基于中國散裂中子源反角白光中子束線的天然鋰中子全截面測量*

張江林 姜炳 陳永浩 郭子安 王小鶴 蔣偉 易晗 韓建龍? 胡繼峰? 唐靖宇陳金根 蔡翔舟

1) (中國科學院上海應用物理研究所,上海 201800)

2) (中國科學院先進核能創新研究院,上海 201800)

3) (中國科學院大學,北京 100049)

4) (中國科學院高能物理研究所,北京 100049)

5) (散裂中子源科學中心,東莞 523803)

鋰是熔鹽堆燃料載體鹽的主要材料之一,其中子核反應截面數據是熔鹽堆芯中子物理設計及堆芯長期安全運行中的重要基礎數據.本工作基于中國散裂中子源反角白光中子束線(CSNS Back-n)飛行時間譜儀,利用中子全截面測量譜儀(NTOX),采用透射法測量了天然鋰中子全截面.實驗中,中子飛行距離約為76.0 m,采用15.0 mm 和8.00 mm 兩種厚度的天然鋰金屬樣品,在0.4 eV—20 MeV 中子能量范圍內測得了統計計數較好的中子全截面.特別是在keV 及以下能區增補了實驗數據,為鋰的核數據評價工作提供了更加豐富和可靠的實驗數據.在此基礎上,采用1/v 律和R 矩陣理論對MeV 以下能區的新測量數據進行了理論分析,獲得了7Li 和6Li 在260 keV 能量附近的中子共振參數.

1 引言

中子全截面是中子核反應數據庫的重要組成部分.在核能領域,精確的核數據是核反應堆物理設計的基礎.熔鹽堆作為6 種第四代核能系統的候選堆型之一,多國都在開展相關技術研究,我國的熔鹽堆物理研究和技術研發能力位于世界前列[1].熔鹽堆的FLiBe 熔鹽燃料中含有大量的鋰.另外,聚變堆中也使用鋰來生產聚變所需的氚[2].因此,鋰的中子核數據在核工程物理設計中具有重要作用.

天然鋰中含6Li 和7Li 兩種同位素,其對應豐度分別為7.5%和92.5%.由于6Li 的熱中子吸收截面非常大,在熔鹽堆中,為了降低6Li 對中子的吸收,提高堆芯中子經濟性,需要使用富集鋰,所用鋰的7Li 豐度一般在99.9% 以上.在熔鹽堆中,裂變釋放的中子能量在MeV 能區,中子經過慢化后達到熱中子能區.除了堆芯石墨等慢化劑外,熔鹽中的Li 等輕核素在MeV 及以下能區的中子散射反應也起到一定的中子慢化作用.另外,7Li 的中子吸收反應也會影響7Li 在堆芯內的燃耗和動態平衡.胡繼峰等[3,4]利用SCALE 程序對釷增殖熔鹽堆不同燃耗時期核數據引起的keff不確定度進行了分析.結果表明,隨著燃耗的增加,核數據引起的keff不確定度由0.49%增大到0.55%,其中Li 中子截面數據的影響較大.在氘氚聚變堆中,聚變產生的中子能量約14 MeV,這些中子與產氚層中的鋰反應,生產聚變所需的氚[2].高能中子與Li 反應,打開了更多的反應道[2],其關系到聚變堆中氚的消耗與生產自持[2].測量高能中子與Li 反應的全截面,可以為聚變堆產氚層的物理設計提供基礎實驗數據.

