三元復合肥料的酸度特征及其對土壤酸化的影響①

吳聰敏，陳 漂，韓小明，王如海，李九玉*，俞元春，徐仁扣

三元復合肥料的酸度特征及其對土壤酸化的影響①

吳聰敏1,2，陳 漂2,3，韓小明4，王如海2，李九玉2*，俞元春1*，徐仁扣2

(1 南京林業大學生物與環境學院，南京 210037；2 土壤與農業可持續發展國家重點實驗室(中國科學院南京土壤研究所)，南京 210008；3 河南農業大學資源環境學院，鄭州 450002；4 江蘇省揚州市江都區丁溝鎮農業農村局，江蘇揚州 225236)

針對目前農田土壤酸化嚴重，而酸性復合肥在農業生產中廣泛施用，其本身的酸度特征及其對土壤酸化的促進作用程度不清的問題，本研究對目前市面上12種國內外生產的氮磷鉀三元復合肥料進行了調查，發現11種復合肥料呈酸性，其中pH為4.0 ～ 5.0的肥料達58% 以上，含酸量可高達1.95 mol/kg，這些酸性肥料施入土壤中1 d內可顯著降低土壤pH和提高土壤交換性酸的含量，因此酸性復合肥本身的酸性可顯著促進土壤酸化。酸性復合肥料施入紅壤培養時，在培養的第5天時肥料本身輸入質子與氮轉化產生質子的比值可高達204.6%，培養到60 d時最大比值僅為4.4%，表明施用強酸性復合肥直接的質子輸入量對土壤酸化的相對貢獻在施肥初期較大，后期主要是氮的硝化產酸起作用，但長期大量施用酸性復合肥對土壤酸化的貢獻也不容忽視。

復合肥；土壤酸化；質子貢獻；氮轉化

在當前高投入高產出的農業生產中，土壤酸化已成為制約全球農業發展的主要因素之一[1]。土壤酸化是指在自然和人為條件下土壤pH不斷下降、土壤交換性酸不斷增加的過程，自然酸化伴隨著土壤發生和發育過程，主要由碳酸和有機酸離解產生氫離子驅動，而酸沉降和不當的農藝措施等則加劇了土壤酸化進程[2]。土壤酸化是我國農業土壤退化面臨的一個主要問題，1980—2000年，我國主要農作物產地的pH平均下降了0.5個單位[3]，長期過量施用化肥，特別是氮肥是加速土壤酸化進程的重要原因之一[4]。土壤酸化造成諸多環境風險，導致土壤養分不均衡、作物生長不良、農產品生產力下降等，嚴重威脅土壤生態系統的功能[5]，需引起足夠重視。

化肥種類多且其組成隨著農業精細化施肥要求不斷變化，近年來為了能起到平衡肥料的作用，化肥生產從單一肥料過渡到以復合肥料為主。復合肥廣義上是指氮、磷、鉀3種養分中，至少含有其中2種養分的肥料。按制造方法可以將其劃分為3類：用化學合成方法制得的化成復合肥、用機械造粒等方法制得的配成復混肥、臨時摻混而成的摻混復混肥。復合肥具有可以為作物提供多種營養元素、提高肥料利用率、提高產量、改善產品品質、經濟效益高等[6]特點，在市場中具有很好的應用價值。目前化肥復合化率高，歐洲、北美地區等發達國家50% 的氮肥，80% ～ 90%的磷、鉀肥均被加工成復合肥料后使用[7]。據統計，1997—2016年，我國氮磷鉀復合肥施用量由7 981 kt增至22 071 kt，年均增長704.5 kt[8]。研究發現氮磷鉀肥的長期投入可以明顯提高土壤的綜合肥力和基礎地力[9]。但也有研究表明，施用氮磷鉀化肥會導致土壤酸化[10]。孫繩軍等[11]也發現施用常規復合肥(N-P2O5-K2O︰15-15-15)會加劇蘋果園土壤酸化，導致表層土壤pH在160 d內從初始的5.22下降到了4.89，降低了0.33個單位。

