鄂爾多斯農村地區固體燃料使用引起的室內PM10中重金屬暴露及健康風險評估

高葉玲 褚海艷 劉穎

(鄂爾多斯生態環境職業學院，內蒙古 鄂爾多斯 017010)

煤炭和生物質燃料的不完全燃燒會產生大量的空氣污染物[1]。其中，顆粒物表面積大，容易吸附重金屬、有機污染物等有毒有害物質[2]。研究表明，空氣中的重金屬主要富集在顆粒物中，70%—90%的重金屬分布在可吸入顆粒PM10上[3]，負載重金屬的PM10通過呼吸系統進入人體后，會引起呼吸道和神經系統疾病[4-5]，若長期暴露于As、Cd、Pb等重金屬環境，會導致臟器損傷，增加罹患癌癥的風險。

近年來，我國在空氣顆粒物污染與人體健康暴露風險相關領域已開展了大量的研究,北京、太原、黃石等城市都開展過類似研究[6-8]，但這些研究多集中在城市大氣污染或工業生產污染等方面，鮮有關注農村地區及農村室內顆粒物重金屬污染及健康風險評估。世界衛生組織的報告數據表明，農村人口因使用固體燃料(原煤、秸稈、柴)導致的室內空氣顆粒物污染，與農村人群較高的呼吸系統疾病的發病率有著密切的聯系[9]。

選取內蒙古中西部城市鄂爾多斯市農村地區開展空氣污染物PM10中As、Cd和Pb 3種重金屬的暴露與健康風險評估，不僅對該地農村居民室內健康暴露風險的研究有重要意義，同時，也可為鄉村振興政策的精準落地提供理論支持。

1 采樣點基本情況

在鄂爾多斯市選擇3個地區(達拉特旗敖包梁、烏審旗羊拐灘村、伊金霍洛旗高勒廟村)，進行PM10的樣品采集，室內外同時進行。室內采樣時將采樣器放置于爐灶水平距離1.5—2m處，采樣口離地面60cm；室外采樣一般選取院落中央。設置采樣器流量為60L/min，24h連續采樣。

2 實驗材料與方法

2.1 實驗設備與材料

PM10顆粒物采樣器及切割頭(青島聚創JCH-6120)、分析天平(ESJ200-40S)、原子熒光光譜儀(AF-7550)、電熱板、消解罐、恒溫箱、47mm玻璃纖維濾膜、去離子水等。實驗試劑：砷、鉻和鉛標準溶液；濃鹽酸、濃硝酸、硫脲、抗壞血酸為分析純。

2.2 實驗方法

使用玻璃纖維濾膜(47mm)采集樣品，采樣膜在恒溫箱中平衡24h，放入干燥器中備用。在3個研究區域的取暖期(2019年11—12月)、非取暖期(2020年6—7月)分別在廚房、臥室和室外進行24h連續采樣，共采集樣品數126份。采樣后將采樣膜放入干燥器帶回實驗室后在恒溫箱中平衡24h。

2.2.1 樣品前處理

取已平衡24h采樣膜，用陶瓷剪刀剪取1/4玻璃纖維濾膜，放入消解罐內，依次加入濃硝酸、雙氧水、氫氟酸，浸沒濾膜，加蓋旋緊。設置消解溫度為200℃，消解15min。消解結束后，冷卻并加入10mL去離子水，靜置后過濾，定容，4℃保存、待測。

2.2.2 工作條件

原子熒光光譜儀測量參數：燈電流為 60 mA，負高壓為 250 V, 原子化溫度為200℃，屏蔽氣流量為 800 mL/min，載氣流量為 300mL/min。

2.2.3 健康風險評估

室內環境PM10中的As、Cd、Pb 3種重金屬主要通過呼吸途徑進入人體。本研究采用美國環保署(USEPA)推薦的人體暴露健康風險評價模型，對采暖期和非采暖期，成年男性和女性進行風險評估。根據USEPA綜合風險信息庫和國際癌癥研究機構相關結論，Pb屬于非致癌重金屬元素，As、Cd屬于致癌重金屬元素。非致癌元素采用平均日劑量(ADD,mg/kg·d)，致癌元素采用終身平均日劑量(LADD,mg/kg·d)，計算公式如(1)：

(1)

根據《中國人群暴露參數手冊(成人卷)》，各參數代表含義及取值見表1。

采用USEPA健康風險評估模型計算非致癌風險和致癌風險評價模型公式如(2)(3)：

HQ=ADD/RfD

(2)

CR=LADD×SF

(3)

式中：HQ是污染物經呼吸暴露非致癌風險。當HQ>1時,存在非致癌風險；當HQ≤1時，風險較小或可忽略。CR是污染物經呼吸暴露致癌風險。當CR>10-6時，存在嚴重潛在致癌風險；當CR≤10-6時，存在風險很小或可忽略該風險。RfD表示參考劑量[mg·(kg·d)-1]，SF為斜率因子[(kg·d)·mg-1]，參數取值見表2。