針對天然鋰和7Li 的中子反應數據,從20 世紀30 年代就開展了實驗測量.采用的中子源主要是基于7Li(p,n),9Be(α,n),13C(α,n),T(p,n)3He等核反應的單能中子源,實驗數據集中在快中子能區,而慢中子能區的天然鋰中子全截面數據相對較少.在實驗核反應數據庫(experimental nuclear reaction data,EXFOR)[5]中收錄的天然鋰慢中子能區實驗數據有三家,分別是1935 年Dunning 等[6]基于Rn-Be 放射性中子源測量的天然鋰0.025 eV的中子全截面;1946 年Havens 等[7]基于哥倫比亞大學回旋加速器中子譜儀測量的0.0169—60.5 eV LiF 樣品中子全截面;1950 年Hibdon[8]等基于Argonne 重水反應堆中子源測量的天然鋰120 eV和345 eV 的中子全截面.但Dunning 等和Havens等的測量結果在熱中子能區相差約57%.EXFOR中收錄的7Li 全截面實驗數據集中在keV以上能區,keV 以下能區實驗數據缺少.在keV 以上能區,實驗數據與評價數據最大相差約50%.已有實驗數據不能滿足第四代核能系統對核數據精度的要求,需開展寬能區鋰的中子全截面測量.

本工作基于中國散裂中子源反角白光中子束線(CSNS Back-n)[9-12],利用中子全截面測量譜儀(NTOX)[13],使用透射法在較寬的中子能量范圍內測量了天然鋰中子全截面.在實驗數據基礎上,對0.1 MeV 以下能區和260 keV 能量附近的共振反應分別采用1/v律和R 矩陣理論進行了理論分析.

2 實驗測量

2.1 全截面測量方法

中子全截面測量一般采用透射法.這種方法是相對測量,不需要刻度探測器的絕對中子探測效率,測量精度相對較高.實驗中需分別記錄有靶(被測靶樣品位于中子束流線上)與空靶時探測器測得的不同能量的中子計數.在離線數據分析時,將有靶、空靶數據分別扣除本底計數,并采用監測探測器進行計數歸一,消除測量時間內束流“晃動”所帶來的系統誤差,然后做比值即獲得被測樣品的中子透射率T(Ei),如(1)式所示;T(Ei)與中子全截面之間的關系如(2)式所示:

式中Ei為中子能量,其中下標i表示第i個能群;T(Ei)為中子透射率;NI(Ei)和NO(Ei)為有靶、空靶時探測器中子計數;BI(Ei)和BO(Ei)為有靶、空靶時探測器本底計數;MI(Ei) 和MO(Ei) 為有靶、空靶時監測探測器的計數;N為單位體積內的靶核數;d為樣品靶厚度;σ(Ei)為所測樣品的中子全截面.

在CSNS Back-n 上,中子能量采用飛行時間法測量.測量時以質子束團信號作為數據獲取系統的起始觸發信號,質子束團打靶產生的中子飛行一段距離后被中子探測器所記錄,探測器的輸出信號作為中子飛行的終止信號.中子能量與中子飛行時間和中子飛行距離之間的關系如(3)式、(4)式所示:

式中En為中子能量;mn為中子質量;L為中子等效飛行距離;c為光速;TOF表示中子飛行時間;vn為中子飛行速度;t0為自由參數,表示中子飛行的相對零時刻.(3)式考慮了相對論效應,一般用于高能中子,(4)式則可用于無需考慮相對論效應的低能中子.(3)式、(4)式中的參數根據實際計算需要,分別取不同的量綱.

2.2 實驗裝置及探測系統

CSNS 質子束流的平均打靶功率為100 kW,束流頻率為25 Hz,中子產額約2 × 1016/s[12],可提供0.4 eV—200 MeV 的連續能量中子.CSNS Back-n 在距離中子靶站55.0 m 和76.0 m 處有兩個實驗大廳,即實驗廳-1 (ES#1)和實驗廳-2 (ES#2)[14].本次實驗測量的實驗布局如圖1 所示,ES#1 用于放置待測樣品,ES#2 用于放置探測器.

CSNS 質子加速器有單束團和雙束團兩種工作模式.對于雙束團模式,在100 kW 運行功率下單個束團的半高寬約為60 ns,兩個束團時間間隔為410 ns[15].本次實驗測量中,質子束流為雙束團模式,質子平均打靶功率為100 kW.實驗共開展測量225 h.

