應用于寬帶中紅外激光產生的啁啾周期極化鈮酸鋰晶體結構設計及數值模擬*

李銘洲 李志遠?

1) (華南理工大學物理與光電學院，廣州 510641)

1 引言

3—5 μm 波段中紅外激光由于覆蓋了眾多重要分子化學鍵特征振動峰，同時還是衰減最小的大氣窗口，在基礎研究、生物醫療、光通信、大氣探測等方面有著廣泛的應用價值[1，2].在中紅外波段對應著大多數分子的本征振動躍遷過程所需要的能量，如氫-氧、氫-氮、氫-碳和硫-氫等分子，通過簡單測定特定的分子在中紅外波段的吸收譜，根據吸收峰的波數位置、峰形狀、強度和數目，即可辨別該分子的結構，從而確定其所包含基團及化學式.同時，中紅外激光的單個光子能量低，相比于X 射線光子能量，前者相當于后者的萬分之一到千分之一.這些特點在分子光譜學、大氣探測、生物醫療等領域有重要的基礎應用.此外，中紅外光源的光譜寬度也是相當重要的一項指標，特別是對于包括傅里葉變換紅外光譜學 (FTIR) 以及 micro-FTIR、nano-FTIR 在內的眾多應用，所采用的中紅外光源的光譜寬度直接決定了其實際的工作效率與應用范圍[3，4].因而，對寬譜中紅外激光光源的研究有著非常急迫的需求.

本文探討基于CPPLN 非線性晶體和準相位匹配技術以實現超寬帶的中紅外激光.采用中心波長800 nm 的鈦寶石激光器作為抽運光，差頻轉換過程的信號光波長為0.95—1.6 μm，通過計算差頻轉換過程中的相位失配，對CPPLN 晶體的結構進行設計，并且通過數值計算得到其產生中紅外激光的帶寬和轉換效率，并對結果進行了分析.通過結合耦合波方程組與四階龍格庫塔法，對準相位匹配CPPLN 晶體中的差頻過程進行了數值模擬，驗證了單塊CPPLN 晶體中同時滿足1.6—5 μm 中紅外激光產生的可能性.本文通過對CPPLN 晶體產生中紅外激光的分析和數值模擬，能夠為利用單塊CPPLN 晶體產生中紅外激光的實驗研究提供參考，對于優化設計非線性晶體的結構、實現高效的寬帶激光產生有著極大的應用價值.

2 CPPLN 晶體結構設計

為了使CPPLN 晶體滿足準相位匹配條件，從而能夠獲得中紅外激光的輸出，我們首先需要對CPPLN 的晶體結構進行設計.本文針對CPPLN晶體的結構設計方案主要分為以下幾點:1)確定參與頻率轉換的激光波長;2)根據參與轉換激光波長計算差頻轉換過程的相位失配量;3)根據得到的相位失配量計算準相位匹配過程所需提供的極化周期;4)根據極化周期計算得到鈮酸鋰晶體的倒格矢分布，確認其能夠滿足所需相位失配補償.

首先，為了獲得中紅外激光，選擇差頻轉換過程中抽運波長為800 nm，選取信號光波長范圍在0.95—1.6 μm 之間.通過計算，可以知道差頻轉換過程得到的中紅外激光波長范圍應該大約在1.6—5 μm 之間，如圖1 所示.

圖1 不同波長信號光差頻得到的中紅外激光波長Fig.1.Mid infrared laser wavelength obtained by optical difference frequency with different signal light wavelengths.

本文定義抽運光波長為λp，信號光波長為λs，差頻轉換產生的中紅外激光波長為λi，則差頻轉換過程的相位失配量為

其中波 矢kp，ks，ki分別為np2π/λp，ns2π/λs，ni2π/λi;np，ns，ni分別為對應波長在晶體中的折射率.則在周期極化鈮酸鋰(PPLN)晶體中，為了滿足準相位匹配條件，需要對應的極化周期提供的倒格矢為

其中m為準相位匹配階次，本文只考慮第一階準相位匹配的情況，即m=1，則此時極化周期為

為了使極化周期晶體能夠補償一定波長范圍內的相位失配條件，對極化周期引入啁啾，使其隨著傳播距離而變化，此時極化周期為位置的函數:

政府意愿體現和政府參與公司治理能力方面，由于缺乏進一步監督和投入的經濟動機，政府在直接投資后對新興產業發展的關注比較有限。同時，股權投資模式對兩種能力的影響大于債權融資，因為股權投資者是公司價值的剩余所有者，對公司決策和經營管理有著直接的影響。相對而言，債權投資者主要關注企業的信用風險，進一步參與企業經營管理的冬季不足。此外，FOF模式會削弱政府引導基金對具體公司的影響，關鍵的原因在于FOF涉及的產業項目較多，政府部門的人力資源有限，無法對項目進行直接的監督和管理。

