試了不同的脈沖形式(HiPIMS opt,HiPIMS norm),得到了如表1 所列的結果.

如圖5 所示,利用AFM 觀察發現,HiPIMS工藝制備的鈮膜較之普通的磁控濺射方法生長的鈮膜擁有更加小的晶粒尺寸.HiPIMS 生長的鈮膜較之濺射法生長的鈮膜有更小的晶粒,較低的填充密度,這就導致了較為明顯的晶界空洞從而導致氧化物深入薄膜.研究指出,這種氧化物可以深入鈮膜約20 nm,考慮到鈮在6 GHz 的穿透深度為60 nm,這些氧化物可以引起較大的損耗[72].從圖5 與表1可以看出,優化后的HiPIMS opt 生長方法比HiPIMS norm 生長方法有更大尺寸的晶粒,從而減小了上述損耗.

圖5 HiPIMS 工藝制備的鈮膜與普通磁控濺射方法生長的鈮膜致密性對比[72]Fig.5.Comparison of the density of niobium film prepared by Hipims process with that by conventional magnetron sputtering[72].

表1 不同生長模式制備的鈮薄膜器件性質[72]Table 1.Properties of niobium thin film devices with different growth modes[72].

值得注意的是,相關研究指出利用加熱器將濺射環境溫度增加至850 ℃后,生長的鈮膜制備的諧振腔Q值有了較大的提升,在對比磁控濺射、電子束蒸發、分子束外延3 種生長方法與不同生長工藝后得到了如表2 的結論[57],該研究對鈮膜的生長條件有一定的借鑒意義.由于金屬鈮薄膜制備的超導量子比特具有不必制備電子束曝光套刻標志、質地堅硬可以直接在室溫下測試結區電阻,反復進行超聲點焊、不與堿性顯影液發生反應、可能易于擴展到3 維封裝工藝中等優點[39],因此對超導量子比特向單芯片更多數目、更長退相干時間的發展有較重要的意義.

表2 不同方法生長鈮薄膜以及所制備諧振腔的性質[57]Table 2.Growth of niobium thin films by different methods and fabricated resonator properties [57].

與金屬鈮(Nb) 同為VB 族的金屬鉭(Ta)也具有相對較高的超導轉變溫度(Tc=4.5 K),研究表明金屬鉭表面形成的氧化物比金屬鈮表面的氧化物擁有更穩定的化學性質[72,80],且鈮的金屬氧化物對以鈮為基底的超導量子比特性能有較強的限制[81,82].因此將金屬鉭用于量子比特的制備可以進一步提高超導量子比特的性能,目前在藍寶石基片上生長的鉭基底的超導量子比特的能量弛豫時間可達亞毫秒量級[42,82](是目前文獻報道中最高的).生長金屬鉭的工藝與生長金屬鈮的方法類似,但在濺射過程中需要仔細控制濺射環境的溫度以壓制鉭金屬成膜過程中可能出現的有害β相[83-86].

需要注意的是,金屬薄膜內的應變也會影響超導量子比特的性能[66,87].在實驗上可以通過成膜超導材料的超導臨界溫度Tc與材料標準Tc的差別來甄別較大的應力存在[88-90],并作預先的工藝優化.雖然金屬薄膜內應力影響超導量子比特性能的直接證據仍不十分明確,但可確定的是在底層基片材料內引起的形變會改變量子比特和TLS(twolevel system)之間的相互作用[91-93].一般而言,由于基片和覆蓋的金屬的熱膨脹系數差異,集中在結構邊緣附近的應力在極低溫條件下會顯示出明顯的作用[94,95].

這部分最后需要指出的是,藍寶石基片上OH—和O2與鈮膜接觸時,在二者界面將出現自旋極化[96-98]并產生1/f噪聲[99]對器件的性能也會產生負面影響,因此在實驗制備的過程中需要注意到各步驟間的聯系,并仔細進行每一個步驟.

