納米銀與微塑料在模擬垃圾填埋柱中的共遷移特征

何 暢,曾曉嵐,2,張存款,徐曉棠,丁文川,2*

納米銀與微塑料在模擬垃圾填埋柱中的共遷移特征

何 暢1,曾曉嵐1,2,張存款1,徐曉棠1,丁文川1,2*

(1.重慶大學三峽庫區生態環境教育部重點實驗室,重慶 400045；2.重慶大學低碳綠色建筑國際聯合研究中心,重慶 400045)

以模擬垃圾填埋柱和人工配制滲濾液,探討了納米銀(AgNPs)和微塑料(MPs)在垃圾填埋場中的遷移行為.結果發現,無論是單體系還是二元體系,隨著填埋時間增長,AgNPs和MPs顆粒在滲濾液中穩定性增強,在填埋場中遷移能力增大,可能導致填埋中晚期有更多的污染顆粒隨滲濾液流出填埋場.當AgNPs和MPs共存時,相對于單體系促進了AgNPs的遷移而輕微地抑制了MPs的遷移.結合DLVO理論和膠體過濾理論分析,一方面是由于流動性更高的MPs可作為AgNPs的載體,同時與AgNPs競爭固相介質上的吸附位點,從而促進AgNPs的遷移. 另一方面,共存的AgNPs降低了MPs顆粒的表面負電荷使其穩定性減弱,并通過預沉積在固相介質上提供額外的MPs沉積位點,從而抑制MPs的遷移.

微塑料；納米銀；填埋場；團聚；DLVO理論；污染特征

1 材料和方法

1.1 實驗材料和裝置

微塑料(MPs)采用熒光納米聚苯乙烯球,購自上海阿拉丁生化科技股份有限公司,粒徑分布在700～ 850nm左右.納米銀(AgNPs)以硝酸銀為原料,參照Bastús等人[8]方法合成,制備的AgNPs呈球狀,粒徑在20～30nm左右.MPs和AgNPs的形貌特征如圖1.

圖1 AgNPs(a)和MPs(b)的掃描電鏡圖

根據文獻[9]配制不同填埋期水質特性的垃圾滲濾液:早期滲濾液(填埋齡<5年:pH=5,離子強度(IS)=400mmol/L,腐殖酸(HA)=100mg/L)、中期滲濾液(填埋齡5～10年:pH=7,IS=200mmol/L,HA= 400mg/L)、晚期滲濾液(填埋齡>10年:pH=9,IS= 100mmol/L,HA=800mg/L),其中溶液pH值用0.1mol/ L的HNO3和NaOH調節,IS用硝酸鈉調節,有機物濃度用HA調節.以I和V代表AgNPs或MPs的單一對照組,并且不同質量濃度比AgNPs和MPs的共存體系分別表示為:II(1:10)、III(1:1)、IV(10:1).

模擬垃圾填埋柱由內徑為2.5cm的有機玻璃制成,柱兩端覆蓋一層100目的篩網,由連接硅膠管的蓋子通過螺紋接口封裝.進水端膠管連接蠕動泵,出水端接樣品收集容器.柱中填充的混合垃圾長度()約8cm,有效體積()為39.27mL,孔隙率()為0.492,總質量為22.94g.混合垃圾參考填埋場垃圾組成比例[9]配制,其質量分數為食品45%(果皮)、塑料25%(PE塑料球)、紙張20%(泡沫紙)、磚瓦5%(石英砂)、玻璃2.5%(玻璃珠)和金屬2.5%(鋼珠),不同組分材料粒徑約3mm左右.

1.2 納米銀和微塑料的遷移實驗

實驗前以1.0mL/min的流速自下而上持續通入去離子水至出水的pH值和電導率值穩定,一方面去除混合垃圾表面可釋放的膠體和廢物碎片,另一方面使垃圾填埋柱的水動力學條件和化學條件穩定. LiBr示蹤實驗顯示Br-未發生吸附沉積,說明填充柱穩定一致,實驗條件控制得當,具有可比性.

實驗時先向填埋柱中注入不含AgNPs或MPs的滲濾液作為背景溶液,直到出水溶液性質穩定.接著,注入含濃度10mg/L AgNPs或MPs的滲濾液(約10PV),最后再注入相同體積的背景溶液進行洗脫.含AgNPs和MPs的滲濾液在注入前超聲處理5min,使其中污染物分散均勻.定期收集出流液,并測定其中AgNPs和MPs的濃度,得到穿透曲線(BTC).

