不同季節天津市PM2.5與O3潛在源區及傳輸路徑分析

王琰瑋，王 媛*，張增凱，張藍心，單 梅

1. 天津大學環境科學與工程學院，天津 300350

2. 天津大學管理與經濟學部，天津 300350

近年來，隨著工業化和城市化的迅速發展，我國出現了以PM2.5和O3為主的大氣復合污染問題[1-4].研究[5-9]表明，一個地區的大氣污染物不僅受到本地污染源排放的影響，還受到大氣傳輸的影響. 國內外專家對不同地區大氣污染的成因與來源進行了大量研究，其中，部分學者基于混合單粒子拉格朗日綜合軌跡 (Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory, HYSPLIT)模型，針對污染氣流軌跡、污染潛在源區進行了大量研究. 例如，Bella等[10]利用HYSPLIT模型評估了德克薩斯州2006-2009年污染事件的潛在來源，發現美國東南部、中西部、東北部以及墨西哥均對德克薩斯州污染產生影響；Zhao等[11]利用k-means聚類和HYSPLIT后向軌跡模型揭示了四川盆地城市群的區域PM2.5和O3污染及城市間傳輸情況，發現該地區PM2.5嚴重污染還受到周邊城市區域傳輸的影響，而區域傳輸對O3的影響較對PM2.5的影響小. 雖然，HYSPLIT模型以及后向軌跡方法已被廣泛應用于國內外不同地區的大氣污染物傳輸規律研究，但應用于城市尺度PM2.5和O3潛在源區協同比較的研究案例還有待豐富.

目前，應用后向軌跡方法對天津市大氣污染潛在源區的研究多集中在某個重污染過程或短時間內的某種污染物. 例如，李敏姣等[12]基于HYSPLIT后向軌跡模型，對2018年2月26-28日天津市一次重污染天氣過程的外來污染物輸送軌跡進行研究，發現來自西南暖平流輸送疊加本地垂直擴散條件不利是此次PM2.5嚴重超標的主要原因；王郭臣等[13]利用HYSPLIT模型模擬2012年12月-2013年11月抵達天津市的逐日72 h氣流后向軌跡，發現PM10和NO2的輸送路徑及潛在源區主要來自河北省和山東省；姚青等[14]對后向軌跡進行聚類分析，結果表明，途經天津偏南區域的短距離近地氣流對應的ρ(PM2.5)較高，這與偏南暖濕氣流易形成靜穩天氣有關，而春季西北方向的長距離軌跡對應的ρ(PM2.5)也較高，這與春季西北方向氣流攜帶大量沙塵有關. 綜上，雖然針對天津市大氣污染潛在源區的研究較多，但針對O3傳輸的研究較為鮮見，尤其對于不同季節天津市PM2.5與O3輸送路徑及潛在源區的協同比較研究較少. 因此，該研究利用HYSPLIT模型模擬了天津市各季節后向軌跡，并結合ρ(PM2.5)、O3濃度8 h滑動平均值〔簡稱“ρ(O3-8 h)”〕對軌跡進行聚類分析，進而研究污染物的潛在傳輸路徑，最后利用潛在源貢獻因子(potential source contribution function, PSCF)、濃度 權 重 軌跡(concentration-weighted trajectory, CWT)方法分析了天津市各季節PM2.5和O3的潛在源區，總結了天津市PM2.5與O3污染潛在源區的特點與變化規律，以期為PM2.5與O3污染協同治理和區域聯防聯控提供支撐.

1 數據與方法

1.1 數據來源

天津市ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)、ρ(O3-8 h)逐時觀測資料來源于全國空氣質量環境監測平臺，時段為2017年3月-2020年2月. 后向軌跡使用的氣象數據為美國環境預報中心(NCEP)提供的2017-2020年全球資料同化系統數據(GDAS). 該研究季節劃分依據氣象學劃分標準，即3-5月為春季、6-8月為夏季、9-11月為秋季、12月-翌年2月為冬季.