3.3 圖形的制備

在生長好的鈮膜上進行圖形轉移是一個重要的過程,考慮到金屬化邊緣附近存在較高的電場強度與TLS,圖形線邊緣的粗糙度對器件性能有著重要影響[100,101],例如對濺射成膜的鈮基超導量子比特的研究表明,利用具有侵蝕性的SF6蝕刻會增加邊緣粗糙程度,從而降低器件諧振腔的品質因子[70].現行的圖形轉移方法是光刻,光刻可以分為掩模紫外光刻[55]、激光直寫(DWL)[39]、電子束曝光[38,55](EBL) 3 種方法.其中精度最高的方法是電子束曝光,而時間最快的方法是掩模紫外光刻,而近年來成熟的激光直寫系統(DWL) 兼備高精度、短時間且與多種光刻膠(S18××系列、LOR 系列、SPR 系列、AZ 系列等)均適配等特點,利用直徑為2 mm 的激光直寫寫頭(DWL 66+系統)所制備的光刻圖形精度可以達到200 nm 左右,足以滿足目前制備超導量子比特的工藝要求,目前一般報道中均使用激光直寫工藝進行光刻[38,39,41,57,82].

對制備好圖形的金屬薄膜進行刻蝕是圖形轉移的關鍵步驟,通常有干法刻蝕與濕法刻蝕兩類工藝路線.干法刻蝕具有工藝穩定可重復性強的優點,但干法刻蝕往往需要配套的刻蝕系統,例如反應離子刻蝕機、電感耦合等離子體反應離子刻蝕機、微波等離子體刻蝕機等.濕法刻蝕工藝所需的儀器設備簡單,但工藝受環境因素影響較大,穩定性與可重復性都不及干法刻蝕.在實驗中一般選擇毒性低、傷害少的工藝,例如對于金屬鋁選用化學濕法腐蝕的方法,雖然工藝條件不易穩定但可以回避干法刻蝕需要的劇毒氣體[61],金屬鈮選用干法刻蝕的方法以避免濕法刻蝕需要的強酸、強堿試劑[39,57],可用穩定的無毒干法刻蝕也是利用鈮膜制備超導量子比特的優點之一.實驗證明,將激光直寫與干法刻蝕工藝結合,可以使得金屬薄膜圖形邊沿起伏在30 nm 左右,在圖形轉移的過程中獲得了較好的保真度[39].此外,在刻蝕的過程中通過對高阻硅基片進行深刻可以將所制備諧振腔的單光子水平內部Q值提升至百萬的量級[102].在實際實驗中可根據上述結果結合實驗需求來綜合考慮選制備工藝路線.

3.4 約瑟夫森結的設計與制備

制備超導量子比特核心部件約瑟夫森結的工藝,基本上采用統一的PMMA/MMA 雙層膠電子束曝光并采用多蘭橋結構設計[103],或曼哈頓式結構設計[104,105]結合雙角度影蒸發工藝.由于鋁的氧化物質地堅固,鈍化性能好且其厚度適合庫珀對隧穿,所以制備約瑟夫森結一般使用金屬鋁以及鋁的氧化物[106,107].鋁膜上的氧化物生長速率與溫度、氧壓和氧化時間有復雜的關系.在室溫情況下,卡布雷拉-莫特(Cabrera-Mott)理論給出了一個簡單的物理圖像,由于氧化層形成的過程中,金屬費米能級和金屬氧化物能級之間的電子隧穿產生的電場會降低阻礙氧離子擴散的化學勢壘,所以初始氧化速率會較大,而在后續過程中,由于隧穿電流隨著氧化膜厚度的增大呈指數減小,這個驅動電場隨之減小,氧化層生長變慢,當驅動電場不足以使金屬的傳導電子通過勢壘時氧化層將停止生長達到極限厚度[108].有研究證實在沉積上層鋁之前,利用氧等離子體輔助工藝可以使結JC的數值加倍,并且可以穩定所制備的約瑟夫森結性質[106].另一方面,安貝戈卡-巴拉托夫(Ambegaokar-Baratof)公式[109]預測室溫下正常態的隧穿電阻(Rn)和結面積的乘積與其臨界電流密度JC成反比,這就為通過測量室溫約瑟夫森結電阻進而判斷其參數是否符合實驗要求提供了有效的途徑[110,111].