盡管目前有關肥料造成土壤酸化的作用已有許多報道，但是研究大多局限于不同肥料類型[12]、不同土地利用方式[3]等條件下肥料元素轉化對農田土壤酸化的影響[13]，很少基于肥料本身的酸度特征來分析其對土壤酸化的影響。因此，本研究通過調研，選擇國內外代表性大企業生產的復合肥為供試肥料，結合性質分析，系統地量化了肥料本身酸度對土壤酸化的貢獻及其與氮轉化產酸量的相對比較，深入探究不同類型的復合肥施入后驅動土壤pH變化的主要因素，為合理選擇肥料、防治土壤酸化、保護生態環境可持續發展提供理論依據。

1 材料與方法

1.1 復合肥的選擇

本試驗主要選擇了目前在我國農業生產中廣泛應用的一些國內外大型企業的氮磷鉀三元復合肥，包括5種進口復合肥和7種國產復合肥(表1)。

1.2 試驗土壤

試驗選用自然風干后過60目篩的江西紅砂巖發育的旱地土壤作為供試土壤，其基本理化性質為：pH為5.32，土壤緩沖容量為16.83 mmol/kg，土壤全碳和全氮分別為10.0 g/kg和1.3 g/kg。

1.3 試驗方法

1.3.1 肥料性質的分析 肥料的pH使用電極電位測定[14]，取5.0 g過60目篩的樣品，加入25 ml去離子水，振蕩平衡30 min后測定pH。肥料的含酸量或含堿量采用電位滴定法測定，稱取樣品1.00 g于100 ml塑料滴定杯中，加入50 ml去離子水，使用已標定好濃度的0.1 mol/L NaOH或0.05 mol/L HCl，運用自動電位滴定儀進行電位滴定，同時將未加入樣品的50 ml去離子水處理作為空白進行滴定，酸性樣品滴定至pH 7.0，堿性樣品滴定至pH 6.5。滴定過程中連續均勻通入N2，避免CO2的干擾。根據酸堿滴定曲線即可計算肥料滴定至不同pH需消耗的酸或堿量。肥料中的銨態氮、硝態氮和有機氮的含量采用流動分析儀測定，取0.10 g復合肥于100 ml聚乙烯離心管中，加入50 ml去離子水，振蕩1 h，離心過濾后取上清液測定銨態氮、硝態氮和總氮含量。

表1 供試肥料的理化性質

注：①正值表示含酸量，負值表示含堿量；②復合肥質子貢獻量以常規N 200 kg/hm2施用量和酸性肥料滴定至pH 7.0時單位肥料含酸量計算結果表示。

1.3.2 肥料本身酸度對土壤酸化的影響 稱取60.0 g過60目篩的江西紅砂巖作為試驗用土，選擇pH<5的氨硝比相當的俄羅斯復合肥和硫酸鉀型挪威復合肥1，以及以有機氮為主的日本復合肥等3種肥料，按照復合肥的氮含量為0、100、200、300、400、500和600 mg/kg的比例分別向上述土壤中添加肥料(處理表示為CK、N100、N200、N300、N400、N500、N600)。根據0 ～ 20 cm土層土壤重量為10 000 kg/hm2土計算，分別相當于復合肥氮添加量為0、225、450、675、900、1 125、1 350 kg/hm2。其中，復合肥以溶液的形式添加，分別吸取10 ml配置好的肥料溶液添加到60.0 g土樣中，補充水分5 ml至土壤含水量為17%，攪拌均勻后，分裝在3個聚乙烯離心管中，在25 ℃的環境條件下培養1 d，培養結束后分別取10.0 g鮮土測定土壤pH與交換酸的含量。本組試驗選擇了3種肥料，每種肥料設置7個處理，3次重復。