1.2 后向軌跡及潛在源分析

目前，許多研究應用PSCF、CWT模型或其他模型，通過將觀測到的化學濃度與氣象信息相結合，確定大氣顆粒和化學物質的遷移路徑及潛在源區[15-17].該研究基于Meteoinfo軟件中的TrajStat插件[18]對各城市進行后向軌跡聚類、潛在源區貢獻(PSCF)計算、濃度權重軌跡(CWT)計算[19-21]. 以天津市為模擬受點，起始高度為500 m (500 m高度能反映大氣邊界層的平均流場特征[22])，模擬軌跡時長為24 h，時間分辨率為1 h；采用歐氏距離法，對到達受點的所有軌跡進行聚 類 分 組，采 用 總 空 間 方差(total spatial variance，TSV)方法確定聚類數目；PSCF與CWT分析范圍與后向軌跡一致，空間分辨率為0.25°.

PSCF潛在源貢獻計算公式：

式中：i和j分別代表經度、緯度；nij為落在網格(i，j)的端點數量，個；mij為落在網格(i，j)中超過閾值的端點數量，個. 閾值依據GB 3095-2012《環境空氣質量標準》設置，ρ(O3-8 h)和ρ(PM2.5)閾值為GB 3095-2012二級標準限值，分別為160和75 μg/m3.

由于PSCF只反映污染軌跡在網格中的比例，不能反映軌跡的污染程度，因此采用CWT對相關濃度的軌跡進行加權. 地理域按0.25°×0.25°劃分為網格單元，計算公式：

式中：CWTij為網格(i，j)的平均污染權重濃度，μg/m3；nij為經過網格(i，j)的軌跡總數，條；Ck為軌跡k經過網格時對應的污染物濃度，μg/m3；αijk為軌跡k在網格(i，j)停留的時間，h.

為減少PSCF與CWT作為一種條件概率分析的不確定性，引入權重函數Wij計算加權潛在源貢獻分析(WPSCF)和加權濃度軌跡分析(WCWT)[23-26]，公式如式(3)(4)所示.Wij選取依據如表1所示.

表 1 權重函數Wij選取依據及取值Table 1 Basis and range of selection of weight function Wij

2 結果與討論

2.1 PM2.5和O3的污染時間特征

通過ρ(PM2.5)、O3濃度1 h平均值〔簡稱“ρ(O3-1 h)”〕在天津市的變化規律，對兩類污染物的日、月變化特征進行對比分析(見圖1).ρ(PM2.5)日變化呈雙峰雙谷特征，峰值出現在11:00、23:00左右，谷值出現在07:00、17:00左右；ρ(O3-1 h)日變化呈單峰特征，從10:00左右開始上升，峰值出現在15:00左右，谷值出現在7:00左右. 由圖1可見：ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)的日、月變化特征差異較大.ρ(O3-1 h)高值區集中在4-9月的12:00-19:00，ρ(O3-1 h)均高于100 μg/m3，最高值出現在6月的15:00，達188.10 μg/m3；1-2月ρ(PM2.5)較高，范圍在61.13~91.60 μg/m3之間，谷值出現在17:00左右. 總體而言，天津市PM2.5、O3污染季節性變化規律明顯，PM2.5污染冬季嚴重，O3污染夏季嚴重，與京津冀其他城市ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)的季節性變化規律[27-29]一致.

圖 1 2017—2019年天津市各季節ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)時間分布情況Fig.1 Temporal distribution of PM2.5 and O3 by season in Tianjin from 2017 to 2019

2.2 不同季節外來輸送軌跡分析

考慮到天津市ρ(PM2.5)、ρ(O3-1 h)有明顯的季節性變化特征，該研究首先計算了2017年3月-2020年2月每小時影響天津市的氣流后向軌跡，并對各季節軌跡進行聚類分析. 根據軌跡日期與時段，計算出各軌跡影響下天津市ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)的平均值(見表2). 由表2可見：天津市各季節氣流變化明顯，春季、夏季、秋季西南方向氣流的輸送距離較短，但占比較大，均超過40%；夏季軌跡輸送距離相對其他季節明顯偏小，且來自渤海的氣流占比最大，達44.93%；冬季西北方向氣流占比較大，并且西北氣流在各季節的輸送距離均最遠.