由于底層金屬表面的雜質會阻礙超流的流動,進而導致超導量子比特的退相干,所以將鋁膜制備的約瑟夫森結與底面金屬連接時,需要消除這些缺陷以實現超導連接,通常在生長約瑟夫森結下層金屬之前通過氬離子銑去除上述雜質[39].另一方面,系統的研究顯示由約瑟夫森結引起的比特缺陷有40%位于由雙角度影蒸發工藝形成的寄生結內,剩下的60%缺陷在離子銑后仍位于約瑟夫森結與底層金屬的接口上,而約瑟夫森結內部對缺陷的貢獻基本是零[112].為減小制備約瑟夫森結引起的缺陷,可以通過在光刻步驟中巧妙地設計約瑟夫森結與基底金屬的連接方式來進行改進,一些課題組對此進行了研究,圖6 所示為其中兩種改良設計,經過上述設計改良之后的器件性能均有提升[112,113].

圖6 兩種約瑟夫森結設計方案 (a),(c)設計圖;(b),(d)對應設計圖制備的約瑟夫森結電鏡照片[112,113]Fig.6.Two designs of Josephson junctions:(a),(c) Design drawings;(b),(d) electron micrographs of Josephson junctions prepared by corresponding designs [112,113].

3.5 超導量子多比特器件跨線的制備

隨著同一芯片上量子比特數目的不斷增加,共地端設計的多量子比特之間不可避免會出現相互之間的串擾,為解決各個量子比特之間的串擾問題需在芯片的不同區域之間用金屬跨線將地端連接起來.這類跨線的搭建工藝可以分為兩種,一種是多層膜工藝[56],一種是空氣橋(air bridge)工藝[102,114].多層膜工藝是指在基片上的第一層金屬上再制備有指定圖形的絕緣層和金屬層,以保證在不短路諧振腔的情況下將不同區域的地端連接起來.空氣橋工藝將多層膜工藝中的絕緣層替換為特定的光刻膠,最后利用特殊工藝將光刻膠去掉,搭建懸空的金屬橋.空氣橋較之多層膜的一大優勢就是避免了多層膜工藝中絕緣介質層可能給諧振腔帶來的介電損耗從而可以提升諧振腔特性.值得注意的是,有報道指出諧振腔的品質因子會隨著空氣橋數量的變化而變化[114,115],這表明空氣橋雖然解決了絕緣層的介電損耗問題但與空氣橋結構、分布相關的介電損耗仍然存在,這種結構性的損耗也會給器件帶來負面的影響.

3.6 小 結

本節較為詳細地討論了鈮基器件的制備方法并就每一個步驟介紹提高器件性能的方法.需要指出的是,要提升超導量子比特的性能,除了需要對金屬薄膜與基底材料或絕緣層材料之間的損耗[116,117]和TLS[44,116-124]等因素有進一步的考慮外,還需要大量詳細的實驗研究.可以看到對提升鈮基器件性能的研究引起了人們持續的關注,例如近期有詳細的研究表明Nb2O5是在最初200 h 內唯一在鈮膜上快速生長的氧化物[81],而該氧化物對器件性能的負面影響強于其他氧化物[72,81].這些結果為進一步提升鈮基器件的性能提供了有價值的參考.

4 鈮基超導量子比特及輔助器件的制備與表征

4.1 鈮基位相量子比特

位相量子比特是早期傳統的一種設計方案,由于其具有許多有益的特點在研究初期受到了廣泛的關注[125-129].利用金屬鈮為基底的多層膜工藝,結合約瑟夫森結的雙角度蒸發制備,可以完善超導位相量子比特的制備工藝.在這個制備工藝中,需將從上到下的約瑟夫森結與鋁膜、絕緣層薄膜(α硅或氟化鈣)、鋁膜、鈮膜等6 層不同材料的薄膜根據設計要求依次高精度(精度高于30 nm)疊放制備在一起,并利用雙角度蒸發工藝將位相量子比特的約瑟夫森結面積減小至0.05 μm2,該工藝既化簡了位相量子比特的制備工藝又使得寄生在隧道勢壘中的兩能級系統(TLS) 數量大大減少.首次采用上述復雜的多層膜工藝成功制備了位相量子比特.對器件能譜的測量結果表示,在位相量子比特的通量偏置范圍內沒有TLS 引發的劈裂交叉[38],且所制備的位相量子比特的能量弛豫時間相應的提升可達到100 ns 量級,實驗制備的器件與測量結果如圖7 所示.