遷移實驗結束后,自下而上每隔1cm取出填充的垃圾介質(共8段),分別測定每段垃圾中AgNPs和MPs的濃度.測定AgNPs濃度時,先將取出的每段垃圾介質置于25mL質量分數為5%的硝酸溶液中超聲30min(250W,42kHz),離心后測定上清液中Ag濃度進行換算;測定MPs濃度時,先將取出的每段垃圾置于50mL的去離子水中搖動60min,離心后測定上清液中MPs的濃度進行換算.每組實驗重復3次,實驗數據取平均值.污染顆粒的滯留曲線(RP)表征歸一化固相濃度(/0)與顆粒在柱中遷移距離()的關系,其中為垃圾上沉積的MPs或AgNPs污染物顆粒濃度,g (污染物顆粒)/g(垃圾介質);0是污染物顆粒的輸入濃度,g/cm3.

1.3 模型計算

AgNPs和MPs顆粒之間的相互作用能采用DLVO理論計算,該理論認為相互作用能()為范德華力(VDW)、雙電層排斥力(EDL)以及波恩力(Born)之和[10].

AgNPs和MPs顆粒的遷移采用膠體過濾理論CFT進行定量描述.該理論將膠體顆粒在介質表面的沉積過程以單收集體接觸效率0表征[11],并認為這一過程受膠體的布朗彌散D、重力沉降G和介質截留I共同作用(式1).由于顆粒間存在的排斥作用,因此實際情況下接觸效率小于0,常以附著效率α進行修正,即=α0.其中α可通過穿透曲線結合公式(2)計算,由此可推導出AgNPs和MPs顆粒在飽和介質中最大遷移距離max(式3),即當99%顆粒(/0=0.01)被滯留時所移動的距離.公式(1)～(3)及其參數計算參照文獻[11].

（2）施氮量決定了早稻田面水中各形態氮素的含量。不同控釋氮肥處理間各形態氮素濃度均以N100處理濃度最高，N70最低。

式中:為多孔介質孔隙率;為柱長;為多孔介質粒徑大小,nm;和0分別為出液和進液中污染物顆粒的濃度,mg/L.

1.4 檢測方法

AgNPs的濃度采用電感耦合等離子體質譜儀ICP-MS(Optima 8000,美國)測定.MPs的濃度采用熒光分光光度計(F-7000,日本)測定.AgNPs和MPs的平均水力學粒徑和zeta電位采用Zetasizer (ZS90,美國)測定,AgNPs和MPs的微觀形態采用掃描電子顯微鏡SEM(Zeiss AURIGA FIB,德國)測定.

2 結果與討論

2.1 AgNPs和MPs在填埋場中的團聚特征

2.1.1 單體系中AgNPs或MPs的團聚 顆粒的表面Zeta電位和平均水力學直徑可以表征其團聚行為以及相對穩定性[12].由圖2可知,AgNPs或MPs單體系中顆粒的Zeta電位均為負值,但絕對值均呈現從早期滲濾液到晚期滲濾液逐漸增大趨勢,而與此對應的平均水力學直徑逐漸降低,表明垃圾填埋場早期環境條件下AgNPs或MPs不穩定,容易發生團聚,而晚期環境則有利于上述污染物顆粒的穩定分散,易于隨滲濾液遷移.顯然,滲濾液水質對污染物顆粒表面性質有顯著影響.早期滲濾液具有較高的IS水平(IS=400mmol/L)以及較低的pH值(pH=5),可以使AgNPs雙電層受到擠壓,從而使其表面凈負電荷量降低[13],顆粒間的靜電斥力變弱,易碰撞形成團聚體.同樣,pH值會影響MPs表面官能團的電離,進而改變表面電荷性質和大小,影響聚集行為[14].并且MPs吸附溶液中Na+,中和了負電荷,導致表面負電荷減小,削弱了空間位阻和靜電排斥[15],IS越高,表面電荷被中和的程度越大.

圖2 不同填埋階段AgNPs和MPs的Zeta電位(a)及平均水力學直徑(b)

當處于填埋晚期時,滲濾液的pH值上升,IS下降而HA濃度升高.尤其當體系的pH值高于pHpzc時,AgNPs表面會吸附一些帶負電的基團,如氫氧根離子、含氧的基團等,導致Zeta電位進一步下降(絕對值增大)[16];同時,晚期滲濾液中HA吸附在AgNPs表面,HA羧酸基團去質子化電離為顆粒表面提供凈負電荷,增強了顆粒間的靜電斥力[17].與填埋早期相反,晚期滲濾液中IS水平低,降低了對MPs表面電荷的中和作用,而腐殖酸類物質的存在又可使MPs的聚集減弱[18],因此晚期滲濾液中MPs水力學直徑減小,有助于穩定分散.雖然填埋中期和晚期滲濾液中MPs的Zeta電位絕對值大于AgNPs,但在整個填埋期內中期的水力學直徑均遠大于后期(圖2b),這是由于MPs顆粒本身粒徑遠大于AgNPs顆粒粒徑造成的.不過值得注意的是,早期滲濾液中MPs的Zeta電位絕對值小于AgNPs(圖2a),但在中期和后期則超過AgNPs,說明滲濾液水質條件變化對MPs表面電荷的影響程度高于AgNPs.