表 2 2017—2019年天津市各季節后向軌跡聚類統計Table 2 Statistical analysis of backward trajectory clustering by season in Tianjin from 2017 to 2019

春季來自西南方向途經河北省南部地區的軌跡1占比最大，為48.04%，同時軌跡1攜帶的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)也最高，分別為73.80、89.42 μg/m3，其潛在影響較大. 夏季有兩類軌跡占比較大，因受渤海影響，海陸風明顯[30]，源自偏東方向的軌跡1途徑渤海，占比(44.93%)較高，來自偏南方向途徑山東省、河北省的軌跡2占比為43.03%. 已有研究[31]發現，來源于偏南方向軌跡的ρ(O3-8 h)最高，而筆者研究發現該類軌跡攜帶的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)均最高，分別為46.59、130.94 μg/m3. 軌跡2途徑的河北省、山東省工業企業較多,第二產業產值占比較大，因此污染排放量較大，并且在西北太平洋副熱帶高壓西側影響下，盛行南風，溫度與相對濕度均較高，有利于將污染物輸送至天津市. 秋季59.91%的氣流源自西南方向，并途經衡水市、滄州市最終到達天津市，該類軌跡傳輸距離短，傳輸速度慢，不利于污染物擴散，使得污染物在傳輸過程中得到積累，其攜帶的ρ(PM2.5)、ρ(O3-8 h)最高，分別為66.28、54.89 μg/m3. 天津市冬季氣流軌跡主要來自西北、東北、西南三個方向，冬季受蒙古冷高壓控制盛行西北風，因此西北方向氣流占比較大，但源自西南方向途徑河北省南部的軌跡攜帶的ρ(PM2.5)最高(105.17 μg/m3)，與偏南暖濕氣流有助于形成靜穩天氣進而導致污染物匯聚有關[32]，此外該軌跡途徑區域分布大量工業企業，容易攜帶污染物[15].

綜上，天津市西南方向軌跡在春季、秋季占比均最大，途經河北省南部、山東省西部、河南省北部，臨近太行山脈與燕山山脈，在大氣穩定天氣條件下山谷風環流起主導作用，在谷風的作用下污染物在山前積累，導致上述區域ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)升高；在山風的影響下，河北省南部的大氣污染物向北輸送[32-33]，呂宗璞[34]研究也發現該區域為污染物匯聚、污染物濃度較高的地區，因此春季、夏季、秋季在氣流的作用下可能對天津市PM2.5與O3污染產生較大影響，在冬季可能對PM2.5污染有較大影響.

2.3 PM2.5潛在源區與污染程度分析

氣流后向軌跡聚類分析雖然能較清楚地說明氣流傳輸路徑和來向，并結合氣流成因以及途經地區的污染物排放情況可以大致分辨污染來源方向及范圍，但不能具體識別潛在源區，因此采用WPSCF計算方法識別各季節污染軌跡占比較高的地區. PM2.5潛在源區分布具有季節性變化特征，從春季到夏季潛在源區范圍顯著縮小，而從夏季到秋季再到冬季潛在源區范圍顯著擴大(見圖2).

由圖2可見：春季，WPSCF高值區主要分布在天津市西南方向，包括山西省東部、河北省南部、河南省北部、山東省西部，尤其邢臺市、邯鄲市、長治市、濮陽市、菏澤市等城市WPSCF大于0.5的區域占比較大；秋季，WPSCF大于0.5的高值區同樣分布于天津市西南方向，主要位于河北省南部、河南省北部、山東省西部，尤其是邢臺市、邯鄲市、安陽市、濮陽市等城市WPSCF大于0.5的區域占比較大；冬季，WPSCF高值區主要分布在河北省中部與南部，以及河南省北部、山東省西部部分城市. 綜上，天津市PM2.5污染潛在源區分布隨季節變化明顯，春季、秋季、冬季分布范圍較大，且高值區主要集中在天津市西南方向部分城市.

