基于包裝功能的時間–溫度指示器與食品新鮮度指示器研究進展

于江，王嘉懿，謝利，周星，邊文慧

基于包裝功能的時間–溫度指示器與食品新鮮度指示器研究進展

于江，王嘉懿，謝利，周星，邊文慧

（西安理工大學 印刷包裝與數字媒體學院，西安 710048）

從包裝功能實現的角度分析研究時間–溫度指示器和食品新鮮度指示器的原理、類型與發展趨勢，指出開發設計時間–溫度指示器和食品新鮮度指示器應完成的包裝功能，為有效實現包裝交流功能提供研究思路和技術支持。列出現有食品包裝功能在物理環境、周圍環境和人類環境下的實現矩陣，通過研究時間–溫度指示器和食品新鮮度指示器的實現原理和所滿足的包裝交流功能，探討這2種技術提高矩陣中分值較低元素的可行性。時間–溫度指示器監測食品所經歷的時間、溫度的完整歷程，有助于提高實現矩陣中ComA元素的分值；食品新鮮度指示器提供生理變化或微生物生長引起的食品質量變化的定性或半定量信息，有助于提高實現矩陣中ComH元素的分值。時間–溫度指示器和食品新鮮度指示器能夠有效提升食品包裝的交流功能，保證消費者安全，減少資源浪費，具有廣闊的發展前景。

包裝功能；包裝環境；包裝交流功能；時間–溫度指示器；食品新鮮度指示器

在全球性資源匱乏的背景下，人類亟需一類能夠有效減少食品浪費并同時保證食品安全的包裝。從包裝功能的角度，此類包裝既具有避免營養衛生符合要求的食品不被丟棄的功能，又能夠保證消費者甄別出不安全食品，要求包裝與消費者之間的交流功能順暢，包裝可以如實提供內裝食品的相關信息。時間–溫度指示器（Time Temperature Indicators，TTI）和食品新鮮度指示器（Food Freshness Indicators，FFI）讓消費者通過顏色等易感知信息掌握包裝內食品的有效信息，讓食品充分被消費者利用，帶來經濟效益與社會效益的最大化。文中在分析包裝功能及其實現環境的基礎上研究TTI與FFI能滿足的包裝功能需求與技術原理，指出其發展趨勢和研發方向。

1 包裝功能及其實現環境

進行產品包裝設計時充分考慮包裝功能及其實現環境是非常有意義的。包裝有4項基本功能：裝容（Containment）、保護（Protection）、方便（Convenience）和交流（Communication）。包裝基本功能實現的環境被分解成3個方面：物理環境（Physical Environment）、周圍環境（Ambient Environment）和人類環境（Human Environment）[1]。物理環境泛指包裝流通過程中所承受的溫度、壓力、振動、跌落等；周圍環境主要是包裝所處外界環境中的O2、水蒸氣、游離揮發性有機物等因素；人類環境則指包裝與人之間的相互作用，如包裝對人造成的傷害、人對包裝信息的理解與領悟等。包裝功能與環境的矩陣見圖1，包裝的4項基本功能與它們的3種實現環境共形成12個交點，每個交叉點就是3行4列矩陣的1個元素。針對某個具體的包裝，如果各元素分值越高，則功能的完成情況越好。包裝功能環境矩陣中的元素都有各自的含義。以保護功能為例，保護功能在物理環境中保護內裝產品不受外界機械沖擊等不利影響；在周圍環境中保護內裝產品不受空氣中O2、水蒸氣、游離揮發性有機物的影響；在人類環境中保護使用者不受到包裝本身的傷害[2-3]。包裝保護功能在環境下的實現分別對應矩陣元素ProP、ProA和ProH。