其中Dg為極化周期隨著距離變化的啁啾度，Λ0為初始極化周期，z為晶體中激光沿著傳播方向經過的位置與入射面的距離.此時，極化周期提供的倒格矢為

為了使CPPLN 晶體能夠實現對于這些不同波長的差頻過程的能量轉換，計算了在產生不同中紅外激光波長下，差頻產生過程需要的相位失配量及其對應所需要的極化周期，如圖2 所示.從圖2可以看到，相位失配量有一極小值，此時該極值位置的波長約為3.45 μ m .在該極值波長的兩側，每一相位失配量均能對應兩個中紅外激光波長，因此，僅需使CPPLN 晶體提供前半部分所需要的倒格矢帶(1.6—3.45 μm)，則另外一半(3.45—5 μm)的相位失配也能夠同時得到補償，即可同時補償1.6—5 μm 波長范圍內的中紅外激光產生的相位失配.

圖2 不同波長中紅外激光產生所需要對應的(a)極化周期和(b)相位失配量Fig.2.The corresponding (a) polarization period and (b)phase mismatch required for mid infrared laser generation at different wavelengths.

對于CPPLN 晶體，其非線性系數χ(2)(z) 在晶體中的分布可以表示為傅里葉變換:

式中，χ(2)(Δk) 為倒格矢空間 Δk域的傅里葉分量，則其可以表示為 (6) 式的逆傅里葉變換:

根據(7)式，可以通過代入不同的結構設計的χ(2)(z)，得到設計的CPPLN 晶體的倒格矢分布.

從圖2 可以看出，所需的極化周期范圍為22.3—20.7 μm.為了使CPPLN 晶體中的極化周期覆蓋所需范圍，將其極化周期設置在22.5—20.2 μm 范圍內.由于在晶體前端或后端邊界處，可以認為極化周期發生了突變，則進行傅里葉變化后可能會出現比較大的震蕩，所以設計該極化周期范圍略大于所需范圍.為此，根據(4)式，選取Λ0=22.5μm，Dg=1.5×10-6μm-2，并根據(7)式對得到的χ(2)(z) 分布進行傅里葉變換，得到了該結構的倒格矢分布，如圖3 所示.可以看到，在波長為1.6—5 μm 范圍內的相位失配可以由CPPLN 晶體提供的倒格矢得到完全補償，并且每一倒格矢能夠對應兩個波長的相位失配補償.

圖3 啁啾周期極化鈮酸鋰晶體的倒格矢分布與中紅外激光產生的相位失配量Fig.3.Combined plots of the reverse lattice vector distribution of chirped periodically polarized lithium niobate crystal and phase mismatch of mid infrared laser generation.

3 數值模擬方法

在差頻產生的過程中，通常是高頻的抽運光與較低頻的信號光之間的差頻作用，產生另一低頻的光波，如果將該光波定義為中紅外光，則抽運光、信號光、中紅外光的頻率可以分別表示為ωp，ωs，ωm.對于準相位匹配非線性介質中這3 個光波之間的差頻作用過程，通常可以用非線性耦合波方程組來描述.在緩變振幅近似下，方程可以表示為

其中，Ep，Es，Em分別為抽運光、信號光、中紅外光波的電場振幅，c為光速.對于耦合波微分方程組(8)—(10)，只需要將晶體結構對應的χ(2)(z) 代入，即可用于求解非線性晶體中的三波耦合過程.

由耦合波方程組(8)—(10)可以看出，在非線性介質中，由于二階非線性相互作用的影響，不同頻率的光波之間會發生能量交換，這一交換遵循曼麗-羅關系(Manley-Rowe).曼麗-羅關系可以表達為

其中Nωp，Nωs，Nωm分別為各個頻率的光子平均通量.該關系表明，一個頻率為ωp的抽運光子湮滅時，會對應產生2 個頻率分別為ωs，ωm的光子;而反過來，當2 個頻率分別為ωs，ωm的光子湮滅時，也會產生一個頻率為ωp的光子.根據這一關系，能夠得到在非線性介質中抽運光轉移到中紅外光的最大能量，即理論上最大的轉換效率，該效率與參與作用的光波頻率有關.

為了對微分方程組(8)—(10)進行數值求解，使用了四階龍格庫塔法(Runge-Kutta).龍格庫塔法是一種廣泛應用于工程上的微分方程求解算法，對于給定初值的微分方程:

則利用四階龍格庫塔法，給出如下公式:

其中:

式中h為每一求解步的步長.則由(15)和(16)式，可以將龍格庫塔法擴展到N元微分方程組的情況，此時yp，ki將擴展為N維列向量.