1.3.3 肥料本身酸度和氮轉化對土壤酸化的質子貢獻比較 選擇pH<5的氨硝比相當的俄羅斯復合肥和硫酸鉀型挪威復合肥1，以及有機氮為主的中東復合肥和銨態氮為主的魯西復合肥等4種肥料作為研究對象，按照復合肥料氮含量為200 mg/kg(相當于450 kg/hm2)的比例分別加入200.0 g供試土壤中，添加去離子水調節土壤含水量為17%，于25 ℃ 培養箱中進行培養。分別在第0、2、5、10、20、30、45、60 天取10.0 g鮮樣測定土樣的pH，并于第0、5、60 天稱取5.0 g鮮土提取土樣溶液測定不同形態氮的含量。試驗所使用的肥料直接加入粉末狀，以不加肥料處理為對照，該組共5個處理，3次重復。由于土壤初始pH為5.74，肥料酸度對土壤酸化的貢獻根據肥料滴定曲線計算pH 5.74時所貢獻的質子以及每種肥料氮含量為200 mg/kg土的實際肥料施用量。氮轉化主要分析氮的礦化和硝化，其中以第5天和60天分別相對第0天的溶液中無機氮和硝態氮的凈變化量進行計算，每凈礦化產生1 mol銨態氮消耗1 mol質子，而每1 mol銨態氮硝化產生2 mol質子。氮轉化產生的質子為每一時期土壤中凈氮硝化產生的質子與氮礦化消耗質子量的差值，并進一步計算復合肥施用直接貢獻的質子與氮轉化產生質子的比值。

1.4 測定方法

土壤pH的測定：取10.0 g鮮土，按照水土比為2.5︰1(︰)的比例加入去離子水，然后使用pH復合電極(Thermo Scienctific Orion Star A211)測定[14]。土壤各形態氮含量的測定：取6.0 g鮮土于50 ml塑料離心管，加入25 ml 2 mol/L KCl溶液，震蕩1 h后離心過濾，取上清液，運用流動分析儀測定土壤中的銨態氮、硝態氮和全氮的含量[15]。土壤交換性酸總量的測定：取10.0 g鮮土，采用1 mol/L KCl交換–中和滴定法測定[14]。

1.5 數據統計與分析

本試驗使用Microsoft Excel 2013對數據進行整理，運用Origin 2018繪制圖表，利用SPSS 22.0進行差異顯著性檢驗(LSD，Duncan，<0.05)。

2 結果與討論

2.1 不同復合肥的特征分析

本試驗所選用的12種氮磷鉀三元復合肥料的性質如表1所示，主要包括市面上應用較廣泛的5種進口復合肥和7種國產復合肥，這些復合肥氮磷鉀的含量各異，從低濃度的250 g/kg 到高濃度的600 g/kg。按照肥料中氮的主要存在形態，可將復合肥料分為4種以銨態氮為主、5種銨硝態均衡型和3種有機氮為

主的肥料。供試肥料中pH 4.0 ～ 5.0的復合肥占58.3%，90% 以上的肥料pH<7.0，其中日本復合肥和中東復合肥的pH最低，接近4.0。這主要是因為化成復合肥是通過各種化學反應合成的復合肥，主要用磷酸、合成氨和鉀等基礎原料直接加工而成；復混肥生產的常用原材料主要有磷酸二銨、磷酸一銨、硝酸磷肥、硝酸鉀和磷酸二氫鉀等。因此，主要是復合肥生產的原料呈酸性，導致肥料呈酸性。