圖7 (a)鈮基位相量子位中心區域的光學顯微鏡照片,硅基片呈綠色,而較暗和較亮的金屬部分是Nb 和Al 薄膜;(b)位相量子比特能譜與能量弛豫時間的測量結果[38]Fig.7.(a) Optical microscope image of the central region of Nb-based phase qubit,the substrate appears greenish in color while the darker and brighter parts are the Nb and Al films;(b) measurement results of energy spectrum and energy relaxation time of phase qubit[38].

4.2 鈮基nSQUID 量子比特

隨著超導量子計算實驗中比特數目的增多,量子信息在量子比特之間的傳輸速度顯得日益重要.為了實現量子信息在量子比特之間的快速傳遞,根據磁通量子動力學原理,提出了一種在超導量子電路中快速傳輸信息的方法[130-133].以金屬鈮為基底材料設計、利用上述高精度的多達6 層的多層膜工藝成功制備并表征了超導nSQUID 量子比特[40],在國際上首次觀察到nSQUID 量子比特的量子相干性振蕩,證明了這種設計、工藝的可行性,實驗制備的器件與測試結果如圖8 所示.除量子信息快速傳輸的特性外,nSQUID 量子比特在可調二維勢、能級、波函數對稱性和偶極矩陣元中都表現了出豐富的物理內容,為研究如二維勢阱的隧穿等各種宏觀量子現象奠定了器件基礎[134-136].

圖8 (a) 鈮基nSQUID 量子比特中心部分的假色光學照片,襯底、Nb 層、Al 層和α-Si 層分別呈灰色、淺黃色、白色和棕色;(b)—(e) nSQUID 量子比特不同條件下的典型二維勢阱[40]Fig.8.(a) False-colored optical photograph of the central part of Nb-based nSQUID qubit with the substrate,Nb layer,Al layers,and α-Si layer appearing in gray,light yellow,white,and brown,respectively;(b)—(e) Typical 2D potential landscapes of the nSQUID qubit [40].

4.3 鈮基Xmon 量子比特

以鈮為超導電路基底材料結合鋁約瑟夫森結制備的CQED 框架cavity 耦合傳輸子多量子比特器件,采用超高真空磁控濺射獲得高質量鈮膜,激光直寫與干法刻蝕工藝結合實現穩定的圖形轉移,雙層光刻膠工藝結合低電壓電子束曝光工藝獲得了均勻性良好(優于90%)的Al-AlOx-Al 約瑟夫森結,特殊的除膠工藝使得鈮表面制備近千條跨線成功率為100%.從工藝上考慮,Al-AlOx-Al 約瑟夫森結的制備可以利用現有的商用儀器一站式的完成.經測試器件的最長能量弛豫時間達到40 μs,單比特門保真度可達99.97%.此外,比特間串擾小于1%,10 個比特均可獨立操控且有效耦合[39](實驗制備的器件與測試結果參見圖9),說明基于鈮膜的制備工藝能夠滿足一定規模超導量子比特器件的測控實驗.美國普林斯頓大學的研究組在藍寶石基片經過腐蝕等步驟進一步去除雜質上制備的鈮基單量子比特的能量弛豫時間可以達到56 μs,而未用化學腐蝕清洗藍寶石基片的樣品性能稍低于上文中敘述的樣品性能,而在經過精細處理的硅基片上制備的鈮基單量子比特的能量弛豫時間亦可以達到40 μs 左右[72].

圖9 (a)鈮基耦合10 比特器件中心區域;(b)跨過控制線的空氣橋;(c)包含兩個約瑟夫森結的SQUID 環區域;(d)樣品能量弛豫時間測量結果[39]Fig.9.Microscope images of (a) the central region of Nb-based coupled 10-qubit device;(b) an airbridge across the control line;(c) the SQUID loop area containing two Josephson junctions;(d) measurement results of sample energy relaxation time[39].

