緊聚焦角向矢量光激發下硅環-開口金環納米天線的單向散射*

張漢謀 肖發俊 趙建林

(西北工業大學物理科學與技術學院，光場調控與信息感知工業和信息化部重點實驗室，陜西省光信息技術重點實驗室，西安 710029)

1 引言

光學納米天線在納米尺度內具有極強的控制光散射和吸收的能力[1]，因而被廣泛用于自發輻射操控[2]、表面增強拉曼散射[3]以及納米位移傳感[4]等.特別地，其定向發射(散射)的特性在靶向給藥[5]、太陽能發電[6]和生物傳感[7]等方面展現了巨大應用價值.單個金屬納米顆粒的散射遠場通常由電偶極模式主導，呈現出關于對稱軸的各向同性分布[2，8，9].為使納米結構在光頻范圍具有較好的單向性，研究者提出了金屬納米顆粒陣列結構，如巴木天線(Yagi-Uda antenna)[10].這類結構中存在多個電偶極模式.借助結構參數或材料的設計，這些電偶極模式在一個方向出現相長干涉，而在相反方向為相消干涉，導致結構的單向遠場散射[10，11].然而，這類納米陣列結構由于結構復雜，制作條件較為苛刻[12].此外，較好的單向散射也可以通過單個納米顆粒中電偶極模式和磁偶極或高階模式間的干涉來實現[13，14].1983 年，Kerker 等[15]在理論上發現磁介質球在平面波激發下，會因電偶極和磁偶極模式的干涉，產生前向(背向)單向散射.該現象相繼被Geffrin 等[16](2012 年)和Fu 等[17](2013 年)等在實驗上證實.隨后，人們在砷化鎵(GaAs)納米顆粒[18]和鍺(Ge)納米顆粒[19]也觀察到了可見波段的前向(背向)單向散射.并且，鍺納米顆粒的前向散射波長更接近于磁偶共振波長，因此其前向散射更為高效.近年來，借助光場調控技術，可以有效地控制納米顆粒中模式的干涉，為調控單向散射提供了更為靈活的手段.例如，Banzer 研究組[20]發現了矢量光束激發下硅納米球的橫向單向散射，并將其歸因于聚焦矢量光場對縱向電(磁)偶極和橫向磁(電)偶極模式干涉的調控[21].進一步，通過選擇矢量光束偏振分布和激發波長，他們還分析了橫向散射的單向性對硅納米球面內位移的依賴[20].這一橫向方向性散射可以用于位置傳感和納米測量[22]，以及和二維光子波導的方向性耦合[23].

在各種納米結構中，開口金屬環諧振器(splitring resonator，SRR)是最典型的支持磁偶極模式的納米結構[24，25].然而，要產生兩個磁偶極共振模式，必須引入多個納米結構使之形成復合納米結構，比如雙開口環諧振器(double split-ring resonator，DSRR)[26].這樣，借助單個開口金屬環的磁偶極共振模式的相干干涉會導致在遠場產生新奇的現象，比如磁法諾共振[26-30].由于角向矢量光(azimuthally polarized beam，APB)可以選擇性地只激發納米結構的磁共振模式，從而在復合納米結構中產生純磁的法諾(Fano)共振[31，32].例如，2017 年北京大學方哲宇課題組[32]利用角向矢量光實現了開口金納米環六聚體結構的純磁Fano 共振，并將該現象歸結于一個寬峰的磁偶極亮模式和窄峰的磁偶極暗模式干涉.類似地，通過磁偶極模式的干涉也可能調控復合納米結構的單向散射.然而，目前納米結構的單向散射主要借助電偶極和電偶極模式、電偶極和磁偶極模式以及電偶極和電四極模式的干涉產生[13，14，33]，由磁偶極和磁偶極模式干涉所產生單向散射卻少有報道.磁偶極模式的干涉導致的單向散射，與純磁Fano 共振類似，也具有較小的輻射損耗，為實現高靈敏度傳感器和窄線形的激光器提供可能.基于此，本文提出由硅納米環(Si ring)和開口金納米環(Au split ring)組成一種硅環-開口金環納米天線(Si ring-Au split ring nanoantenna，Si R-Au SRN)，借助角向矢量光在硅環和開口金環中激發出磁偶極模式的耦合，產生硅環-開口金環復合納米結構的反鍵和成鍵模式，進而通過反鍵和成鍵模式的相消干涉實現橫向的單向散射.相關研究結果可為納米光源、光學傳感器等的設計和研發提供有益的參考.

