基于碳氮平衡模型評價廚余垃圾厭氧消化工程

史真超,葛恩燕,何品晶,3,彭 偉,章 驊,呂 凡,4*

基于碳氮平衡模型評價廚余垃圾厭氧消化工程

史真超1,葛恩燕2,何品晶1,3,彭 偉1,章 驊1,呂 凡1,4*

(1.同濟大學固體廢物處理與資源化研究所,上海 200092；2.浙江省城市化發展研究中心,浙江 杭州 310007；3.上海多源固廢協同處理和能源化工程技術研究中心,上海 200092；4.上海污染控制與生態安全研究院,上海 200092)

以典型廚余垃圾厭氧消化工程為研究對象,使用碳氮平衡全流程模型計算,分析比較了碳氮物質流模型計算結果與采樣實測數據;通過碳氮在固液氣三相的全流程分配,評價工程實際運行效能.結果表明,實測數據與模擬結果比較,顯示碳氮物質流在厭氧產氣部分擬合效果較好(擬合優度0.88),但在固液分離組件環節存在顯著缺陷.通過優化消化液含固率(TS)與固液分離分配比的關系,改進了模型的固液分離組件,從而提高了沼液和沼渣含固率的模擬效果,擬合優度分別提高至0.97和0.82;通過嵌入實際產氣程度(BMP),提出并應用了一種基于碳氮平衡模型的評估方法,可判別厭氧消化反應器運行狀況.

廚余垃圾；厭氧消化；碳氮平衡模型；運行效能

我國2020年城市生活垃圾收運量達2.35億t[1],按廚余垃圾占生活垃圾57%[2]計算,廚余垃圾產生量近1.3億t.隨著我國垃圾分類規模擴大和垃圾分類水平提高,廚余垃圾中的其他垃圾含量逐漸減少,更適合采用厭氧消化、堆肥、蟲體養殖等生物技術處理.厭氧消化因可回收沼氣、適合規模處理、碳減排效益顯著等特點[3],在我國已建廚余垃圾處理項目中占比達76.1%[4].但這些工程目前普遍存在沼氣產量低,消化副產物沼液和沼渣處理難等問題[5-6].

針對提高厭氧消化效率和系統穩定性、改善沼氣產量低的問題,可通過建立厭氧消化模型,優化設計參數并評估運行效能[7-8].在現有研究中,厭氧消化模型主要有3類,第1類是基于生化反應過程的理論模型,以ADM1為代表[9-13].趙小飛[14]針對餐飲行業產生的廚余垃圾特性,通過優化ADM1模型結構并校準厭氧消化動力學參數,構建了適合廚余垃圾厭氧消化的穩態和非穩態ADM1-FW模型.但是,廚余垃圾性質與各地飲食習慣及季節有關[5],機理模型使用時需進行動力學參數校核,而ADM1的復雜性導致需要校核較多參數,限制了該類模型的使用[15].第2類是預測沼氣產量的經驗模型,此類模型對厭氧消化過程進行簡化,使用簡單明確的假設,降低模型參數獲取難度,提高了模型易用性.國內外科研工作者已開發出多種適用不同原料和規模的甲烷產量預測工具[15-16].如愛爾蘭環保署于2007開發的畜牧糞便沼氣池預測軟件,可幫助農場主根據畜牧

養殖數量估算甲烷產量,并提供經濟成本分析[15].Moscoviz等[17]使用半經驗公式,考慮厭氧消化反應,建立化學計量學模型來預測甲烷產量和揮發性固體(VS)降解量.第3類是統計模型,該類模型不強調模型的理論依據,而是通過數據積累建立輸入參數與所需輸出參數的關系,采用回歸模型[7,18]和人工神經網絡模型[19]等,預測甲烷產量和有機物降解.已有的模型研究主要關注甲烷產量,對沼液和沼渣消化殘余物預測研究較少,而厭氧消化產生大量消化殘余物需要進一步處理和資源化利用[6,20],對厭氧消化設施整體運行效能和減碳效果有較大影響,因此需要對厭氧消化碳氮全流程進行分析.