本次實驗測量所用的NTOX 譜儀的中子探測器是多層快裂變電離室[14].譜儀的換樣裝置安裝于ES#1,可遠程控制換樣或進行有靶、空靶切換.多層快裂變電離室布置在ES#2,提供中子飛行的終止信號.

多層快裂變電離室主體結構主要包括高純度裂變層陣列、前后中子窗和圓桶腔體[14].其探測中子的基本原理是利用中子與鍍層裂變材料發生裂變反應產生裂變碎片,引起裂變室工作氣體發生電離,從而輸出有效的中子信號.在多層快裂變電離室中分別布置了2 層235U,3 層232Th 以及2 層238U,電離室時間分辨好于35 ns.信號收集極通過前置放大器與數據獲取系統(DAQ)相連.質子束流觸發信號,直接輸入DAQ,作為系統的起始觸發信號[13].

2.3 樣 品

本實驗測量采用的是高純度天然鋰樣品.為了在較寬的能區內獲得較好的統計測量計數,制作了厚度為8.00 mm 和15.0 mm 兩塊樣品,直徑均為50.0 mm.實驗測量時,樣品安裝在換樣器上(見圖1).為避免天然鋰樣品在空氣中被氧化,在樣品外包裹一層Al 膜.為了扣除Al 膜的影響,用同厚度的Al 膜作為“空靶”開展測量.兩塊樣品靶測量的時間分別為90 h (15.0 mm 靶)、49 h (8.00 mm靶),空靶測量63 h.

圖1 實驗布局示意圖Fig.1.Schematic drawing of the layout of the measurement.

3 實驗數據分析

在進行數據分析時,需開展探測器本底信號扣除、中子飛行距離及中子能量刻度,最終得到全截面實驗數據.

3.1 探測器本底信號扣除

NTOX 多層快裂變電離室的本底信號主要有裂變層衰變產生的α 本底、電子學噪聲、束內γ本底和環境中子本底等.通過對比空靶中子束流,停機無束流(α 和電子學噪聲信號測量,共23 h)條件下探測器輸出信號,對各個探測單元層進行信號幅度統計可以得到時間-幅度二維譜,如圖2 所示.基于時間-幅度二維譜,通過設置不同的幅度甄別閾值(7 層裂變層從220—280 不等) 扣除本底信號.

圖2 第一層235U 裂變層時間-幅度二維譜 (a) 無束流空靶;(b) 有束流空靶Fig.2.Amplitude-energy distribution in the first 235 U cell:(a) Empty target without beam;(b) empty target with beam.

3.2 中子飛行時間及中子能譜

CSNS 質子束團打散裂靶的瞬間會產生大量的γ射線,即γ-flash.γ射線將以光速傳輸到多層快裂變電離室.因此可使用裂變電離室測得γflash 的時間計算(3)式、(4)式中的中子飛行時間TOF,表達式為

式中:Tff為多層快裂變電離室探測到中子的時間;Tγ-flash表示γ-flash 的起飛時間;Tγ為多層快裂變電離室探測到γ-flash 的時間;TOFγ為γ-flash 的飛行時間,TOFγ=L′/c,c為光速,L′為γ的飛行距離,這里取L′=76.0 m.對于高能中子,其起飛位置及慢化過程所帶來的中子飛行時間起始時刻的變化較小[16],(5)式算得的TOF可直接代入(3) 式,用于計算中子能量.對于能量較低的中子,慢化過程所帶來的飛行時間起始時刻的變化較大[16],需要進行修正,需將(5)式算得的TOF代入(4)式,并利用“標準共振吸收峰”刻度中子能量.

實驗數據分析時,在每個質子束團打靶周期內,按時間順序提取γ-flash 信號和有效的中子信號,如圖3 所示.其中,一個γ-flash 信號一般會跟隨多個中子信號.提取γ-flash 信號的時間Tγ,同時分別提取探測器探測到每個中子的時間Tff,根據(5)式即可計算出每一個中子對應的TOF.分別利用(3)式(MeV 以上能區)、(4)式(MeV 以下能區)即可將中子飛行時間譜轉換為中子能譜.