2 計算模型和方法

圖1(a)和圖1(b)所示分別為設計的硅環-開口金環納米天線在三維和二維直角坐標系中的結構示意圖及幾何參數.硅納米環和開口金納米環的高度均為h=100 nm，硅環的外徑和內徑分別為R1=160 nm 和R2=110 nm(硅環寬度w1=50 nm)，開口金環的外徑和內徑分別為R3=85 nm 和R4=53.4 nm(金環環寬度w2=31.4 nm)，其開口間隙g=35 nm.開口金環和硅環的中截面環心位置分別為O1(坐標原點O處)和O2，兩環心間距為d，其上、下表面分別位于z=±50 nm 處的xy平面.采用時域有限差分法(借助軟件FDTD Solutions，Lumerical Inc.)數值分析該納米天線在緊聚焦矢量光束激發下的近場和遠場性質.首先，利用Richards-Wolf 矢量衍射積分[34]獲得緊聚焦(NA=0.85)角向矢量光在光源平面zs(zs＜0)上的電場分量的二維分布，然后導入軟件的自定義光源中.緊聚焦角向矢量光沿z軸正方向傳播，聚焦在位于焦平面z=0 nm 的納米結構上，光束焦斑中心與開口金納米環的中截面環心重合.為直觀地顯示納米結構所在位置處的入射場，圖2 給出緊聚焦角向矢量光在焦平面(z=0 nm)上的電場和磁場分布.由圖2(a)可以看出，焦平面上電場為角向偏振且光斑中心電場振幅較小.圖2(b)—(d)分別給出焦平面上總磁場及其面內和縱向分量的振幅分布，可以看出，納米結構所在區域磁場的縱向分量對總磁場的貢獻占主導地位.仿真中，硅和金的折射率選自Palik[35]和Johnson 與Christy[36]的實驗數據，周圍環境介質設定為空氣.為避免邊界的非物理反射，模擬區域外設置了完美匹配層(perfectly matched layer，PML).

圖1 (a)三維和(b)二維直角坐標系中硅環-開口金環納米天線結構及幾何參數示意圖Fig.1.Schematic diagrams of Si R-Au SR nanoantenna with the geometrical parameters in (a) three-dimensional(3D) and (b) two-dimensional (2D) Cartesian coordinate systems.

圖2 緊聚焦角向矢量光在焦平面上(z=0 nm)的電場和磁場分布 (a)電場(黑色箭頭表示電場的偏振分布);(b)總磁場;(c)磁場面內分量(|Ht|=(|Hx|2+|Hy|2)1/2);(d)磁場縱向分量.白色虛線區域給出焦場中納米結構的所在位置Fig.2.Distributions of electric and magnetic fields at focal plane for tightly focused APB:(a) Electric field;(b) magnetic field;(c)in-plane component of magnetic field; (d) longitudinal component of magnetic field.The black arrows represent the distribution of polarization and white dot line regions denote the nano-structure.

3 分析結果及討論

為確定硅納米環和開口金納米環的共振模式，首先分別模擬單個硅納米環(開口金納米環)在緊聚焦角向矢量光激發下的散射譜、共振峰處的近場分布[納米結構上表面(z=50 nm)]和遠場散射分布，結果如圖3 所示.圖3(a)為硅納米環的散射譜，可以看到在波長λ=850 nm 處有較寬的散射峰.為進一步確認該散射峰對應的共振模式，圖3(b)給出該散射峰的磁場縱向分量(Hz)和表面電流密度分布(箭頭所示).從圖3(b)可以看出，磁場集中在小于硅環內半徑R2的區域，由其環形的電流分布可知，該共振峰對應垂直于xy面的磁偶極模式[37].該共振波長處的三維散射遠場分布如圖3(c)所示，可以看出，其遠場散射分布是以z軸為中心的甜甜圈狀，進一步印證了該共振峰為偶極矩沿z軸的磁偶極模式.圖3(d)為開口金環的散射譜，可以看到在波長λ=900 nm 處有一個較為尖銳的共振峰.圖3(e)為開口金環在共振波長處的磁場縱向分量(Hz)和表面電流密度分布(箭頭所示).由環形表面電流分布可知，該模式也為磁偶極模式.圖3(f)給出開口金環共振波長下的遠場散射分布，呈現出沿x方向擠壓而沿y方向拉伸的變形甜甜圈狀，可能由結構間隙處表面電流分布中斷所致.