Bareha等[9]開發了一種基于碳氮質量守恒的經驗模型SYS-Metha,該模型適用于生物質厭氧消化,并提供了畜禽糞便、廚余垃圾等多種原料的理化性質數據庫.該模型不僅可以計算沼氣產量,還可預測消化液以及固液分離后沼液和沼渣的碳氮相關指標.該模型的原理是依據物料的生化產甲烷潛力(BMP)[21]和生化有機氮降解潛力(ANMP)[9,12]來預測厭氧消化過程中碳氮降解轉化量,配合固液分離組件和儲存組件,從而計算出消化副產物沼液和沼渣的產量.但該模型還存在如下問題: (1)數據庫中廚余進料為法國原生廚余垃圾,而我國廚余垃圾性質與國外相差很大[22-23];沒有考慮原料經儲存[21]、預處理除雜制漿等前處理后理化性質的改變,進而對厭氧產氣和消化殘余物的影響;(2)固液分離組件采用了最優情況下固定的分離參數[24],并假設其不隨消化液性質變化,這與實際運行情況不符;(3)該模型僅以BMP為輸入,沒有考慮到實際酸氨抑制或溫度等因素對厭氧消化效率的影響[25-26].

因此,為了形成可用于預測我國廚余垃圾厭氧消化處理廠碳氮在固、液、氣三相產物分布的研究方法,本研究使用碳氮平衡全流程模型,開展以下研究:(1)通過比較某一廚余垃圾厭氧消化廠實測數據,驗證該模型并評價該廠運行情況;(2)結合文獻中的固液分離數據,優化該模型的固液分離組件,提高模型適用性;(3)基于上述優化模型,分析厭氧產氣受到不同程度抑制時,對沼液和沼渣產量和性質可能造成的影響.

1 材料與方法

1.1 碳氮平衡全流程模型

碳氮平衡全流程模型(基于SYS-Metha模型[9])的計算流程如圖1所示.該模型主要包括4個模塊,分別為:數據庫模塊、輸入模塊、轉換模塊和輸出模塊.首先在數據庫模塊中選擇厭氧消化原料和操作參數,如厭氧消化水力停留時間(HRT)、固液分離方式、產物儲存方式等,輸入至模型,即可計算得到沼氣產量、消化液物質流和性質,再經過固液分離組件,可得到沼液和沼渣的物質流及性質.

圖1 模型計算流程

根據Bareha等[9]重繪

數據庫模塊涵蓋了厭氧消化中常見進料的物化指標.進料可分為5大類:農作物及其廢棄物、畜禽糞便、工業有機廢棄物(如食品加工、屠宰場等)、廚余垃圾和市政污泥,共46種.除此以外,該模塊可添加新的進料.在本研究中,廚余垃圾經預處理制漿后進入厭氧消化,與已有數據庫中廚余垃圾性質相差較大,故需現場采樣分析.數據庫進料物化指標整理如表1所示.

表1 數據庫進料物化指標歸類

注:表中8項指標需測定,包括總固體(TS)、揮發性固體(VS)、總碳(TC)、凱氏氮(TKN)、氨氮(NH4+)、生化產甲烷潛力(BMP)、甲烷含量(CH4%)和表觀脫氮潛力(ANMP),其余據此計算可得.

1.1.1 輸入模塊 輸入模塊包含進料量、水力停留時間HRT、固液分離設置和儲存條件設置.該模型可用于多種進料共消化,故進料流為每種進料總量.固液分離設置即消化液固液分離方式(如離心、螺旋擠壓等),消化液分為沼液(固液分離后液相)和沼渣(固液分離后固相).儲存條件設置指消化產物是否儲存及其儲存有無覆蓋,可分為不儲存(即不考慮氣體排放)、消化液儲存(又可分為有覆蓋和無覆蓋儲存)、沼液儲存(又可分為有覆蓋和無覆蓋儲存)和沼渣儲存,儲存條件影響各相C、N減量和氣體排放量.本研究厭氧處理廠不設儲存.

1.1.2 轉換模塊 轉換模塊指系統中C、N所發生的各類生化反應及物理變化,包含3個組件,分別為:厭氧消化組件、固液分離組件和儲存組件.其中,厭氧消化組件模擬計算原料進入厭氧消化系統后,C、N發生的各類變化;固液分離組件模擬消化液經過固液分離后,C、N在沼液和沼渣的分配;儲存組件計算各相經儲存后,發生的C、N減量和氣體排放.計算公式詳見文獻[9].

1.1.3 輸出模塊 輸出模塊可得到甲烷產量(根據發電效率可轉化為發電功率),消化液、沼液和沼渣的物質流指標(各相流量、總固體(TS)、揮發性固體(VS))和C、N相關指標(總碳(TC)、凱氏氮濃度(TKN)、氨氮濃度(NH4+)),以及儲存期間氣體排放(甲烷(CH4)、氮氣(N2)、一氧化二氮(N2O)).

