基于復合指紋圖譜和貝葉斯模型的茅尾海懸浮顆粒物源解析

劉海霞,李素霞,劉廣龍,黃凱旋,楊 斌,蘇靜君,王 杰,張晉誼,侯景耀

基于復合指紋圖譜和貝葉斯模型的茅尾海懸浮顆粒物源解析

劉海霞1,2,3,李素霞2,3*,劉廣龍2,4**,黃凱旋5,楊 斌3,蘇靜君5,王 杰4,張晉誼2,侯景耀2

(1.桂林理工大學環境科學與工程學院,廣西 桂林 541006；2.北部灣大學資源與環境學院,廣西 欽州 535011；3.北部灣大學，廣西北部灣海洋災害研究重點實驗室,廣西 欽州 535011；4.華中農業大學資源與環境學院,湖北 武漢 430070；5.中國科學院生態環境研究中心,城市與區域生態國家重點實驗室,北京 100085)

為明確茅尾海中懸浮顆粒物的來源,采集了茅尾海流域紅樹林土壤、堤岸土、河口顆粒物、茅尾海沉積物以及灣外顆粒物等懸浮顆粒物潛在源樣品.基于多元統計復合指紋圖譜方法,篩選出最佳指紋因子組合,進而通過貝葉斯混合模型得出五種潛在源對茅尾海懸浮顆粒物的貢獻率.結果表明:Mg、Al、Mn、Pb、Fe五種指紋元素可作為最佳指紋因子組合,累計判別正確率為78%.貝葉斯混合模型結果顯示,茅尾海懸浮顆粒物主要來源于河口和灣外輸送,貢獻率最高達到58.9%和68.6%.其中,靠近河口區域主要受河流匯入影響,其貢獻率達到42.2%～58.9%;靠近灣外區域則以灣外顆粒物貢獻為主,貢獻率達到44.9%～68.6%.各點位的沉積物貢獻率均較低,紅樹林土壤和堤岸土的貢獻率都在10%左右.總的來說,由河口匯入和潮汐作用帶入的顆粒物是茅尾海懸浮顆粒物的主要來源.

貝葉斯模型；復合指紋圖譜；顆粒物；源解析

茅尾海位于廣西壯族自治區欽州市南部海域,是我國最大的近江牡蠣天然采苗區.近年來,由于茅尾海海洋工程的建設、養殖業的過度發展,茅尾海的污染日益加重[1].據《廣西海洋環境狀況公報》[2]顯示,2017年經由欽江、茅嶺江入海的化學需氧量分別為32960t和39000t,占污染物總量的近95%,是最主要的入海污染物,其次為氮磷營養鹽.研究表明:化學需氧量、無機氮以及磷酸鹽已成為影響欽州海域水質狀況的主要因素[3].2003～2010年的水質監測數據表明,茅尾海的水質從貧營養往中度富營養和重富營養化發展,已屬于輕度污染[4].盡管2008年在國務院批復的《廣西北部灣經濟區發展規劃》[5]的要求下開展了污染整治和海域生態功能恢復行動,但是茅尾海灣的水體富營養化程度并未發生明顯降低,對海域的持續健康發展造成了極大的潛在隱患.

水體中懸浮顆粒物作為營養鹽的重要載體,其遷移轉化對水體營養鹽的循環過程及其生態效應具有重要影響[6].已有研究表明,水體中懸浮的顆粒物可經生物礦化或光化學分解釋放出溶解態無機鹽,進而為浮游植物的生長提供營養[7-9].造成水體富營養化的顆粒物正磷酸鹽是顆粒物生物可利用性磷的重要來源[10].水體中的顆粒物也是重金屬的重要載體[11].在水體懸浮顆粒物遷移過程中的污染物吸附、貯存和解吸等環境行為對水生態系統造成潛在的巨大危害,由此引發的水體富營養化以及人體健康風險等問題已成為流域水環境研究的熱點[12-13].追溯懸浮顆粒物的來源是控制非點源污染以及更合理實施水土保持方針的重要前提.因此,追溯茅尾海顆粒物來源對控制水體中懸浮顆粒物濃度繼而提升茅尾海水質具有重要意義.但由于海灣水體中懸浮顆粒物來源廣泛且認知不清,致使其靶向控制舉措的提出缺乏科學依據.