表2 通過呼吸系統進入人體的元素的反應參數

3 結果與討論

3.1 不同空間內取暖期和非取暖期PM10重金屬平均濃度

表3為鄂爾多斯農村地區采樣期間實測不同空間重金屬元素取暖期和非取暖期濃度變化規律。As、Cd、Pb 3種重金屬元素在不同時期的不同空間內表現出：取暖期平均濃度高于非取暖期；在取暖期，As、Cd、Pb 3種重金屬的平均濃度均高于非取暖期，且在這兩個時期內，3種重金屬的平均濃度水平均表現為：廚房>臥室>室外，這是由于取暖期大量燃燒煤、秸稈等固體燃料所引起，同時廚房因用于炊事烹飪等事務，較之臥室濃度更高；而室外由于大氣的稀釋作用，濃度下降較快。同時，在取暖期與非取暖期，廚房內監測到的3種重金屬濃度均高于其他空間，這是由于炊事烹飪等事務一直在進行的原因。

表3 不同空間取暖期和非取暖期PM10重金屬平均濃度 單位：μg·m-3

鄂爾多斯市農村室內As、Cd 2種元素在取暖期臥室、廚房和室外濃度均高于《環境空氣質量標準》(GB3095-2012)中As、Cd的濃度限值(As:0.006μg·m-3、Cd:0.006μg·m-3)；非取暖期，As、Cd 2種元素臥室、廚房也高于《環境空氣質量標準》(GB3095-2012)中As、Cd的濃度限值，室外濃度較低。重金屬Pb在取暖期和非取暖期的各個采樣空間內的平均濃度均高于《環境空氣質量標準》的參考濃度限值(Pb: 0.5μg·m-3),取暖期廚房內Pb濃度最高，是參考標準的28倍。鄂爾多斯市農村室內污染物質濃度的增高，主要原因在于室內用煤炭、薪柴等固體燃料進行取暖、炊事烹飪等事務造成，少量室內灰塵也是其來源之一。

3.2 PM10中重金屬的健康風險評估

根據美國EPA推薦的人體暴露健康風險評價模型，采用公式(1)—(3),查閱《中國人群暴露參數手冊(成人卷)》，代入表1、表2各參數取值，其中重金屬的濃度按表1實測濃度取平均值，得出鄂爾多斯農村不同時期(取暖期與非取暖期)、不同空間(臥室、廚房、室外)、不同人群(男、女)的室內大氣PM10中3種重金屬經呼吸途徑的日均暴露劑量(見表4)及致癌風險(見表5)。

表4 不同時期鄂爾多斯室內PM10中重金屬暴露的平均日劑量 單位：mg/kg·d

表5 不同時期鄂爾多斯室內PM10中重金屬經呼吸暴露的風險評價

由以上數據分析得出：

(1)鄂爾多斯農村室內成年男性和女性3種重金屬的日均暴露劑量表現為：

①任一空間內，取暖期>非取暖期；

②Pb>Cd>As

(2)成年男性和女性經呼吸途徑暴露的非致癌重金屬元素風險順序為：

①取暖期>非取暖期；

②男性>女性；

③廚房>臥室>室外；

HQ均小于1， As、Cd 2種重金屬元素的非致癌風險較小，或可忽略，處于人體可接受范圍內。

(3)成年男性和女性經呼吸途徑暴露的致癌重金屬風險順序為：

①取暖期>非取暖期；

②男性>女性；

③廚房>臥室>室外；

CR均大于10-6，Pb存在嚴重潛在致癌風險。

4 結論

通過對鄂爾多斯農村室內24hPM10中As、Cd、Pb 3種重金屬濃度的測定，并采用美國EPA風險評估模型對其進行風險評估綜合得出以下結論：

(1) PM10中As、Cd、Pb 3種重金屬的濃度均高于《環境空氣質量標準》(GB3095-2012)的濃度限值，室外濃度較低。其中，取暖期廚房內Pb濃度最高，是參考標準的28倍。鄂爾多斯市農村室內污染物質濃度的增高，主要原因在于室內用煤炭、薪柴等固體燃料進行取暖、炊事烹飪等事務造成，少量室內灰塵也是其來源之一。

(2)由美國EPA風險評估模型得出鄂爾多斯農村室內健康風險表現為：取暖期>非取暖期；男性>女性；廚房>臥室>室外。 HQ均小于1， 說明As、Cd 2種重金屬元素的非致癌風險較小，或可忽略，處于人體可接受范圍內；CR均大于10-6，Pb存在嚴重潛在致癌風險。

(3)顆粒物中重金屬濃度越高，重金屬的日均暴露劑量越大，其潛在致癌風險越高。