1.1.4 模型評價 使用擬合優度(2)評價模型,評估實測數據與模型計算數據的擬合程度,計算公式[27]如式(1)所示.2取值范圍0～1,擬合優度2越接近1,則說明擬合效果越好.

式中:實測表示實測數據,模擬表示模型計算數據.

1.2 采樣方法

我國東部某城市一廚余垃圾處理廠A采用預處理制漿提油+漿液濕式厭氧消化工藝[6],厭氧消化后消化液固液分離采用臥式螺旋沉降離心機.厭氧消化反應器水力停留時間為35d.下文分析時以100t/d經預處理后漿料為計算基準,即本研究不考慮廚余垃圾雜物含量和預處理工序的因素,僅關注預處理后厭氧消化及后續固液分離過程.采樣時間為2021年2月和8月.如圖2所示,為驗證模型模擬性能,取樣分析預處理后厭氧進料、厭氧消化反應器出口消化液、固液分離后的沼液和沼渣.

1.3 分析方法

TS、VS采用重量法測量.固體樣品經過冷凍干燥后研缽研磨至400目以下,采用有機元素分析儀(VarioEL,Germany)測定C、H、N元素含量.樣品消解后,采用凱氏定氮儀(UDK-159,Velp Scientifica Srl,Italy)測定凱氏氮(TKN),而氨氮(NH4+)則不經消解直接用定氮儀測定.生化產甲烷潛力(BMP)采用Bio-Process自動產甲烷潛力測試裝置(Bio-Process Control,Sweden)測定[21].表觀脫氮潛力(ANMP)測定方法與Bareha等[28]相同.

2 結果與討論

2.1 實測數據驗證碳氮平衡全流程模型

采樣分析結果如表2所示,模型計算結果與工藝節點實測結果如表3所示.消化液中TS、VS、TC、NH4+和TKN的擬合優度分別為0.99,0.84,0.81,0.65和0.97,除NH4+外均大于0.80,甲烷產量擬合優度為0.88.說明模擬效果良好,同時表明現場厭氧消化運行良好,未受到顯著抑制.但是,沼液和沼渣的模擬數據與實測數據相差較大.

圖2 模型與工藝流程對照

表2 厭氧消化廠A的工藝節點樣品測試結果

注:“—”表示無此數據.

2.2 模型固液分離組件的優化

如表3所示,沼液沼渣的模擬數據與實測數據相差大,且沼渣模擬數據的TS僅為66.0g/kg,遠低于實測數據164.3g/kg.由質量守恒可知,造成差距的原因在于固液分離過程的固液物質流分配比和各物質(TS、VS、TKN等指標)的分配比不同.

表3 厭氧消化廠A的模擬數據與實測數據

分別對實測數據TS、VS、TC建立二元一次方程組(式(2)～(5)),計算實際沼液和沼渣物質流占比,簡化為公式(6)[24].計算結果見表4,不同指標計算沼渣物質流占比,得到結果相對誤差較小(相對誤差0.8%),說明實測沼渣物質流占比為7.0%,而不是模型中假設的固定值29%.

式中:表示沼液占消化液物質流比例,表示沼渣占消化液物質流比例,表示TS、VS或TC.

表4 碳相關指標在固液相的分配比(%)

2.2.1 原模型固液分離組件的局限性 在SYS- Metha固液分離組件中,使用表5的固液物質流分配比、TS分配比等參數,該參數來自Guilayn等[24],其對63項固液分離設施按分離效率分類,取高效分離器的平均值,即該值并非單指離心分離,而是各類高效固液分離平均值.因此,本研究根據Akhiar等[29]整理了離心分離后沼渣物質流與沼渣TS分配比數據(圖3).沼渣物質流與沼渣TS呈負相關,隨著沼渣物質流占比增大,沼渣TS減小.2.1節模擬計算中沼渣物質流分配比FM取29%,導致沼渣TS含量低.因此需要改進模型中固液分離組件,以適應不同TS的消化液.