下面結合耦合波方程組與龍格庫塔法，應用于CPPLN 晶體中的差頻過程.對于CPPLN 晶體，其二階非線性極化率χ(2)(z) 的大小為27.2 pm/V.現在假設輸入的抽運光與信號光的波長分別為800 nm 和1000 nm，其光場振幅大小分別設置為3×107V/m 和107V/m.此時對應差頻產生的中紅外激光波長為4 μ m，初始輸入電場為0.該差頻過程中，需要非線性晶體提供的相位失配量為Δk=2.84 × 105m—1，則對應的極化周期為22.11 μm.利用第2 節計算得到的CPPLN 晶體結構，即極化周期沿著晶體內激光傳播方向從22.5 μm(0 mm的位置)減小至20.2 μm(20 mm 的位置)，則滿足相位失配補償所需的極化周期22.11 μm 在晶體中對應的位置為6 mm，此時該差頻過程的相位失配能夠得到完全補償.將極化周期結構對應的χ(2)(z)代入式(8)—(10)，并在Matlab 軟件中利用龍格庫塔法對其進行求解，可得到計算仿真結果如圖4 所示，即在晶體中傳播時各個波長激光的能量變化趨勢.可以看到，在晶體中約5 mm 處開始，3 個激光開始產生明顯的能量轉換，這說明準相位匹配開始發生作用，與極化周期對應的位置吻合，證明了該方法的正確性.而隨著轉換距離的增大，由于晶體提供的倒格矢不再補償相位失配，能量在光波之間的轉移逐漸減小，最終趨于穩定.最終，波長為4 μm 的中紅外激光在出射晶體時的轉換效率為12.6%.

圖4 準相位匹配過程中非線性晶體內部各光波的光場隨著相互作用距離的演化Fig.4.In the process of quasi phase matching，the light field of each light wave in the nonlinear crystal evolves with increase of the interaction distance.

4 仿真結果

為了驗證前面設計的CPPLN 晶體產生中紅外激光的性能，我們模擬了不同波長信號光與800 nm抽運光在晶體中差頻的轉換效率.仿真實驗中，我們利用了Matlab 軟件，通過編寫四階龍格-庫塔法，對準相位匹配差頻過程的耦合波方程組(8)—(10)進行求解.首先，設置800 nm 抽運光的輸入電場強度為3 × 107V/m，對應的功率密度為0.12 GW/cm2，設置信號光中心波長位于0.95—1.6 μm 范圍內，每一單波長信號光輸入電場強度均假設為107V/m，對應的功率密度為13.26 GW/cm2.鈮酸鋰晶體的非線性系數為27.2 pm/V，晶體長度L設置為2 cm.另外，根據Sellmeier 色散公式[28]對鈮酸鋰晶體中不同波長的折射率進行計算.CPPLN晶體中差頻轉換過程示意圖如圖5 所示，其中入射抽運光與信號光均為e 光，鈮酸鋰晶體為z 向切割，晶體中的極化結構沿著激光傳播的方向.

圖5 CPPLN 晶體中差頻轉換過程示意圖Fig.5.Schematic diagram of differential frequency conversion process in CPPLN crystal.

對于前面設計的鈮酸鋰晶體，極化周期隨著傳播距離從22.5—20.2 μm 變化，根據圖3 可以看出其理論上能夠保證1.6—5 μm 中紅外激光的有效產生.采用四階龍格-庫塔法對啁啾周期極化鈮酸鋰晶體中的差頻產生進行了求解，圖6 所示為在晶體中隨著激光的傳播位置不同，各個波長的中紅外激光的轉換效率.

圖6 中紅外激光在CPPLN 晶體中不同位置的轉換效率 (a) 2 mm;(b) 5 mm;(c) 10 mm;(d) 15 mm;(e) 20 mmFig.6.The conversion efficiency of mid infrared laser at:(a) 2 mm;(b) 5 mm;(c) 10 mm;(d) 15 mm;(e) 20 mm of the CPPLN crystal.