復合指紋技術作為研究泥沙及懸浮顆粒物來源的有效手段能反映土壤侵蝕、泥沙輸移和沉積特征.該技術基于侵蝕源地的土壤特征篩選具有診斷能力的復合指紋因子,利用質量平衡模型建立源地土壤與懸浮顆粒物的定量關系,最終獲得各源地的相對貢獻率[14].近年來,復合指紋識別技術在流域泥沙溯源示蹤方面已經得到了廣泛的應用,尤其在英國[15-17]、美國[18-19]和澳大利亞[20-22]等發達國家和地區.早在20世紀90年代,Collins等[23]運用復合指紋圖譜結合多元混合模型,評估了英國Dart流域和Plynlimon試驗小流域的泥沙來源.2003年,Krause等[24]篩選出137Cs和部分重金屬指標作為復合指紋因子,在前人研究的基礎上,創新性地運用FR2000混合模型計算了各泥沙源的貢獻比例及不確定度. 2009年,Poleto等[25]研究發現隨著復合指紋因子數量的增加,泥沙來源的不確定性水平有降低趨勢. 2013年,Gellis等[26]選擇樣品的營養元素(TOC、TN、TP)和碳氮穩定同位素(δ13C、δ15N)以及金屬元素作為復合指紋因子,發現河岸帶的泥沙貢獻率最大,占比約53%,并且融雪期的河岸帶侵蝕速率最大.

國內學者在長江流域[27-30]、黃土高原[31-33]、西南地區[34-35]、東北黑土區[36-37]以及福建紅壤和花崗巖崩崗區[38-40]等地區也采用指紋識別法開展泥沙溯源研究,在指紋因子的擴選、復合指紋的應用和溯源模型的選擇等方面均取得了良好的進展.關于貝葉斯混合模型已廣泛地應用于穩定同位素以及植物水分來源等研究中,但卻鮮有運用復合指紋識別技術與貝葉斯混合模型結合進行懸浮顆粒物溯源的報道.據此,結合茅尾海這種特殊的地理環境,本研究選取茅尾海流域及其入海河口作為研究對象,基于復合指紋圖譜和貝葉斯溯源模型對茅尾海中懸浮顆粒物進行來源解析,細化溯源結果,清楚茅尾海區域的主要懸浮顆粒物來源,從而能夠更加精準地控制源地顆粒物流失,以便于水生態環境管理.以期為茅尾海水質提升策略的制定提供科學依據.

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

茅尾海位于欽州灣北部,所轄海域面積約135km2,是一個典型內寬口窄的橢圓形半封閉內灣[41],該區域屬亞熱帶海洋性季風氣候,年均降雨量2104.2mm,高溫多雨、夏長冬短[42],潮汐為不規則全日潮,平均潮差為2.51m[43].欽江、大欖江、茅嶺江是流入茅尾海的主要河流[2],受欽江、大欖江、茅嶺江等主要入海河流的影響形成了獨特的河口—海灣—濕地多生態系統[44].紅樹林作為該海岸帶重要的生態系統之一,與堤岸土不同的是其具有維護生物多樣性、促淤固灘、凈化水質等功能的同時對全球環境和氣候具有重要指示意義.茅尾海也是近海牡蠣的全球種質資源保留地和我國最重要的養殖區與采苗區[44],是“中國大型牡蠣之鄉”,盛產大型牡蠣、青蟹、對蝦、石斑魚等,其主要養殖區域位于茅尾海北部區域.盡管欽州市政府發布了《茅尾海綜合整治規劃》,進行了多項綜合修復和修復工程,但茅尾海的健康發展仍受到環境污染脅迫.

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 潛在懸浮顆粒物源地劃分及樣點布設 收集研究區域及其周邊環境等資料,結合研究區域及周圍土地利用類型實際情況,將物源類型劃分為紅樹林土壤(S2)、堤岸土(S3)、河口顆粒物(S4)、茅尾海沉積物(S5)以及灣外顆粒物(S6)五種,沉積物樣點對應點位為茅尾海水柱的樣點(C1～C14)再根據劃分好的物源類型布設采樣點,并保證每個種類至少采集10個以上樣品以減小組內變異.采樣點位置見圖1.