圖3 緊聚焦角向矢量光激發下的(a)硅納米環和(d)開口金納米環的散射光譜，(b)硅納米環和(e)開口金納米環上表面(z=50 nm)的磁場縱向分量(Hz)分布(箭頭表示電流密度分布)，以及(c)硅納米環及(f)開口金納米環的遠場散射分布Fig.3.Scattering spectra of (a) Si ring and (d) Au split ring excited by tightly focused APB，magnetic field distributions of the upper surface (z=50 nm) for (b) Si ring and (e) Au split ring at their resonant peaks (the current density distributions denoted by the black arrows)，and far-field scattering patterns of (c) Si ring and (f) Au split ring，respectively.

其次，計算所設計的硅環-開口金環納米結構在緊聚焦角向矢量光激發下的散射光譜并對共振模式進行分析.硅環-開口金環納米結構的散射光譜如圖4(a)中的紅線所示.從圖4(a)可以看出，由于硅環和開口金環的磁偶極模式的耦合，在波長790 和1200 nm 處出現兩個共振峰，分別對應于體系的反鍵和成鍵模式[26，31，38].圖4(b)和圖4(c)分別給出了該結構上表面(z=50 nm)在反鍵和成鍵模式處的磁場縱向分量(Hz)和表面電流密度(箭頭所示)分布.由圖4(b)和圖4(c)可知，反鍵模式處硅環和開口金環中的電流方向相反，磁場集中于兩環的間隙中;而成鍵模式處硅環和開口金環中的電流方向相同，磁場集中在金環內徑包圍的范圍內.圖4(d)給出納米結構上表面(z=50 nm)在波長λ=1064 nm 處的磁場縱向分量(Hz)和表面電流密度(箭頭所示)分布，其電流分布更接近成鍵模式波長處的情況，而在該波長下磁場分布出現了左右非對稱，歸因于該結構中硅環相對于外場及開口金環中心偏心.

圖4 (a) 硅環-開口金環納米結構的模擬(紅線)和擬合的散射譜(藍色虛線);(b) 波長790，(c) 1200 和(d) 1064 nm處，結構上表面(z=50 nm)的磁場縱向分量(Hz)分布(箭頭表示電流密度分布)Fig.4.(a) Calculated (red line) and fitted scattering spectra (blue dashed line) of the nanostructure.Magnetic field distributions of upper surface (z=50 nm) for nano-structure at (b) 790，(c) 1200 and (d) 1064 nm，respectively (the white or black arrows represent the current density distributions).

此外，分析硅環-開口金環納米結構在緊聚焦角向矢量光激發下的遠場散射性質.圖5(a)和5(b)分別給出了該納米結構在角向矢量光激發下反鍵和成鍵模式處的三維遠場散射分布.可見，反鍵模式的遠場散射分布為沿x方向拉伸的甜甜圈形狀，而成鍵模式的遠場散射分布是沿y方向拉伸的甜甜圈形狀，同時由于結構的對稱破缺，該分布也呈現出輕微的偏心.圖5(c)為該結構在其反鍵和成鍵模式間峰谷處(λ=1064 nm)的遠場散射分布.從圖5(c)可以看出，該納米結構在x軸正向呈現出單向散射，且散射的方向與硅環相對于金環中心的偏移方向一致.

圖5 緊聚焦角向光束激發下硅環-開口金環納米結構在 (a)反鍵模式、(b)成鍵模式處，以及(c)模式間的峰谷(λ=1064 nm)的三維遠場散射分布Fig.5.3D far-field scattering patterns of Si R-Au SRN at(a) the anti-bonding mode，(b) the bonding mode，and (c) λ=1064 nm.

