晶態材料電催化劑領域獲重要研究進展

近日，華南師范大學化學學院教授蘭亞乾團隊在電催化CO2還原領域取得了重要研究進展。相關研究發表于Angewandte Chemie International Edition。

提升CO2電還原反應（CO2RR）的能量利用效率，同時在陰陽極上生成高價值產物是CO2電還原技術發展的一個新導向。混合電解CO2還原反應（HCER），即用熱力學上更有利的有機氧化反應（如甲醇氧化反應）代替傳統的陽極析氧反應與CO2RR耦合在上述方向上具有很大的應用前景。

該研究工作利用晶態配位化合物在結構方面的優勢，從結構與性能間的構效關系出發，針對目前混合CO2電還原催化劑在機理研究方面存在的不足，設計并構建了一個結構明確的晶態模型催化劑體系去探究如何設計合成具有高性能的混合電解CO2還原反應電催化劑。

試驗結果及DFT理論計算表明，晶態配位化合物PCN-601 的高活性得益于氧化還原雙活性位點的引入。電子在電場的作用下從氧化活性中心轉移到還原活性中心使得氧化活性中心的氧化能力更強，且還原活性中心的還原能力更強，從而提升催化劑的整體性能。

這項工作首次報道了一種晶態配位化合物作為電催化劑，可以在混合電解反應的陽極和陰極上同時完成催化反應，并且具有較高的法拉第效率。此外，該工作為構建用于混合電解CO2還原的高性能晶態電催化劑提供了一種新的設計策略。