處理來自潛在源頭的懸浮顆粒物和土壤.利用采水器在樣點附近共采集60L水樣,通過高速冷凍離心獲得水樣中的懸浮顆粒物.利用懸移質采泥器在樣點附近多點采集表層(0～2.5cm)沉積物樣品,樣品采集后放入透氣性好的聚乙烯袋中密封保存,直至樣品分析.土壤樣品利用洛陽鏟采集表層土壤(0～5cm)的樣品,放入透氣性好的聚乙烯袋中密封保存,直至樣品分析.將采集的物源土壤與懸浮顆粒物樣品經過風干和烘干處理后放入研缽中研磨,過100目篩.稱取0.1g(精確到±0.0001g)樣品,加入9mL濃硝酸和3mL氫氟酸,微波消解.使用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS)測定樣品中的地球化學元素,共13種,即Al、As、Ca、Cd、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Ni、Pb、Zn.

圖1 采樣點位置

1.2.2 保守性檢驗 一系列因素可以影響自然環境中示蹤劑的保守性,包括氧化還原電位、溫度、選擇性顆粒遷移、吸附/解吸或沉淀/溶解反應等.因為這些因素,懸浮顆粒物在遷移過程中可能會發生指紋因子的改變,因此需要通過統計檢驗的手段排除這些可能會影響最終溯源結果的干擾因子.為評估示蹤劑的保守性,使用范圍檢驗來識別非保守示蹤劑,將懸浮顆粒物樣品中的示蹤劑濃度與源樣品最小和最大值之間的范圍進行比較.

1.2.3 指紋因子篩選 采用復合指紋圖譜法進行懸浮顆粒物來源示蹤,需篩選一組具有統計意義上最佳判別能力的復合指紋識別因子[29].采用了兩種統計方法篩選能夠區分源物質的復合指紋組合:

(1)通過Kruskal-Wallis H檢驗(K-W H),篩選各潛在物源之間差異顯著的指紋.

(2)利用K-W H檢驗和判別函數分析(DFA)的組合,篩選一組判別能力最強的組合指紋因子.

利用SPSS計算K-W統計量H及其概率值進行檢驗,并與顯著性水平(一般取0.05)比較.若<,表明該屬性在組間具有顯著性差異,可以作為潛在的指紋因子,進入下一步檢驗.

通過K-W H檢驗在潛在顆粒物來源之間顯示出統計學顯著性差異的示蹤劑進一步用于判別分析.DFA的理論基礎是提供一組可以區分源物質組別的權重.然后,這些權重可以被用于區分源物質,提供它們屬于每個可能的源組的概率.在每個判別步數中,選擇的顆粒物示蹤劑會最大程度地降低整體Wilks’lambda.當所有樣本均已正確分類時,或在給定步數中可用于包含的其余所有屬性均不具有改善源辨別力的能力時,逐步判別過程將停止.

1.2.4 模型的構建 根據采集顆粒物的指紋因子濃度[40],利用構建多元混合模型的手段(例如IsoSource, MixSIR,SIAR,MixSIAR)來進行溯源解析[45].其中,貝葉斯混合模型(Bayesian mixing models)包含3種模型(分別是MixSIR,SIAR和MixSIAR).對于不確定性的定量化分析,貝葉斯混合模型由于其在利用先驗信息以及捕獲不確定性來源方面具有更為明顯的優勢[46],因而在生態學中應用較為廣泛,經常應用于流域泥沙溯源[47]、植物水分溯源[45-48]、污染物溯源[49-52]和食物網營養溯源[53-54]等領域的研究.貝葉斯混合模型通過引入貝葉斯統計理論,并考慮源數值的不確定性、分類協變量和連續協變量以及先驗信息等,對簡單的線性混合模型進行了改進.與MixSIR和SIAR等模型相比較,MixSIAR模型結合了多種來源,并基于先驗信息的不確定性、連續協變量和乘法誤差結構,提高了“源”對“匯”貢獻率的計算準確性[45].

根據貝葉斯理論,所有f(每個源對目標懸浮顆粒物樣本的貢獻率)的后驗概率分布與先驗概率分布成正比,再乘以似然函數,然后除以它們的總和,即:

式中:(data|f)是給定數據f的似然函數;(f)表示基于先驗信息的先驗概率;f是個通過Dirichlet分布隨機生成的向量,表示顆粒物源貢獻比例.似然函數的計算公式如下:

式中:μ、σ分別為根據隨機抽取的f計算獲得的懸浮顆粒物樣品中第個指紋因子的均值和標準差;X代表第個顆粒物樣本的第個示蹤劑;為顆粒物源的個數.其中,μ和σ的計算公式如下:

式中:mSourcei表示第個顆粒物來源的第個顆粒物示蹤劑的均值;2Sourcei表示第個顆粒物來源的第個顆粒物示蹤劑的方差.