更長的相干時間與更多的比特數目是超導量子計算進一步發展的關鍵,相關的研究表明由材料缺陷引起的微波損耗是導致超導量子器件退相干和能量弛豫的主要原因[124,129],這種損耗同時限制了芯片上超導量子比特的數目[34,137].在極低溫(＜100 mK) 環境中的單光子水平微波功率下,基片-金屬、金屬-空氣和基片-空氣界面的兩能級系統(TLS)缺陷是上述微波損失的主要來源[91],進一步研究表明由于樣品暴露于外界空氣而生長在材料上的天然氧化物對微波損失起主要貢獻[36,67,138].對于鈮基超導量子比特而言,系統的研究指出器件中的微波損耗隨鈮膜表面上氧化物(主要為Nb2O5)厚度增長而成比例增長,當利用氫氟酸(HF)將鈮膜表面的氧化物被去除后,同一個器件的內部Q因子可明顯的從1×106增大到7×106[81].由于氮化鈦(TiN)制備的諧振腔擁有較高的Q值,可將其用于鈮金屬表面氧化物的防治,即在超高真空系統中生長鈮膜后立即生長一層較薄的氮化鈦(TiN)以保護鈮的表面并提高樣品的諧振腔Q 值[63,139].此外,基片表面的雜質與生長鈮薄膜之間的過渡層也會形成微波損耗,故要進一步提高樣品性能以達到“state-of-the-art”的滿意度,還需要在生長金屬之前對基片進行仔細的處理[81].如上文所述,基片處理的方法主要有兩種,一種是對生長鈮膜前的硅基片進行化學腐蝕清洗并對生長鈮膜后的硅基片再進行過刻蝕[81],另一種是在生長金屬前對藍寶石基片進行化學腐蝕清洗與高溫退火[42,82].

與金屬鈮同族的金屬鉭擁有成膜表面粗糙度低和材料動力電感低的特點[83],因而可降低材料中準粒子產生概率,而且鉭與其他金屬相比有較低的濕蝕刻速率和更好的對氧化物的蝕刻選擇性,這些特點使鉭基超導量子比特有希望擁有更好的性能[81].鉭與鈮的相似性使得在鈮基器件上積累有益經驗可以有效地用于制備鉭基的超導量子比特,不同研究單位經過上文所述的精細基片處理、精確控制鉭膜生長條件、仔細清除鉭膜表面的氧化物等工藝步驟所制備的鉭基超導量子比特的能量弛豫時間已經達到亞毫秒量級且有進一步提升的可能[42,82].

此外,在進行超導量子芯片擴展的過程中,在單個平面內形成二維列陣將導致布線困難,復雜的布線設計也有可能產生較大的損耗,采用多層工藝解決布線問題是一個較好的解決方法.但在超導量子電路中,該多層工藝中間的介質層又將引起顯著的退相干.解決上述問題的方法來源于半導體中的倒裝焊工藝,該工藝通過將器件分離到兩個獨立的芯片上,然后通過芯片間的超導互連(銦點倒裝焊)完成超導量子芯片的三維立體封裝.現行的三維立體封裝工藝由TiN on Al+Indium bump 組成,TiN 在其中作為UBM(under bump metal)層,起銦、鋁互溶反應阻隔層作用[140].值得注意的是鈮和TiN 類似,與銦沒有互溶互擴散問題,因此利用鈮為基底的超導量子比特可以省去TiN 阻隔層的制備.