2.2.2 消化液TS與固液分離效率的關系 2.1節的分析誤差,原因在于原模型中假設固液分離組件的沼渣物質流分配比和TS分配比是固定的,不隨厭氧消化進料和消化液性質變化而變化.Akhiar等[29]探討了厭氧消化原料、操作參數、消化液各組分成分和固液分離方式對沼液各組分的影響,指出沼液組成主要取決于脫水方式和厭氧消化原料.Guilayn等[24]研究了消化液TS、VS對沼液組成的影響,指出了使用離心機時,消化液TS與分離效率存在線性關系.通過文獻調研[30-31],關注消化液離心分離,消化液的TS和TN對TS和TN固液分離效率的影響,數據見表6.通過線性回歸可得到消化液TS與沼渣物質流的關系、消化液TS與沼渣TS分配比的關系、消化液TN和沼渣TN分配比的關系,線性回歸參數見表7.

表5 原模型計算所用分配比[24] (%)

注:FM為物質流(按質量計).

圖3 離心分離沼渣TS與沼渣物質流占比

根據Akhiar等[29]整理

表6 離心機固液分離下消化液TS和 TN對TS和TN分離效率的影響

續表6

表7 消化液組分與沼渣組分的線性回歸參數

注:FW為沼渣物質流在消化液物質流的質量占比,%;TS為沼渣TS在消化液TS的質量占比(即沼渣TS分配比),%;TN為沼渣TN在消化液TN的質量占比(即沼渣TN分配比),%.

2.2.3 改進的固液分離組件 將模型計算的消化液結果帶入線性回歸方程,可得沼渣物質流分配比(FW)為5%,沼渣TS分配比(TS)為41%,沼渣TN分配比(TN)為17%.模擬結果和實測數據見表8.沼液TS擬合優度為0.97,沼渣TS擬合優度為0.82,沼液TN擬合優度為0.60,沼渣TN擬合優度為0.40.碳指標TS模擬結果有顯著提高,沼液TS擬合優度提升120%,沼渣TS擬合優度提升105%.

表8 改進后模擬結果與實測數據

注:TS和TKN單位為g/kg.

2.3 厭氧消化系統抑制程度評估

在SYS-Metha模型中,碳和氮生物可降解性沒有考慮有機酸累積、氨累積、油脂濃度高以及營養物短缺等造成的抑制,也未考慮反應器啟動和運行階段的變化,是一種穩態模型[9].但在實際運行中,厭氧消化系統容易受到抑制,存在穩定性差、產氣效率低等問題.進而會影響沼液和沼渣的量和性質,關系著沼液和沼渣的后續資源化途徑[32-33].

SYS-Metha模型與ADM1為代表的機理模型最大的區別在于,ADM1機理模型使用動力學方程,是一種過程模擬,參數數量多、模型結構復雜. SYS-Metha則使用厭氧進料BMP計算可生物降解碳含量(BioDC),將BMP表征厭氧過程中碳的生物降解量,進而計算TS、VS、TC等碳相關指標.因此,為了確定厭氧消化系統受抑制的程度,可通過改變厭氧消化反應器進料實際的產氣率來實現,定義實際產氣程度BMP=實際BMP/BMP0.仍以2.1節的厭氧消化廠數據為例,BMP0為470Nm3/ tTS,改變BMP帶入模型計算,結果如圖4a所示.在本模型中BMP與甲烷產率具有極強的線性關系(2>0.99),這與模型中甲烷產量計算有關.隨著抑制程度的增強,BMP降低導致甲烷產率降低.在BMP約50%時出現間斷點,該間斷點源于模型中由HRT計算BioDC時,當可生物降解碳含量低于一定值后,計算公式中的參數變化導致的,圖4中出現的間斷均為該原因.

結合2.2節的固液分離組件優化,本研究比較了固液分離組件優化后的模型,以及原模型中兩種情景(沼渣物質流占比FW=10%和FW=29%),模型計算的沼渣和沼液產量見圖4b和圖4c.總體而言,隨著抑制程度加強,甲烷產率降低,沼渣和沼液TS均增高.出現這種趨勢的原因在于,實際產氣程度BMP降低反映出厭氧消化中產甲烷階段活性降低,根據碳的質量守恒,消化液TS較抑制前增高,固液分離后的沼液和沼渣TS也會增高.3種模型出現不同的斜率,其中FW=10%時,在圖4b和圖4c中斜率均最高,敏感性最強.導致該情況的原因是當FW降低而TS不變時,意味著沼液和沼渣之間TS分配將更加懸殊,從而使得相比其他模型,FW=10%時TS含量對甲烷產率變化更敏感.優化后模型對甲烷產率變化最不敏感,因為在固液分離組件中,FW和TS隨消化液TS變化而變化,抵消了一部分變化,從而使得優化后的模型更加穩健.