2 結果與分析

2.1 最佳指紋因子篩選

2.1.1 示蹤劑的保守性檢驗 表1比較了懸浮顆粒物源中示蹤劑的濃度,標準范圍檢驗的結果和懸浮顆粒物示蹤劑濃度平均值與顆粒物源地樣點的平均值比較結果表明,所有指紋因子均保守.

表1 五種物源示蹤劑濃度平均值(ave)、最小值(min)、最大值(max)和標準偏差(SD)

2.1.2 K-W H檢驗 根據分析步驟,將顆粒物源數據導入到SPSS 24中,利用Kruskal-Wallis非參數檢驗對剔除了異常值的顆粒物源地數據進行檢驗,計算K-W統計量及其概率值(表2).根據計算結果對各溯源點對應的源地土壤中13種待篩選的指紋因子進行初步篩選,排除潛在源地種差異不顯著的因子,并剔除其中的非保守的指紋因子,通過檢驗的指紋因子可進入下一步的多元判別分析中.

表2 Kruskal-Wallis H檢驗結果

Kruskal-Wallis H檢驗的結果表明,絕大多數指紋因子組間差異顯著,僅有1個指紋因子As的值>0.05,未通過檢驗,其余十二種都可作為初步篩選的指紋因子,并進入下一步的多元判別分析中.

2.1.3 DFA檢驗 將Kruskal-Wallis H檢驗篩選出的不同源地間差異顯著的指紋因子,進入多元判別分析(DFA)[28],找出最佳復合指紋因子.在SPSS軟件中運用逐步判別分析法,計算每個步數的Wilks’ lambda與指紋因子辨別正確率(表3).若Sig<0.05,則對應的判別函數具有統計學意義,判別結果可靠.下中的Sig值均<0.05,說明本研究中建立的各判別函數均具有統計學意義,可用于懸浮顆粒物源地的辨別.

表3 DFA檢驗結果

在上一步篩選后得到的12個指紋因子中,共有5個指紋因子(Mg、Al、Mn、Pb、Fe)具有判別能力,其累積指紋因子辨別正確率分別為48.8%、73.2%、63.4%、73.2%、78.0%,說明該組合能夠較好地判別懸浮顆粒物源地,可入選最佳指紋因子組合.其中的Mg和Al因子的單指紋因子辨別率最高,為48.8%和43.9%;其次是Fe、Mn和Pb.根據Carter等[55]的研究成果,累計指紋因子辨別正確率在70%以上,說明判別效果較好.

2.2 來源解析

各溯源地的懸浮顆粒物源貢獻比率平均值和標準差見表4.在摘要統計表中,為了能夠更加直觀地比較各懸浮顆粒物源的貢獻率大小,將其平均值作為源貢獻比率,制成橫向百分比條形圖(圖2),其中C0數據為各溯源樣點指紋因子平均值.

由圖2和表4可以看出,總體而言,灣外顆粒物和河口顆粒物是對懸浮顆粒物貢獻率最高的來源,C1和C3的沉積物貢獻率次之,這兩個點位比較靠近堤岸,周圍有濱海公園,受人為環境影響較大,造成沉積物貢獻率達到30.9%和22.1%,而其他點位沉積物的貢獻率最低僅為5%,各點位均值的貢獻率僅7.7%,是各類源中最低的.紅樹林土壤和堤岸土的貢獻率在各點位的貢獻率都較低,紅樹林在各點位的貢獻率最低為C8的5.7%,最高為C14的11.6%,各點位的含量平均值計算出來的貢獻率也僅有10%,堤岸土在各點位的貢獻率最低為C8的6.1%,最高為C1的13.4%,各點位均值得到的貢獻率為10.5%,相對于其他來源紅樹林和堤岸土的影響較小.河口顆粒物的貢獻率最高達到了58.9%,該點位最靠近茅嶺江匯入的河口,說明較于沉積物來說,該點顆粒物的遷移影響更大.灣外顆粒物對各點位的貢獻率最高達到了68.6%,其次是53.4%,這兩個點位均是靠近北部灣,由潮汐帶入的顆粒物給茅尾海帶來較大的影響.