為進一步理解緊聚焦的角向矢量光激發下硅環-開口金環納米結構單向散射的物理機制，引入耦合振子模型以擬合硅環-開口金環納米結構的散射譜.這里，硅環-開口金環納米結構的反鍵和成鍵模式可視為振子，其角頻率、非輻射阻尼以及與外場的耦合效率分別表示為ω1(2)，γ1(2)和η1(2).兩個振子的運動方程可以分別表示為[31，39，40]

式中，g表示兩個振子間的耦合常數;E=E0eiωt表示激發光的入射電場.達到穩態后，兩個振子具有簡諧運動的形式，即x1(2)=C1(2)(ω)eiωt，這里復振幅C1(2)(ω)的解析式可表示為[39]

若系統的背景光強為I0，則整個耦合振子體系的散射效率可以表示為σsca=I0+|C1+C2|2.以此，利用耦合振子模型的散射效率σsca可以擬合角向矢量光激發下硅環-開口金環納米結構的散射譜，結果如圖4(a)的藍色虛線所示，對應的擬合參數見表1.可以看出，耦合振子模型的擬合結果與數值模擬光譜符合很好，兩者在短波長處的偏差可歸因于硅納米環磁四極模式的貢獻[41].進一步，將擬合參數代入(3)式和(4)式給出兩個振子的復振幅表達式，可得反鍵和成鍵模式振幅比|C1|/|C2|和相位差Δφ，結果分別如圖6(a)和6(b)所示.由圖6(a)和6(b)可知，反鍵和成鍵模式在波長1064 nm 附近振幅近乎相等(|C1|/|C2|≈1)，在800—1100 nm波段呈現出反向的相位關系(Δφ≈ π).因此，在波長λ=1064 nm 處，反鍵和成鍵模式可認為是振幅相等、相位相反的波源，其輻射光在遠場會產生相消干涉，導致產生硅環-開口金環納米結構的單向散射現象.

表1 緊聚焦角向矢量光激發下硅環-開口金環納米結構散射譜的耦合振子模型擬合參數Table 1.Fitting coefficients of coupled-oscillator model for scattering spectrum of Si R-Au SRN excited by tightly focused APB.

圖6 硅環-開口金環納米結構反鍵與成鍵模式的(a)振幅比和(b)相位差隨波長的變化Fig.6.(a) Amplitude ratio and (b) phase difference of the two modes as a function of the wavelength for the Si R-Au SRN.

下面討論納米結構的幾何參數改變對1064 nm波長處的單向散射的影響.這里保持其他參數不變，詳細分析硅環寬度w1和兩環心間距d對結構的遠場散射的影響規律.圖7(a)給出硅環寬度w1增加(通過增大硅環外徑R1實現)時納米結構在xy面上的二維遠場散射分布.從圖7(a)可以看到，w1由10 nm 增大到90 nm 的過程中，遠場散射分布先由以y軸為對稱軸的啞鈴形狀轉變為只有+x方向的主瓣(w1=50 nm)，再由對稱軸為x軸且左右不對稱的啞鈴狀過渡到左右對稱啞鈴狀.遠場分布的這一轉變過程說明僅當w1取設計值時，納米結構具有向+x方向的單向散射.圖7(b)給出兩環心間距d取不同值時xy面上的二維遠場散射分布.從圖7(b)可以看出，兩環心間距d由0(兩環同心)增大到23.2 nm 過程中，遠場散射分布由長軸沿y軸的橢圓過渡為只有+x方向的主瓣，這一過程說明沿+x方向的單向散射隨硅環相對開口金環偏心距離增大而出現.當d大于23.2 nm時，遠場散射分布變為以x軸為對稱軸且左右不對稱的啞鈴狀;并且在d增大過程中位于—x軸的主瓣逐漸變大，說明沿-x方向的散射隨之增強，導致沿+x方向的單向散射變差.利用耦合振子模型中給出的納米結構反鍵和成鍵模式的振幅、相位關系可以說明這一現象產生的原因.圖7(c)和圖7(d)給出了硅環-開口金環納米結構的反鍵和成鍵模式在1064 nm 處的振幅比|C1|/|C2|和相位差Δφ分別隨硅環寬度w1及兩環心間距d的變化.從圖7(c)可以看到，硅環寬度w1增加時，|C1|/|C2|急劇增大(0.08→2.84)，但Δφ在π 附近小幅度變化.圖7(d)顯示，兩環同心(d=0 nm)時，振幅比和相位差都很小;兩環心間距d由0 增大到22.6 nm 的過程中，|C1|/|C2|基本保持不變，而Δφ由0.15π 快速增加到0.82π.d超過23.2 nm 時，雖然Δφ接近于π，但振幅比較大(|C1|/|C2|≈ 1.8).當w1和d取設計值時，反鍵和成鍵模式在1064 nm 處近似滿足振幅相等(|C1|/|C2|=1.19)、相位相反(Δφ=0.94π)的條件，產生沿+x方向的單向散射.反之，當它們偏離設計值時，反鍵和成鍵模式不再滿足上述條件，導致沿+x方向的單向散射變差甚至消失.