圖4 厭氧消化系統抑制程度評估

BMP0為470Nm3/tTS

因此,實際產氣程度指標BMP可表示厭氧消化系統的抑制程度.此外,利用改進后的固液分離組件,可得到不同抑制程度下沼液和沼渣TS,為沼液沼渣后續處理提供性質數據支持.

2.4 碳氮平衡全流程模型評估方法的應用

為驗證該評估方法,對同一省份另一處廚余垃圾厭氧消化工程B(采樣時間為2021年2月)應用該方法進行評估.工藝節點輸入參數見表9.未引入BMP時的模型模擬數據與實測數據見表10,從計算結果看,消化液TS和甲烷產量擬合優度2分別為0.67和0.72,其余小于0.50,這說明工程現場甲烷產量低,厭氧消化存在抑制.根據2.3節提出的實際產氣程度指標BMP,將進料的輸入參數BMP降低為430Nm3/tTS,此時BMP為89%,重新計算.結果表明消化液TS、VS和TC以及甲烷產量擬合優度有明顯提升,分別為0.92,0.92,0.99和0.86.同時測試了反應器出料消化液樣品的產甲烷潛力,BMP消化液為(145.7±13.6)Nm3/tTS,說明消化液仍有較高產甲烷潛力,說明厭氧產甲烷不完全(受抑制或停留時間不足),導致了甲烷產量低于預期.

表9 厭氧消化處理廠B的工藝節點參數輸入

表10 厭氧消化處理廠B的模擬數據與實測數據

注:括號內數值為BMP為430Nm3/tTS時模型計算結果.

3 結論

3.1 基于我國典型實際厭氧消化工程的工藝節點實測數據,驗證和優化了碳氮平衡全流程模型.擬合結果表明原模型在厭氧產氣部分有較好的擬合效果,但在固液分離組件環節存在顯著缺陷.

3.2 通過文獻數據進行線性回歸,得到離心機固液分離條件下,消化液TS與分離后沼渣物質流占比、消化液TS與分離效率以及消化液TN與分離效率的關系.將相應的分配比FW、TS和TN再次帶入模型計算后,總固體TS模擬結果顯著提升,沼液TS擬合優度提升至0.97,沼渣TS擬合優度提至0.82.

3.3 引入實際產氣程度BMP指標,為評估厭氧消化反應器處于不同產氣運行狀況下,預測沼液沼渣量和性質提供了方法;并應用該方法進行現場評估,預測結果能較好解釋現場數據,為廚余垃圾厭氧消化廠運行評價提供評價手段.

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Evaluating the operation efficiency of kitchen waste anaerobic digestion with carbon and nitrogen balance model.

SHI Zhen-chao1,GE En-yan2,HE Pin-jing1,3,PENG Wei1,ZHANG Hua1,Lü Fan1,4*

(1.Institute of Waste Treatment and Reclamation,Tongji University,Shanghai 200092,China；2.Zhejiang Research Center of Urbanization Development,Hangzhou 310007,China；3.Shanghai Engineering Research Center of Multi-source Solid Waste Co-processing and Energy Utilization,Shanghai 200092,China；4.Shanghai Institute of Pollution Control and Ecological Security,Shanghai 200092,China).,2022,42(8)：3804～3811

A typical AD plant for kitchen waste was taken as a case to evaluate carbon and nitrogen flow using the carbon and nitrogen balance model,and the operation performance was evaluated through the distribution of carbon and nitrogen in solid,liquid and gas phases. The results showed that the carbon and nitrogen material flow can fit well with the results of biogas production (goodness of fit was 0.88). The modified solid-liquid separation unit in the model significantly improves the simulation results of solid content (TS) of solid digestate and liquid digestate (goodness of fit increased to 0.97 and 0.82,respectively). Clearly,the carbon and nitrogen balance model-assisted approach,integrated with the actual gas production index (BMP),is suitable for evaluating the operating efficiency.

biowaste；anaerobic digestion；carbon and nitrogen balance model；operating performance

X705

A

1000-6923(2022)08-3804-08

2022-01-13

國家重點研發計劃項目(2018YFD1100600);浙江省重點研發計劃項目(2021C03024);國家自然科學基金資助項目(52000144)

* 責任作者,研究員,lvfan.rhodea@tongji.edu.cn

史真超(1995-),男,河南安陽人,同濟大學博士研究生,主要研究方向為固體廢物處理與資源化利用.