圖3 裂變室輸出的時間信號示例Fig.3.Signal of flight time in the fission chamber.

對于MeV 以下能區,實驗中采用多層裂變室第1 層235U 在8.77 eV,12.40 eV 和19.30 eV[17]位置的3 個共振裂變峰,結合(4)式來刻度中子的能量.通過高斯擬合分別得到3 個共振峰對應的Tff,并計算對應的Tff如圖4、表1 所示.使用(4)式擬合表1 所列數據得到L=77.64 m,t0=—1.69 μs.由于裂變電離室每層裂變層間隔19.0 mm,所以后端裂變層所對應的飛行距離依次增加19.0 mm.

圖4 裂變層第1 層235U 共振裂變峰的高斯擬合Fig.4.Gaussian fit of the resonance peaks in the first 235U cell.

表1 裂變層第1 層235U 共振峰高斯擬合峰值結果Table 1.Parameters of the Gaussian fit of the resonance peaks of the first 235U.

實驗測量中,使用一套在線6Li-Si 探測器監測中子束流.6Li-Si 探測器安裝于ES#1 位于被測樣品上游,可實時記錄中子束流的相對強度,用于歸一化多層裂變電離室測量的中子能譜.即用裂變室測得的空靶、有靶計數分別除以空靶、有靶時6Li-Si 監測探測器的積分計數.歸一化后的中子能譜如圖5 所示.

3.3 全截面計算

基于圖5 所示數據即可計算中子透射率.中子透射率計算公式如(1)式所示.本實驗中,由于采用了多層裂變室探測器,(1)式變為(6)式,即將所有裂變層測量到的相同能量的中子計數相加,其中本底計數已在計算中子飛行時間譜時扣除.

圖5 裂變室測得的歸一后的中子能譜Fig.5.Normalized neutron energy spectrum measured by the fission chamber.

式中:NI(Ei)51,NI(Ei)52,NO(Ei)51,NO(Ei)52是235U-1 和235U-2(-1,-2 分別表示第1 層,第2 層235U裂變層) 有靶、空靶中子計數;NI(Ei)21,NI(Ei)22,NI(Ei)23,NO(Ei)21,NO(Ei)22,NO(Ei)23為232Th-1,232Th-2,232Th-3(-1、-2、-3 分別 表 示 第1 層、第2 層、第3 層232Th)有靶、空靶中子計數;NI(Ei)81,NI(Ei)82,NO(Ei)81,NO(Ei)82為238U-1 和238U-2(-1、-2 分別表示第1 層、第2 層238U 裂變層)有靶、空靶中子計數;MI和MO是6Li-Si 監測探測器有靶、空靶中子計數.

將圖5 所示數據轉為透射率后的結果如圖6所示.再使用(2) 式即可得到天然鋰全截面數據,如圖7 所示.可見,本實驗測量結果與IRDFF (international reactor dosimetry and fusion file)[18]評價數據庫中的數據基本一致.在1 keV 以下能區本實驗所測數據質量較高,豐富了該能區的實驗數據.

圖7 實驗測得的天然鋰中子全截面數據與IRDFF 評價數據庫中的數據 (1 b=10—28 m2)Fig.7.The measured neutron total cross section of the natural lithium and the data from IRDFF (1 b=10—28 m2).

圖6 中,橫軸所示中子能量的能群結構,采用ENDF(evaluated neutron data file)[19]數據庫中7Li 中子總截面評價數據對應的能群結構,所示透射率的不確定度來自對應能群中子計數的統計誤差.由于裂變電離室對低能中子的探測器效率較高,對高能中子的探測效率較低.因此,高能區每個能群內的中子統計計數較低,對應不確定度相對較大,而低能區相對較小.在MeV 以下能區,不同能群的相對不確定度介于0.34%—3.94%之間,在MeV以上能區介于0.34%—6.47%之間.