圖7 硅環-開口金環納米結構在λ=1064 nm 的緊聚焦角向矢量光激發下，(a)硅環寬度w1 和(b)兩環心間距d 取不同值時，xy 平面上的二維遠場散射分布.納米結構的反鍵和成鍵模式的振幅比|C1|/|C2|和相位差Δφ 隨(c)硅環寬度w1 和(d)兩環心間距d 的變化曲線Fig.7.2D far-field patterns on xy plane for Si R-Au SRN with different values of (a) the width of Si ring and (b) the distance between the centers of Si and Au rings.Changes of amplitude ratio and phase difference of the anti-bonging and bonding modes with respect to (c) the width of Si ring and (d) the distance between the centers of the two rings.

最后，討論硅環-開口金環納米結構在電偶極子(dipole)光源激發下在波長λ=1064 nm 處的遠場散射分布.如圖8(a)所示，光源的偶極矩方向沿y軸，其放置于xy平面(z=0 nm)的x軸正方向上，且與硅納米環中心的間距為Δx=106.8 nm.圖8(b)給出了偶極光源及其激發下該納米結構在xy面上的二維遠場發射(散射)分布.從圖8(b)可以看出，借助硅環-開口金環納米結構，偶極光源可實現較好的單向發射;或者說，納米結構的遠場散射分布主要由其結構而非光源決定[2，12].進一步比較緊聚焦角向矢量光和偶極光源激發下該結構在xy面(xz面)上的二維遠場散射分布，結果分別如圖8(c)和圖8(d)所示.由圖8(c)和圖8(d)可知，在兩種光源激發下xy面上遠場散射分布幾乎相同，而在偶極光源激發下xz面上的散射角遠小于角向矢量光激發下的情況，實現了x方向單向散射的進一步增強.

圖8 (a)電偶極子光源的激發配置圖;(b)偶極光源及其激發下硅環-開口金環納米結構在xy 面上的二維遠場發射(散射)分布;(c)，(d)偶極光源和角向矢量光激發下納米結構在xy 和xz 面的二維遠場散射分布Fig.8.(a) Schematic diagram of the Si R-Au SRN excited by an electric dipole;(b) 2D far-field patterns on xy plane of the dipole source and the Si R-Au SRN excited with the dipole source;(c)，(d) 2D far-field patterns on xy and xz planes of the Si R-Au SRN excited by the dipole source and APB，respectively.

4 結論

本文設計了一種具有單向散射特性的硅環-開口金環納米天線.數值模擬分析表明，在緊聚焦角向矢量光激發下，硅環和開口金環中會產生不同峰寬的磁偶極模式且兩模式會耦合形成硅環-開口金環納米結構的反鍵和成鍵模式.同時發現，該納米結構在波長1064 nm 的角向矢量光激發下具有較好的橫向單向散射性.進一步結合耦合振子模型，擬合了數值模擬的散射譜，并獲得反鍵和成鍵模式的振幅比、相位差，以此將該納米結構的單向散射歸結于反鍵和成鍵模式間的等振幅相消干涉.通過詳細討論納米結構幾何參數對1064 nm 波長的單向散射的影響，發現單向散射對結構參數非常敏感，歸因于結構參數的改變導致反鍵和成鍵模式在該波長下的振幅和相位變化.最后，分析了該納米結構在電偶極子光源激發下的遠場散射分布，獲得了優于角向矢量光激發的單向散射特性.本文工作可對研究磁介質納米結構的單向散射提供有益參考，并有望應用于納米光源、光學傳感器、納米結構加工缺陷性探測等.