采用電位滴定法測定了肥料含酸量，結果發現當酸性肥料的滴定終點為pH 7.0時，一般復合肥的pH越低，其貢獻出的質子越多。根據肥料pH計算出的肥料溶液質子濃度與肥料本身所攜帶的酸量呈顯著正相關關系，相關系數為0.748，表明根據肥料本身的pH即可初步反映肥料攜帶酸量。從具體數據來看，這12種復合肥料含酸量可高達1.95 mol/kg，表明這些復合肥本身呈酸性，可不同程度地造成土壤酸化。由Guo等[3]的研究結果可知，我國每年因酸沉降輸入土壤的質子可達0.4 ～ 2.0 kmol/hm2。根據當前我國的農業生產實際情況，肥料的合理施氮量大約在150 ～ 250 kg/hm2[16]。以施用N 200 kg/hm2為準計算酸性復合肥每年會產生0.35 ～ 3.26 kmol/hm2的質子，因此一般酸性復合肥施用直接輸入土壤的質子量與酸沉降產生的質子量接近，但其最大值可為酸沉降的1.6倍。實際上目前集約化生產中肥料的施用量，特別是果樹、蔬菜、茶葉等種植的施用量遠高于N 200 kg/hm2，常可高達1 200 kg/hm2[17]。因此預期相對酸沉降，復合肥本身攜帶的酸量對土壤酸化的促進作用更強。

2.2 復合肥不同加入量對土壤pH、交換性酸的影響

為了量化復合肥本身的酸度對土壤酸化的直接影響，本研究選擇pH<5、氨硝比相當的俄羅斯復合肥和硫酸鉀型挪威復合肥1，以及以有機氮為主的日本復合肥等3種肥料，分別在6種氮濃度梯度下進行試驗。由圖1可以看出，未施肥時，土壤pH為5.49，添加復合肥顯著降低了土壤的pH。土壤pH可以直觀表征土壤活性酸的強度，不同肥料處理組土壤的pH均顯著低于CK處理組的pH，說明施加復合肥明顯降低了土壤pH。隨著復合肥施用量的增加，土壤pH幾乎都呈現出逐漸下降的趨勢；而且挪威復合肥1和日本復合肥本身的pH低，其促進土壤pH下降的作用也較強。當氮加入量為500 mg/kg時，日本復合肥處理后的土壤pH最低，與CK相比，pH下降了0.51個單位。當施入的氮含量為600 mg/kg時，挪威復合肥1處理土壤pH最低，為5.02。表明強酸性復合肥本身攜帶的酸性物質會明顯促進土壤酸化。

土壤交換性酸是土壤交換性Al和交換性H+的總量，是指示土壤酸度變化的一個重要容量指標[18]，更能反映土壤酸度的高低。由圖2所示，在不同肥料氮施加水平下，不同肥料處理后土壤中交換性酸均呈現出相同的變化趨勢，即隨著外源施加復合肥含氮量的升高，土壤交換性酸量也相應增加，特別是俄羅斯復合肥，再次證明復合肥本身攜帶的質子施加土壤后會促進氫鋁轉化導致土壤交換性酸度顯著增加，且肥料投入量越高，導致土壤酸化程度越強。Rodroguez等人[19]的研究也表明施氮量會顯著影響土壤的總酸度，當施氮量從100 kg/hm2升高到200 kg/hm2時，土壤的平均交換性酸總量從6.57 mmol/kg增加到8.21 mmol/kg。從不同肥料對比來看，總體而言，同一施氮量下，施用復合肥導致土壤交換性酸增加的順序為俄羅斯復合肥>日本復合肥>硫酸鉀型挪威復合肥1，這與肥料本身的酸度大小順序相反，也與同樣氮加入量下肥料的質子貢獻量大小順序不同(表1)。以N 200 mg/kg為復合肥加入量的處理為例，俄羅斯復合肥、硫酸鉀型挪威復合肥1和日本復合肥中的交換性酸含量分別為7.92、5.43和5.34 mmol/kg。這主要是因為肥料施用對土壤酸度的影響除了受本身酸度的影響外，肥料中組分與土壤黏土礦物之間的相互作用也對土壤酸度產生影響。具體為日本復合肥中有機氮肥和挪威復合肥中的硫酸根等可以在紅壤表面發生專性吸附，該過程釋放的羥基可中和土壤酸度，因此本身酸度高的日本復合肥和挪威復合肥1處理土壤中交換性酸量反而低于俄羅斯復合肥處理土壤。