包裝功能環境矩陣的12個元素中，與交流功能相關的元素ComA和ComH是較難實現的。元素ComA指的是包裝交流功能在周圍環境中的實現情況，產品在流通過程中所經歷的周圍環境的參數，如溫度、濕度、O2濃度等信息無法反映給消費者進行交流，消費者對產品所經歷的環境參數不了解，也就無法知曉流通過程對產品造成的影響[4]。僅從食品包裝上的失效日期來確定食品的品質狀況是不足以實現交流功能的。

圖1 包裝功能環境矩陣

事實上，依據化學反應動力學和腐敗微生物生長的特性可知，決定食品品質變化的最主要因素是食品的儲存溫度而非儲存時間[5]，而通常的食品包裝只能提供給消費者食品的失效日期。這樣會導致很多儲存溫度較低，但儲存時間較長的食品在質量仍舊完好的情況下被丟棄。當然，由于食品流通環境的未知性，也會導致長期處于惡劣環境下的食品在包裝所示失效期之內品質已經惡變。后面這種情況有可能導致消費者食用不安全的食品，尤其值得重視[6]。

在產品包裝中附加TTI，可以實現包裝在周圍環境下的交流功能。TTI綜合反映產品所經歷的流通環境的時間和溫度，通過變色的形式提供給消費者產品的外界環境變化情況[7]。這類產品已經商業化了，包括瑞典的Vitsab，美國的 Avery Dennison，法國的Cryolog等。其中，TEMPTIME旗下的Fresh–Checks標簽已經在法國的超市Monoprix應用超過25年，使用這種標簽的產品達400種以上[1]。

元素ComH指交流功能在人類環境中的實現情況，根據各類法規和行業管理要求，食品包裝上有大量的交流信息，如品名、生產廠家、使用方法、食品的失效時間等。即便如此，消費者對食品信息的掌握還是不夠的，食品的新鮮程度往往無法讓消費者直接掌握。FFI可以在不破壞食品包裝、不影響食品質量的前提下，提供生理變化或微生物生長引起的食品質量變化的定性或半定量信息。FFI可以幫助消費者直觀科學地判斷食品質量[8]。FFI非常適用于肉制品、海鮮、乳制品、水果和蔬菜等易腐食品的新鮮度無損檢測[9]，因此，FFI可以增加包裝在人類環境下的交流功能。

需要指出的是，TTI和FFI雖然都有助于提供食品品質的相關信息，但它們各自提供交流功能的環境是不同的。TTI反映的是食品經歷的時間溫度累積，是對流通環境信息的交流，而FFI反映的是具體食品的新鮮程度，并直接將食品新鮮程度反饋給消費者。一種TTI可以應用于多種儲存條件相近的食品，但多數FFI針對的是一種具體的食品，因為每種食品標志性釋放物產量對應的食品失效程度是不同的。兩者的共同之處在于，將TTI和FFI應用于食品包裝都能有效提升包裝的交流功能。

2 TTI的原理與發展趨勢

2.1 TTI的原理及其功能

食品從生產出來到消費者手中的過程中會發生物理變化、化學變化、生理生化變化或微生物滋生，這些均對食品質量產生了負面影響，導致消費者的感官排斥，甚至影響健康。無論是各類變化的程度還是微生物的滋生速度都受時間、溫度的雙重影響。TTI可以監測食品所經歷的時間溫度的完整歷程。含有TTI的食品包裝由于能夠直觀地反映出食品的流通經歷，因而對包裝功能環境矩陣ComA元素的分值有很大提升。