DLVO能量計算結果總體上與Zeta電位和平均水力學直徑反映的變化規律一致.在AgNPs或MPs的單體系中,從填埋早期過渡到晚期,污染顆粒間的總勢能不斷升高(圖3),表明在早期填埋環境下范德華力的吸引進而發生聚集形成大的團聚體,而中期、晚期填埋階段由于靜電斥力增加導致高能壘阻礙了顆粒碰撞發生聚集[19],故團聚能力降低,粒徑減小.

圖3 不同填埋階段AgNPs和MPs的DLVO勢能曲線

2.1.2 MPs和AgNPs的共團聚 由圖4可知,不同質量比的MPs和AgNPs共存體系污染物顆粒的Zeta電位和平均水力學直徑在數值上更接近MPs單體系,表明MPs主導了二元體系共存顆粒的穩定性,這與MPs與其它納米材料共存時的特征類似[7].并且二元體系中隨著MPs占比上升,AgNPs-MPs共存顆粒的表面負電荷增大,平均水力學直徑減小.

圖4 不同質量濃度比(CMPs:CAgNPs)條件下顆粒的Zeta電位(a)和平均水力學直徑(b)

在不同填埋期垃圾滲濾液中,AgNPs-MPs共存顆粒(MPs:AgNPs=1:1)的Zeta電位基本在AgNPs和MPs單體系時對應的數值之間(圖2).但值得注意的是,在中期和晚期滲濾液中AgNPs-MPs共存顆粒的平均水力學直徑均高于AgNPs-AgNPs和MPs- MPs,并不與Zeta電位反應出的特征對應,推測這與由MPs橋接初級團聚體產生大顆粒的次級雜質聚集體團聚有關.有報道認為MPs可以通過靜電和π-π作用吸附AgNPs[20],并且中期和晚期滲濾液的pH值和HA增加會對吸附性能造成一定影響,如pH值上升,帶電吸附物和吸附劑之間的疏水作用減弱,吸附增強[21],以及MPs對有機污染物具有親和力[22]和HA對重金屬的吸附作用,通過HA將MPs和AgNPs連接起來,從而促進AgNPs-MPs團聚形成更大的雜聚體.DLVO能量計算結果(圖3)顯示,中、晚期AgNPs-MPs的作用能顯著低于AgNPs-AgNPs及MPs-MPs顆粒間的作用能,顆粒間的異聚集比均聚更顯著.

2.2 AgNPs和MPs在填埋場中遷移特征

2.2.1 單體系中AgNPs或MPs的遷移 如圖5所示,AgNPs或MPs穿透平臺都表現出從填埋早期到晚期逐漸升高,表明AgNPs或MPs顆粒在填埋場中的遷移能力隨著填埋時間延長而增強,特別填埋晚期有更多的AgNPs或MPs顆粒隨滲濾液流出填埋場.例如AgNPs的最大流出率從早期滲濾液(38.27%)到晚期滲濾液(86.25%)提高了1.25倍,MPs則相應提高了0.67倍.同時,從早期到晚期,AgNPs達到最大流出率經歷的孔隙體積也從7PV提前到3.5PV.在填埋中、晚期高pH和低IS環境下,滲濾液中污染物顆粒Zeta電位值最低(圖2),AgNPs或MPs顆粒的穩定性較強,有利于隨滲濾液遷移,這與其他研究[23-24]一致.此外,填埋中、晚期滲濾液中含有較多的HA也會增強納米顆粒的遷移能力[25].相比而言,AgNPs的遷移能力在不同滲濾液中均弱于MPs(圖5),特別是早期滲濾液中,AgNPs的最大流出率僅為MPs最大流出率的67.5%,在中、晚期滲濾液中AgNPs最大流出率與MPs最大流出率的差距逐漸縮小.

AgNPs或MPs在單體系中遷移的滯留曲線呈現指數形狀,即顆粒在介質中滯留量隨遷移距離增加逐漸減少,這與氧化石墨烯的傳輸研究結果類似[26].與穿透曲線特征相對應,從填埋早期到晚期,AgNPs或MPs顆粒在垃圾介質中不同遷移距離上對應的滯留量則逐漸減少,而AgNPs在不同遷移距離上的滯留量均大于MPs.