為進一步確定污染潛在源區的貢獻，引入WCWT計算每個網格的平均權重濃度，得到潛在源區的污染貢獻水平. 由圖3可見：天津市PM2.5污染潛在貢獻較大的區域主要分布在天津市西南方向. 春季，對天津市ρ(PM2.5)潛在貢獻超過70 μg/m3的地區集中在河北省南部、河南省北部、山東省西部，其中邢臺市、邯鄲市、濮陽市、菏澤市尤為突出；夏季，大部分地區WCWT值低于40 μg/m3；秋季，WCWT值超過70 μg/m3的地區主要集中在河北省南部以及河南省濮陽市. 與WPSCF計算結果相比，基于WCWT的計算結果進一步揭示除西南方向外，冬季北部張家口市和東部唐山市對天津市PM2.5的潛在影響也較大.

圖 2 天津市不同季節PM2.5的WPSCF分布情況Fig.2 WPSCF distribution of PM2.5 in different seasons in Tianjin

圖 3 天津市不同季節PM2.5的WCWT分布情況Fig.3 WCWT distribution of PM2.5 in different seasons in Tianjin

各季節WPSCF、WCWT高值區重合部分基本集中在天津市西南方向的河北省南部、河南省北部以及山東省西部部分城市，其中邯鄲市、衡水市、聊城市、濮陽市、邢臺市在春季、秋季、冬季均為WPSCF、WCWT高值區所覆蓋的城市，這些城市應為天津市PM2.5聯防聯控重點關注的城市.

各季節天津市及潛在源區ρ(PM2.5)分布情況如圖4所示. 由圖4可見，天津市西南方向大部分城市ρ(PM2.5)高于天津市，特別是冬季，西南方向ρ(PM2.5)高于天津市的城市數量明顯多于其他季節，與李慧等[35]對2019年“2+26”城市ρ(PM2.5)空間分布的研究結果類似. 同時，根據李源等[36]對2013-2018年天津市PM2.5污染特征的研究結果，天津市本地ρ(PM2.5)高值區也主要集中在西南部區域，北部區域污染相對較輕. 上述城市的ρ(PM2.5)分布特征輔證了天津市西南方向的外源輸入對其PM2.5污染的可能貢獻.

2.4 O3潛在源區與污染程度分析

與PM2.5的WPSCF值相比，大部分地區O3的WPSCF值(低于0.3)較低. 由圖5可見：夏季影響天津市O3的潛在源區范圍最大，WPSCF值相對偏高的區域分布于河北省南部、河南省北部、山東省部分城市；春、秋兩季影響天津市O3的潛在源區面積明顯小于夏季，但WPSCF高值區同樣出現在天津市西南方向的城市.

圖 4 各季節天津市及其潛在源區城市ρ(PM2.5)分布情況Fig.4 PM2.5 concentrations in Tianjin and its potential source areas of PM2.5 pollution in different seasons

圖 5 天津市不同季節O3的WPSCF分布情況Fig.5 Distribution of WPSCF for O3 in different seasons in Tianjin

圖 6 天津市不同季節O3的WCWT分布情況Fig.6 WCWT distribution of O3 in different seasons in Tianjin

進一步計算天津市O3污染潛在源區的WCWT指標，進而確定污染潛在源區的貢獻(見圖6). 由圖6可見：夏季，O3污染潛在源區WCWT值超過100 μg/m3的區域較其他季節范圍廣，連片分布于河北省南部、河南省北部、山東省西部與北部，部分分布在唐山市；春季，O3污染潛在源區WCWT值超過100 μg/m3的區域較夏季少，僅出現在鶴壁市、新鄉市，而河北省南部、河南省中部與北部大部分地區以及山東省西部城市的WCWT值在100 μg/m3以下；秋季，O3污染潛在源區的WCWT最高值出現在德州市，僅為80 μg/m3，WCWT值較高(60~80 μg/m3)的區域出現在滄州市以及山東省西部和北部城市；冬季，O3污染潛在源區的WCWT值普遍低于40 μg/m3，這與冬季整體O3生成較弱有關.