圖6 測得的天然鋰樣品的中子透射率Fig.6.Measured transmission of the natural lithium samples.

依據(2)式,全截面數據的相對不確定度主要來自于樣品厚度和透射率的不確定度,可以通過(7)式計算得到:

式中:NI(Ei),NO(Ei) 為有靶、空靶所有裂變層的中子總計數;RSDd表示靶厚的相對標準偏差.計算得到不同中子能群的截面相對不確定度在MeV以下能區介于0.89%—22.5%之間,在MeV 以上能區介于2.47%—35.4%之間.在keV 以下能區,全截面的相對不確定度好于8.81%.

4 理論分析

在0.1 MeV 以下能區,天然鋰中7Li 和6Li 存在的反應道主要為7Li(n,el),7Li(n,γ),6Li(n,el),6Li(n,T),6Li(n,γ).其中7Li(n,el)和6Li(n,el)近似為常數;6Li(n,T),6Li(n,γ),7Li(n,γ) 服從1/v律[19];采用1/v律對實驗數據進行擬合,擬合的結果如(8)式、圖8 所示:

在0.1 MeV 以上能區,6Li 和7Li 的中子全截面在260 keV 附近均存在一個明顯的共振峰.7Li(n,tot)在260 keV 附近的共振峰與8Li 自旋宇稱為Jπ=3+的2.255 MeV 激發能級相關[2,20];6Li(n,tot)在255 keV 附近的共振峰與7Li 自旋宇稱為的7.459 MeV 的激發能級相關[2,21].

采用R 矩陣理論對該能區實驗數據進行分析.在對共振峰進行分析的過程中,須考慮實驗條件的修正,主要包括溫度多普勒效應、實驗儀器的中子能量分辨率、樣品自身多重散射效應等因素對共振峰的展寬.采用蒙特卡羅方法對樣品多重散射效應進行模擬,結果顯示其影響相對較小.實際計算中,溫度多普勒效應采用標準的自由氣體模型展寬.實驗儀器的中子能量分辨率函數采用RPI(RPI resolution function)分辨率函數形式[16,22].對中子透射譜的分析結果如圖9 所示,所得共振參數列于表2.表2 中同時列出了部分文獻中的結果.

圖8 1/v 律擬合天然鋰在0.4 eV—0.1 MeV 中子能區全截面測量結果Fig.8.Fitting results of the measured neutron total cross section of the natural lithium with 1/v law in the energy range of neutron from 0.4 eV to 0.1 MeV.

圖9 R 矩陣理論擬合15.0 mm 樣品靶中子透射率結果Fig.9.R-matrix analysis of the measured transmission of 15.0 mm natural lithium sample.

表2 Li 同位素中子核反應共振參數Table 2.Resonance parameters of neutron reaction for 7Li and 6Li.

5 總結

本工作采用透射法,基于中國散裂中子源反角白光中子束線(CSNS Back-n)飛行時間譜儀,利用235U,238U,232Th 多層快裂變電離室和6Li-Si 束流監測探測器測量了天然鋰0.4 eV—20 MeV 能區中子全截面.對實驗數據進行離線數據處理,扣除實驗本底、計算中子飛行時間、刻度中子能量、得到了中子全截面.所測截面數據與IRDFF 庫評價數據基本一致.在keV 以下能區數據質量較高,該能區全截面相對不確定度小于8.81%,增補了該能區的實驗數據,為鋰的中子核數據評價提供了更加豐富的實驗數據.在此基礎上,分別采用1/v律和R 矩陣理論對0.1 MeV 以下能區和0.1—1.0 MeV能區的實驗數據進行了理論分析,結果與實驗數據符合,并獲得了7Li 和6Li 在260 keV 附近的中子共振參數.

感謝中國散裂中子源Back-n 工作人員的辛苦工作和技術支持.