圖5 不同填埋階段下AgNPs和MPs的穿透(a,b,c)及滯留(d,e,f)曲線

2.2.2 MPs和AgNPs的共遷移 AgNPs和MPs在二元體系中不同填埋期的遷移特征與在單體系中的特征基本一致,最大流出率均逐漸增大(圖5).相比之下,當與MPs共存時,從填埋早期到晚期AgNPs的最大流出率分別是其單體系時的1.06和1.19倍,顯示與MPs共存可以增強AgNPs的遷移,這與海洋介質中微塑料和富勒烯共存時呈現的效應一致[7].而當AgNPs共存時,在填埋早期MPs的最大流出率為60.85%高于其單體系時的54.52%,但在中、晚期時MPs的最大流出率均低于其單體系時的數值,對應在不同遷移距離上MPs的滯留濃度亦高于在單體系時,表明AgNPs促進了MPs在早期填埋環境中的遷移,抑制了MPs在中、晚期環境的遷移.有研究報道了在一定環境條件下,TiO2納米粒子降低了石英砂中MPs的傳輸[27].此外,在填埋中、晚期的二元體系中AgNPs的穿透曲線平臺值更加靠近MPs的穿透曲線平臺值,暗示MPs主導了二元體系共存顆粒的遷移.

2.3 MPs和AgNPs共遷移的影響機制

AgNPs和MPs顆粒在填埋場中的遷移或滯留主要與兩種作用機制密切相關:一是在滲濾液中污染物顆粒間的團聚行為,二是污染物顆粒與垃圾介質之間的相互作用.由圖2可知,從早期滲濾液到晚期滲濾液,污染物顆粒的團聚作用減弱,在滲濾液中穩定性增加,易于隨滲濾液流動.并且隨填埋期增長,污染物顆粒與垃圾介質之間斥力作用增強,如AgNPs和MPs與固體垃圾介質(MSW)之間的作用能DLVO分別從填埋早期的96.20KBT、105.57KBT增加到填埋晚期的181.29KBT、218.21KBT,使污染物顆粒不易在垃圾固體介質上沉積,更多地隨滲濾液遷移出垃圾柱.類似的,由于AgNPs和MSW的DLVO小于MPs和MSW的DLVO,加之滲濾液中AgNPs顆粒的團聚作用強于MPs,因此在填埋場中AgNPs的遷移能力弱于MPs.通過CFT計算出單體系時AgNPs和MPs顆粒在填埋場中的理論最大遷移距離max如表1所示,無論AgNPs還是MPs顆粒,在填埋場中max均隨著填埋時間顯著增加,其中填埋晚期是填埋早期的6倍左右.一般來說,附著效率α隨HA濃度和pH值的增加而降低,隨IS的增加而增加,因此實際接觸效率總體上隨著填埋進行逐漸減小,即AgNPs和MPs變得易遷移難滯留.另外從表1可知,I、D占0的比例小于1%,故擴散和截留作用幾乎可忽略不計,則0近似等于G,表明重力沉降是AgNPs和MPs在垃圾介質上沉積滯留的主要機制.雖然在不同填埋時期MPs的水力直徑遠大于AgNPs,但小于垃圾介質間空隙尺寸數個量級,因此水力直徑不構成對顆粒遷移的空間阻礙,而G的大小與顆粒的密度正相關[19],由于AgNPs的密度顯著大于MPs,從表1中亦可看出AgNPs的G大于MPs的一個數量級,因此可以解釋為何在不同填埋期,AgNPs在垃圾介質上的滯留量均大于MPs,前者對應的max也顯著小于后者.

表1 不同填埋階段AgNPs-MPs共遷移時的CFT計算結果

注:o為總的單一接觸效率參數;max為最大遷移距離,m;為附著效率參數.下標1表示AgNPs單獨遷移,下標2表示MPs單獨遷移,下標12表示與MPs共存時AgNPs的遷移,下標21表示與AgNPs共存時MPs的遷移.