綜上，與PM2.5污染潛在源區情況類似，各季節O3污染潛在源區的WPSCF、WCWT相對高值區均主要分布在天津市西南方向，集中在河北省南部、河南省北部以及山東省西部部分城市，其中滄州市、德州市、邯鄲市、菏澤市、聊城市、濮陽市等城市在春、夏兩季WPSCF、WCWT值均較高，上述城市應為天津市O3聯防聯控重點關注城市.

各季節天津市及潛在源區ρ(O3-8 h)分布情況如圖7所示. 由圖7可見，春季、夏季、秋季天津市偏南方向大部分城市的ρ(O3-8 h)高于天津市，與Wang等[37]研究一致. 洪禮楠等[38]研究發現，天津市南部地區的ρ(O3-8 h)整體偏高. 綜上，影響天津市O3潛在源區城市的ρ(O3-8 h)普遍高于或與天津市接近，同時天津市本地的ρ(O3-8 h)高值區也集中在南部地區，輔證了西南方向的外源輸入可能對天津市本地O3污染存在較大的潛在貢獻.

圖 7 各季節天津市及其潛在源區城市ρ(O3-8 h)分布情況Fig.7 O3-8 h concentrations in Tianjin and its potential source areas of O3 pollution in different seasons

3 結論

a)天津市西南方向城市是PM2.5與O3污染的主要外來潛在源區，春、秋兩季西南方向氣流攜帶的ρ(PM2.5)和ρ(O3-8 h)均最高，冬季西南方向軌跡攜帶的ρ(PM2.5)最高，夏季西南方向氣流攜帶的ρ(O3-8 h)最高.

b)天津市PM2.5污染的外來潛在源區集中在河北省南部、河南省北部、山東省西部. 值得注意的是，冬季PM2.5污染潛在源區的覆蓋范圍明顯變大，雖然氣流以西北方向為主，但潛在源區仍主要分布于天津市西南方向，也包括西北方向的張家口市和東部的唐山市. 綜合WPSCF、WCWT指標的計算結果，邯鄲市、衡水市、聊城市、濮陽市、邢臺市在春季、秋季、冬季均為WPSCF、WCWT高值區所覆蓋的城市，上述城市應為天津市PM2.5聯防聯控重點關注的城市.

c)天津市O3污染主要集中在夏季，夏季天津市O3污染的外來潛在源區明顯較大，包括河北省南部、河南省北部、山東省部分城市；其他季節O3污染相對較輕. 綜合WPSCF、WCWT指標的計算結果，滄州市、德州市、邯鄲市、菏澤市、聊城市、濮陽市在春、夏兩季均為WPSCF、WCWT高值城市，應為天津市O3聯防聯控重點關注城市.

d)天津市PM2.5與O3污染共同的外來潛在源區分布具有季節性特征，春季集中在邯鄲市、菏澤市、開封市、聊城市、濮陽市、新鄉市，秋季集中在菏澤市，而夏季與冬季上述城市影響并不明顯. 因此，天津市應考慮在春季、秋季與上述城市加強聯防聯控.

e)該研究探究了天津市各季節PM2.5與O3污染的潛在源區，為天津市大氣環境質量的進一步改善提供科學依據，未來天津市應更加關注來自西南方向的大氣污染傳輸，天津市的大氣環境質量改善離不開周邊城市的大氣污染治理成效，特別是天津市西南方向的城市，未來應加強與這些城市的資金和技術交流，協同治污，促進京津冀及其周邊地區整體大氣污染聯防聯控工作的開展.