4.4 鈮基約瑟夫森參量放大器

以金屬鈮為基底多層膜工藝的另一個具體的應用是在超導多量子比特系統量子態單發測量所需的約瑟夫森參數放大器(JPA)[47,141-144].在該類器件的研究中,采用了S1813 光刻膠與LOR2A光刻膠雙層膠工藝在鈮膜基底上制備了可實現超導連接的阻抗變換器,另外熱蒸發制備的氟化鈣絕緣層在極低溫環境下工作狀態良好.測試結果表明,利用該工藝所制備的JPA 帶寬高達600 MHz,有效增益超過15 dB,最大有效增益24 dB,噪聲溫度接近量子極限,長期的使用反映出其各項性能的優良水平和良好的穩定性,實驗制備的器件與測試結果如圖10 所示.將其用于超導量子比特單發測量的結果表明,其使用后量子比特基態和第一激發態的信噪比約為3,讀出保真度分別高于97%和91%[41],可以供10—20 個超導量子比特同時測量,其在同類器件中擁有較高的性能水平.近年來,多個課題組也報道了相關的進展,以鋁膜為基底制備的寬帶JPA 分別取得了帶寬200 MHz,有效增益14 dB 以上[145]、帶寬300 MHz,有效增益17 dB[146],640 MHz 帶寬和20 dB 增益[147]的良好性能.包括約瑟夫森結在內的全鈮材料寬帶JPA 達到帶寬190 MHz,最大有效增益20 dB[148].在另外一項工作中,研究者實現了一種更簡便的制備方案,在該方案中經過對傳輸線和非線性諧振器中電容器上板的重新設計提高了制備電容的質量,且可以避免電容器的上板和地電極之間可能產生的對準偏差,從而降低了該器件對制備工藝的要求.該方案所制備的樣品在精確的調節參數后可以達到帶寬400 MHz,有效增益17 dB,噪聲接近量子極限的水準[149].

圖10 (a)鈮基JPA 光學照片;(b)增益與(c)噪聲溫度隨頻率的關系 [41]Fig.10.(a) False-colored optical photograph of Nb-based JPA device;(b) frequency dependences of the device gain and noise temperature (c) [41].

值得注意的是,行波參量放大器(TWPA)[150]與約瑟夫森行波參量放大器(JTWPA)[151]是一種擁有更大帶寬的約瑟夫森參數放大器設計.基于約瑟夫森結傳輸線的超導放大器,這種行波結構能夠在GHz 量級的帶寬上獲得高增益.有報道指出,利用鈮基制備的約瑟夫森行波放大器在3 GHz 的帶寬范圍內獲得了20 dB 的增益,可以供20 個量子比特讀出使用[152].利用單一放大器放大20 個量子比特是實現可擴展超導量子計算機這一長期目標路上的重要進展.

5 總結與展望

過去的二十多年各國科學界對超導量子計算和量子信息進行了深入的研究,尤其是量子優勢的實現使人們真切地看到了針對某些特定的問題,超導多量子比特處理器可以遠超目前最強大算力的經典計算機[68,153,154].此外,針對各種物理問題的超導量子模擬研究也取得了豐富的成果[6-16,155].為了今后超導量子計算進一步解決更廣闊更復雜的物理、化學等學科的問題,實現各類特定問題的量子模擬和量子計算,以及最終實現普適的量子計算機,超導量子比特在制備工藝上正朝著數目更多、量子相干時間更長的目標邁進.圍繞上述目標,國際上對超導量子比特的制備工藝進行了持續和積極的探索,研究表明,不同金屬材料的采用、基片的預處理、薄膜的生長環境、圖形的制備過程等具體因素都會影響所制備的超導量子比特的性能.

本文首先回顧了不同的超導量子比特的設計方案與特征,介紹了超導量子比特的基本工作原理,繼而著重討論、歸納了以金屬鈮膜為首層材料的超導量子比特及其輔助器件的制備工藝.雖然目前對于超導量子比特器件的設計與制備工藝已經有了非常廣泛且深入的研究,人們追求更長的量子相干時間以及更多超導量子比特數目的目標使對超導量子比特制備方法和工藝的進一步研究仍具有很強的迫切性.詳細討論了鈮基超導量子比特制備工藝的細節和發展思路,為相關的進一步研究提供了可參考的信息與方向.目前我國超導量子計算正處于高速發展時期,隨著我國量子優勢的實現[156],超導量子芯片的規模已突破50—60 個量子比特,正朝著100 個量子比特的水平推進.與此同時,采用3D 封裝技術以降低信號串擾和向更多比特數方向發展,進一步改善器件的量子相干時間,以及提高量子信息處理和讀出的保真度等方面的研究也正不斷取得進展,可以相信超導量子計算的研究在未來的幾年內將會出現更大的發展與突破.以鈮膜和鉭膜為基底的工藝可以滿足高性能超導量子比特以及各類輔助器件的制備,在后續研究中應擁有廣闊的發展空間.

感謝北京量子信息科學院于海峰研究員的有益討論。