從圖6 可看到，隨著激光在晶體中傳播距離的不同，CPPLN 晶體能夠提供的倒格矢帶也不同，并且隨著傳播距離越長，相應的轉換帶寬也越寬.如圖6(a)所示，當晶體長度僅為2 mm 時，由于晶體較短，相應的倒格矢帶也較窄，此時基本無法滿足各波長產生的相位失配補償，因而整體轉換效率較低.如圖6(b)所示，此時激光在晶體中的傳播距離為5 mm，晶體的有效轉換帶寬已經展寬至2.8—4.2 μm.如圖6(c)所示，隨著激光傳播距離增大到10 mm，中紅外激光的轉換帶寬有著明顯的展寬，此時晶體的有效轉換帶寬擴展為2.2—4.8 μm .如圖6(d)和(e)，隨著激光傳播距離的進一步增大，晶體的有效轉換帶寬擴展程度逐漸減小，最終覆蓋了1.6—5 μm 波段.值得注意的是，不同晶體長度的轉換效率均出現了不同程度的鋸齒狀波動，這是由于極化周期對應的倒格矢分布是具有一定的鋸齒狀波動的(如圖3 所示)，這就導致晶體中的等效非線性系數也出現相同的波動，從而導致中紅外激光的轉換效率出現類似的鋸齒狀波動.而在如圖3所示的倒格矢分布中，在倒格矢大小為0.283 μm—1的位置，對應的有效傅里葉系數大小為一極小值，這一位置提供的倒格矢補償的相位失配量同時對應3 μm 及4 μm 的中紅外激光產生，因此，在轉換過程中這兩波長對應的等效非線性系數較低，這就導致3 μm 和4 μm 的轉換效率均較低.另外，圖6展現出了差頻閾值與CPPLN 晶體長度的關系，這是由于當晶體長度較短時，其極化周期范圍就較小，則對應的倒格矢帶也就比較窄，則此時倒格矢帶能夠支持的中紅外激光轉換帶寬也就較短.因此，差頻閾值與晶體長度相關，并且晶體越長則差頻的轉換帶寬也就越寬.進一步可以看出，在晶體中不同波長的中紅外激光產生的位置是不同的，這也與極化周期的分布相對應.

圖7 為激光傳播到晶體中所有位置時的轉換效率.從圖7 可以看出，該CPPLN 晶體結構能夠支持中紅外波段的產生，并且隨著波長的減小，中紅外激光的轉換效率逐漸增大.出現轉換效率隨著波長減小而增大的現象，是由于在差頻轉換過程中，滿足能量守恒 ?ωp=?ωs+?ωm，即一個頻率為ωp的抽運光子湮滅時，會對應產生2 個頻率分別為ωs，ωm的光子.由于激光的頻率與波長成反比，而頻率越高則光子能量越大，所以當中紅外激光的波長越長，則對應的光子能量越低，此時從抽運光獲得的能量也就越低，最終導致中紅外激光的轉換效率隨著波長的增大而減小.通過對圖7 的數值仿真結果與圖3 的倒格矢分布進行對比，可以看出，對于不同波長的中紅外激光在CPPLN 晶體中開始轉換的位置，與晶體中該位置的極化周期對應的倒格矢相關，即當該倒格矢滿足對應波長的相位失配補償時，中紅外激光開始在CPPLN 晶體中產生.

圖7 不同波長中紅外激光在CPPLN 晶體中所有位置的轉換效率Fig.7.The conversion efficiency of mid infrared laser with different wavelengths at all positions in CPPLN crystal.

5 結論

本文基于非線性光學差頻過程的準相位匹配技術，對CPPLN 晶體中差頻產生寬帶中紅外激光進行了結構設計和模擬計算.為了使鈮酸鋰晶體能夠為中紅外激光的產生提供足夠寬的帶寬，首先對CPPLN 晶體的結構進行了設計，使其極化周期在晶體中激光入射到出射位置由22.5 μ m 減少至20.2 μ m .其次，在以抽運光波長為800 nm，信號光波長為0.95—1.6 μm 的條件下對差頻轉換進行計算，得出在設計的CPPLN 晶體中，可以滿足這個波段范圍內的相位失配補償，從而能夠產生1.6—5 μm 范圍內的中紅外激光.為了求解激光在晶體中準相位匹配的轉換過程，我們通過將鈮酸鋰晶體的啁啾極化周期對應的非線性系數分布代入耦合波方程組，并且結合四階龍格庫塔法，對非線性晶體中的非線性耦合波方程組進行求解.數值模擬表明，根據我們設計的CPPLN 晶體，其提供的倒格矢能夠滿足在單塊晶體中產生1.6—5 μm 范圍內的中紅外激光，每一波長在晶體中的產生位置與倒格矢分布(即啁啾極化周期分布)有關，當極化周期對應的倒格矢滿足相位失配補償時，對應的中紅外激光能夠有明顯的能量轉換.另外，由于受到曼麗-羅關系的限制，隨著中紅外激光波長的減小，晶體中激光的轉換效率增大.通過以上的數值模擬計算結果，能夠為單塊CPPLN 晶體產生中紅外激光的實驗研究提供參考，為優化、設計非線性晶體的結構，實現高效的中紅外寬帶激光產生積累理論經驗，從而滿足醫療、基礎科學、通信、工業等眾多領域的應用需求[29].