(圖中小寫字母不同表示同一肥料在不同氮加入量處理間的差異顯著 (P < 0.05)，下同)

圖2 施加不同含氮量復合肥培養1 d后土壤交換性酸的變化

2.3 復合肥本身酸度對土壤酸化的質子貢獻

肥料施入土壤中對土壤酸度的影響，除了受本身酸度的影響外，肥料中氮轉化過程誘導質子的產消量是最主要的因素。為了相對比較肥料本身酸度與肥料施入土壤后引起的氮礦化消耗質子量和硝化產生質子量對土壤酸化的貢獻，本研究選擇了pH<5的俄羅斯復合肥、挪威復合肥1、中東復合肥和魯西復合肥4種不同類型肥料作為研究對象，分別加入到pH 5.74的土壤進行培養。結果表明肥料加入到土壤中的當天就明顯降低了土壤的pH，pH大小順序為對照>中東復合肥>魯西復合肥≈挪威復合肥>俄羅斯復合肥(圖3)，這與表1中肥料本身的pH和所含酸量大小并不一致，這主要是因為肥料對土壤pH的影響除了受本身酸度的影響外，中東復合肥中的有機氮以及魯西復合肥和挪威復合肥中的硫酸根在土壤中專性吸附過程中能釋放出羥基，因此這3種肥料雖然本身酸度高，但加入土壤后對土壤的酸化作用反而不如俄羅斯復合肥。

圖3 添加不同復合肥料對土壤pH動態變化的影響

根據肥料本身酸度和復合肥施加到土壤培養過程中無機氮和硝態氮的凈增加量，即可計算出肥料直接輸入質子量、氮礦化消耗質子量和氮硝化產生質子量(表2)。結果表明中東復合肥中有機氮的礦化水解作用主要發生在培養試驗的前5 d，因此與第0天相比，培養第5天大幅增加了土壤溶液中總無機氮的含量(圖4)，礦化作用會消耗質子(表2)，并提高土壤的pH(圖3)。而土壤中氮的硝化作用則主要發生在培養5 d以后，硝化作用會產生大量質子并導致土壤pH顯著降低，土壤中肥料氮的添加導致土壤酸化作用更顯著(表2、圖3和圖4)。從肥料氮直接輸入質子與氮轉化產消質子的比值來看，在氮硝化作用較弱的培養前期，(除中東復合肥由于有機氮大量水解消耗質子導致比值為負值外，其比值可達0.41 ～ 2.05，表明肥料氮直接輸入質子對土壤酸化起著重要的貢獻)。而培養60 d后，由于肥料施入的無機氮約85% 呈硝態氮，絕大部分銨態氮被硝化產生大量的質子，因此肥料氮直接輸入質子與氮轉化產生質子的比值均小于0.05，這個比值小說明銨態氮肥的大量施用造成硝化產酸過程是導致土壤酸化的主要原因，而肥料氮直接輸入質子的相對貢獻較小。本試驗中施入的有機氮和銨態氮絕大部分發生了硝化作用，但實際土壤中部分銨態氮被植物吸收會減弱硝化作用，以及硝態氮被植物吸收會釋放出等當量的羥基，因此大田土壤中氮轉化產酸量會顯著低于本試驗計算值，反過來也表明肥料氮直接輸入質子對土壤酸化的相對貢獻會更大。因此，長期施用酸性復合肥料時，肥料本身酸度對土壤酸化的作用也不容忽視。

試驗結果還表明以銨態氮為主的魯西復合肥硝化作用會產生大量質子，而以有機氮為主的中東復合肥則由于有機氮礦化消耗質子，氨硝比相當的挪威復合肥和俄羅斯復合肥硝化產酸量明顯減低，最終導致魯西復合肥對土壤酸化的質子貢獻相對明顯高于后三者(表2)。由于銨態氮的硝化過程是土壤中肥料質子產生的主要來源，因此應盡量選擇以有機氮、硝態氮為主的復合肥，南方可變電荷土壤還可以選擇硫酸鉀型復合肥，以降低復合肥料本身酸度和硝化過程引起的土壤酸化作用。