如前所述,當AgNPs和MPs共存時,總體上較單體系在不同填埋期促進了AgNPs的遷移而抑制了MPs遷移,表明AgNPs和MPs共存時產生了相互作用.可以推測,就AgNPs而言,共存的MPs一方面通過對AgNPs的吸附,形成混合顆粒的Zeta電位較AgNPs單體系增強(圖2),從而增大了顆粒間靜電排斥促進AgNPs在溶液中的分散,此時MPs可以看作是AgNPs遷移的有效載體(圖6a);另一方面MPs對垃圾介質上沉積位點競爭減少了AgNPs在介質上沉積(圖6b),有利于更多AgNPs隨滲濾液在填埋場中長距離傳輸(max12>max1).就MPs而言,在填埋中晚期AgNPs共存形成的混合顆粒Zeta電位較MPs單體系時弱(圖2),減少了顆粒表面電荷的靜電排斥,從而較單體系時使更多的MPs在溶液中失穩,不利于MPs隨滲濾液流動遷移(max2DLVO低于MPs和MSW的DLVO,即MPs更易與AgNPs接合,這樣AgNPs在垃圾介質上的預沉積間接地為MPs提供了更多的沉積位點(圖6c),從而增加了MPs在介質上的滯留.有研究認為介質表面的納米級粗糙度可以在很大程度上減少或消除其與膠體之間的能量障礙[28],而AgNPs的預沉積增加了垃圾介質表面的納米級粗糙度.但在填埋早期,MPs-AgNPs混合顆粒的Zeta電位較MPs單體系增強,使MPs在滲濾液中穩定性提高而促進了其遷移能力.無論是單體系還是二元體系,AgNPs和MPs顆粒在填埋場中遷移行為特征很大程度上是前述兩種機制綜合作用的結果.

綜上,隨著填埋期增長,將有更多的AgNPs和MPs隨滲濾液流出填埋場,特別是MPs存在時會促進AgNPs的遷移,因此尤其需要加強中、晚期填埋場污染的環境風險管理.

圖6 AgNPs與MPs的共遷移機理

3 結論

3.1 單體系下,從填埋早期到晚期,AgNPs或MPs在滲濾液中穩定性均逐漸增強,在填埋場中的遷移能力逐漸增大;滲濾液的pH值、IS和HA等環境因子對污染物顆粒的團聚和遷移行為有顯著影響;總體上AgNPs在填埋場中遷移能力弱于MPs.

3.2 二元體系下,AgNPs和MPs在不同填埋期的遷移特征同其單體系基本一致;但相較于單獨存在時,MPs共存促進了AgNPs的遷移,MPs成為AgNPs遷移的有效載體;而AgNPs共存在填埋早期促進MPs的遷移,在填埋中、晚期則抑制了MPs的遷移.

3.3 DLVO與CFT理論分析顯示,AgNPs和MPs顆粒在填埋場中遷移特征很大程度上是污染物顆粒間在滲濾液中團聚行為和污染物顆粒與垃圾介質之間相互作用的綜合表現;而AgNPs和MPs在填埋場中遷移能力差異主要與重力沉降機制有關.

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Characteristics of silver nanoparticles and microplastics co-migration in simulated landfill columns.

HE Chang1,ZENG Xiao-lan1,2,ZHANG Cun-kuan1,XU Xiao-tang1,DING Wen-chuan1,2*

(1.Key Laboratory of the Three Gorges Reservoir Region's Eco-Environment,Ministry of Education,Chongqing University,Chongqing 400045,China；2.National Centre for International Research of Low-carbon and Green Buildings,Chongqing University,Chongqing 400045,China).,2022,42(8)：3788～3795

Lab-scaled simulated landfill columns and synthetic leachate were prepared to investigate the transport of silver nanoparticles (AgNPs) and microplastics (MPs) in municipal solid waste landfill. The results showed that stability of AgNPs and MPs in leachate increased with the landfill time extending while they existed in a single system as well as in a binary system. Thus the migration ability of these pollutants in the landfill was promoted so that more pollutant particles could be discharged from the middle and aged landfill along with leachate. In comparison with single system,AgNPs and MPs coexisting system facilitated the transport of AgNPs but slightly inhibited the transport of MPs. In term of DLVO theory and colloidal filtration theory,it suggests that MPs of higher mobility could serve as carriers of AgNPs and compete with AgNPs for adsorption sites on the solid media,thereby promoting the transport of AgNPs. Inversely,the coexisting AgNPs could reduce the negative surface charge on the MPs to weaken the stability of pollutants particle,and could provide additional deposit sites for MPs through AgNPs pre-deposition on the solid media,thereby inhibiting the transport of MPs.

microplastic；silver nanoparticles；landfill；aggregation；DLVO theory；pollution characteristics

X145

A

1000-6923(2022)08-3788-08

2022-01-07

重慶市技術創新與應用發展項目(cstc2019jscx-msxmX0158)

* 責任作者,教授,dingwenchuan @cqu.edu.cn

何 暢(1997-),女,四川廣元人,重慶大學碩士研究生,主要研究方向為微塑料的環境生態效應、電容去離子技術.