各潛在源的貢獻表現出來的差異明顯,紅樹林作為海岸帶重要生態系統,因其發達的根系起到了促淤固灘和凈化水質的功能,使得紅樹林對茅尾海顆粒物的貢獻相對較低;堤岸土對茅尾海顆粒物的貢獻主要是通過地表徑流,由于茅尾海周圍有一條護岸帶,攔截了部分由堤岸帶入的顆粒物,也因距離相對較遠,運輸能力不如懸浮顆粒物;另外茅尾海作為北部灣的內海,內寬口窄的形狀造成風浪很小,這極大程度上降低了沉積物的再懸浮作用,從而導致沉積物對顆粒物的影響相對較低;養殖區主要集中在河流輸入影響區,養殖過程中產生的廢棄物直接影響了茅尾海顆粒物的產生,造成河口的顆粒物對河流輸入影響區的貢獻較大;距離養殖區較遠的茅尾海南部主要受到潮汐的影響,決定了灣外顆粒物對潮汐影響區的貢獻.因此,需要特別針對河流采取措施減少河流輸送帶來的顆粒物影響.

表4 各溯源地的泥沙源貢獻比率平均值和標準差

注:*括號中的值表示不確定性范圍(90%置信度范圍:5%～95%).

圖2 各懸浮顆粒物源貢獻百分比

3 結論

3.1 利用SPSS進行指紋因子篩選得出Mg、Al、Mn、Pb、Fe五種重金屬組合可作為最佳指紋因子,總判別正確率達到78%,能較好的分辨各潛在來源地.

3.2 貝葉斯模型結果表明,茅尾海懸浮顆粒物主要來源于河口顆粒物和灣外顆粒物,貢獻率最高達到58.9%和68.6%,說明水體中的懸浮顆粒物受到的水流擾動作用較強;距離灣外近的點位灣外顆粒物貢獻較多,距離河口近的點位河口顆粒物貢獻較多.而沉積物、紅樹林土壤和堤岸土對各點位的貢獻率都相對較小.

3.3 鑒于茅尾海主要水產養殖區位于河流匯入影響區,為了有效提升茅尾海水產養殖和水生態系統的健康發展,應采取措施有效控制河流的顆粒物輸送.

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Analysis of the source of suspended particulate matter in the Maowei Sea based on composite fingerprint map and Bayesian model.

LIU Hai-xia1,2,3, LI Su-xia2,3*, LIU Guang-long2,4**, HUANG Kai-xuan5, YANG Bin3, SU Jing-jun5, WANG Jie4, ZHANG Jin-yi2, HOU Jing-yao2

(1.School of Environmental Science and Engineering, Guilin University of Technology, Guilin 541006, China；2.School of Resources and Environment, Beibu Gulf University, Qinzhou 535011, China；3.Guangxi Key laboratory of Marine Disaster in the Beibu Gulf University, Qinzhou 535011, China；4.School of Resources and Environment, Central China Agricultural University, Wuhan 430070, China；5.State Key Laboratory of Urban and Regional Ecology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China)., 2022,42(6)：2844～2851

Toreveal the source of suspended particulate matter in Maoweisea, samples of potential sources of suspended particulate matter such as mangrove soil, embankment soil, estuarine particulate matter, Maowei Sea sediment and particulate matter outside the Bay in Maowei Sea Basin were collected. Based on multivariate statistical composite fingerprinting method, the optimal fingerprint factor combination was formatted, and then the contribution rates of five potential sources to suspended particulate matter in Maowei Sea are obtained by Bayesian mixed model. The results show that five fingerprint elements of Mg, Al, Mn, Pb and Fe can be used as the best combination of fingerprint factors, and the cumulative discrimination accuracy rate is 78%. The results of the Bayesian mixed model showed that the suspended particulate matter in Maowei Sea is mainly derived from the estuary and the outer bay transport, and the contribution rate reaches 58.9% and 68.6%. Among them, the area near the estuary is mainly affected by the river inflow, and the contribution rate of estuarine particulate matter reaches 42.2%～58.9%; In the areas close to the outer bay, the contribution rate of particulate matter outside the bay was 44.9%～68.6%. The contribution rate of sediment at each point was low, and the contribution rate of mangrove soil and embankment soil was about 10%. In general, particulate matter brought in by estuarine inflow and tidal action is the main source of suspended particulate matter in the Maowei Sea.

Bayesian model；composite fingerprinting；particulate matter；source resolution

X55

A

1000-6923(2022)06-2844-08

劉海霞(1998-),女,湖北仙桃人,桂林理工大學碩士研究生,主要從事水體污染控制與生態修復研究.

2021-11-12

國家自然科學基金資助項目(31960242);廣西自然科學基金資助項目(2020GXNSFAA297080,2016GXNSFAA380242)

* 責任作者, 教授, 284137449@qq.com