表2 添加N 200 mg/kg 復合肥對土壤酸化直接貢獻的質子以及培養過程中氮轉化產消的質子量

(CK：對照；A：挪威復合肥1，B：俄羅斯復合肥，C：中東復合肥，D：魯西復合肥)

3 結論

通過對我國農業上廣泛使用的國內外復合肥進行調研發現絕大部分復合肥呈酸性，其pH可低至4.0，其對土壤酸化的質子貢獻與酸沉降相當。添加酸性復合肥至土壤中可顯著降低土壤pH和增加土壤的交換性酸量，表明施用酸性復合肥會明顯促進土壤酸化。盡管施用強酸性復合肥直接的質子輸入量在肥料施加到土壤的初期對土壤酸化的相對貢獻較大，后期主要是氮的硝化產酸作用，但長期酸性復合肥本身酸度對土壤酸化的貢獻也不容忽視。因此，為降低化肥施用引起的土壤酸化作用，應選擇復合肥本身酸度較低，且以有機氮、硝態氮為主的復合肥，南方可變電荷土壤還可以選擇硫酸鉀型復合肥。

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Acidity Characteristics of Ternary Compound Fertilizers and Its Effect on Soil Acidification

WU Congmin1,2, CHEN Piao2,3, HAN Xiaoming4, WANG Ruhai2, LI Jiuyu2*, YU Yuanchun1*, XU Renkou2

(1 College of Biology and Environment, Nanjing Forest University, Nanjing 210037, China; 2 State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China; 3 College of Resources and Environment, Henan Agricultural University, Zhengzhou 450002, China; 4 Agriculture and Rural Affairs Bureau of Dinggou Town, Jiangdu District, Yangzhou, Jiangsu 225236, China)

Currently, severe soil acidification occurs widely in cropland. Extensive application of acidic compound fertilizers in agricultural production may contribute to soil acidification, while its acidity characteristics and effect on soil acidification is unclear. In this study, 12 compound fertilizers with ternary nitrogen, phosphorus, and potassium elements were chosen from domestic and foreign companies due to their mass application in China.Results indicated that 11 compound fertilizers were acid, the fertilizers with pH between 4.0 and 5.0 accounted for more than 58%, and their acid content was up to 1.95 mol/kg. When these acid fertilizers directly applied to the soil, they could significantly reduce soil pH and increase the content of exchangeable acidity in one day. Therefore, application of acid compound fertilizer could significantly promote soil acidification due to their high acid content. When these compound fertilizers were applied to red soil for incubation, the ratio of protons from fertilizer direct input to nitrogen conversion could reach up to 204.6% on the 5thday of incubation, while the maximum ratio was only 4.4% on the 60thday of incubation. Results suggested the relative contribution of direct proton input to hydrogen ions by applying strong acid compound fertilizer was greater at the early stage of fertilizer application, while proton production from nitrification played a major role in the later stage. However, the contribution of long-term and mass application of acid compound fertilizer to soil acidification should not be ignored.

Compound fertilizer; Soil acidification; Proton contribution; Nitrogen transformation

S511

A

10.13758/j.cnki.tr.2022.02.021

吳聰敏, 陳漂, 韓小明, 等. 三元復合肥料的酸度特征及其對土壤酸化的影響. 土壤, 2022, 54(2): 365–370.

國家自然科學基金項目(41877102，U19A2046)資助。

(jyli@issas.ac.cn；ycyu@njfu.edu.cn)

吳聰敏(1996—)，女，河南焦作人，碩士研究生，主要從事土壤酸化研究。E-mail: 474732653@qq.com