根據TTI工作原理的不同，可將TTI分為電子型、物理型、化學型、微生物型和酶型。國內外研究者圍繞TTI展開了較多的研究，其中Zweig等[10]、Debord等[11]利用溫度傳感器件和計算設備制備了電子型TTI，這2種電子型TTI皆可通過數字化信號準確地傳達食品的流通環境信息。關于物理型TTI的科學研究大多關注擴散原理，Jafry等[12]利用流體的擴散速率與溫度相關的原理開發了一種擴散型TTI。Osborn等[13-14]則針對擴散通道的幾何參數對擴散速率的影響進行了研究。利用特殊物質具有的化學特性可開發出較多的化學型TTI，Mills等[15]利用溴酚藍pH值變化顯色的原理開發了一種化學型TTI。Galagan等[16]利用蒽醌衍生物在氧化還原反應下變色的特點開發了一種新型TTI。Saenjaiban等[17]利用聚二乙炔（PDA）受熱變色的特性制備了一種化學型TTI。微生物型TTI相較于其他TTI更能貼切地反映食品由于微生物生長而導致的腐敗變質，此類TTI研究成果較多。Mataragas等[18]開發了深藍紫色桿菌TTI。邱靈敏等[19]開發了瑞士乳桿菌、酸堿指示劑基質組成的微生物TTI。瑞典 Vitsab A.B.公司開發出一種基于酶直接催化底物原理的酶型TTI[20]。

TTI實現的基本原理是通過各種技術手段來記錄食品所經歷的時間溫度的完整歷程。最直觀的記錄方式是電子型TTI[10]。電子型TTI以電子數據記錄器為核心，在食品流通過程中，跟蹤和記錄溫度，讀取數據記錄器的信息進行相關的計算，即可判定食品在不利溫度下的暴露情況，進而判斷食品的剩余貨架壽命[11]。

物理型TTI通過材料的擴散、溶解等物理變化進行的程度來計量時間溫度累積效應，用以監控食品品質[21]。擴散型TTI以流體在特定結構中的擴散速率指示時間與溫度累積效應。Jafry等[12]選用油酸、辛酸與癸酸類小分子物質為擴散流體。因為擴散流體在不同溫度下擴散的速度是不同的，所以只需觀察擴散流體在設定好的硝酸纖維素條上的擴散位置就可以得到對應的剩余貨架壽命。改變擴散通道的長度、寬度或幾何形狀，或在擴散通道中設置水溶性障礙物都可以影響擴散速率。通過改變流體擴散速率，就可以實現與食品腐敗速率的匹配[13-14]。

化學型TTI利用化學反應進程體現溫度時間累積效應[16?17]。Mills等[15]利用式（1）所示的化學反應呈現溫度和時間的積累情況。NH4BPB為藍色，隨著時間的推移NH4BPB逐漸轉化成HBPB和NH3，原先的藍色也就逐漸變成了黃色。如果反應所經歷的溫度高，則反應速度加快，TTI變黃的速度也會加快。此外，通過調節在NH4BPB中加入磷酸三丁酯的量可以來控制NH4BPB的分解速度，匹配不同類型產品的指示。

NH4BPB → HBPB+NH3(1)

微生物TTI系統內含有細菌，細菌生長和代謝與食品中的細菌生長直接相關，因此，可以利用微生物TTI中的細菌生長情況來反映食品中細菌的生長情況。冷凍食品的不利變化主要是由微生物生長及其代謝引起的。溫度是影響所有這些變化的最關鍵的環境參數[22]。冷凍食品的溫度過高是影響食品質量和安全的常見問題，因為這有利于腐敗微生物和食源性病原體的生長。當同一批次的單個食品在運輸和儲存期間暴露在高于預期溫度的環境中時，這方面的問題將變得更加嚴峻[23]。迄今為止，用于監測冷凍食品質量的微生物TTI多基于所選微生物生長期間TTI培養基的酸化或水解而引起的指示劑顏色變化。

深藍紫色桿菌是一種嗜冷細菌，其最適溫度和pH值分別為25 ℃和7.0[24]。它是一種能夠產生顯色次級代謝物（紫羅蘭素）的細菌，其菌落由此呈現紫色[25]。根據Aranda等[26]的研究可知，影響紫羅蘭素產生的因素有微生物濃度、溫度、O2濃度、pH值和培養基。

Mataragas等[18]利用深藍紫色桿菌的這一特性制成用于監測冷凍食品質量的微生物TTI。微生物TTI中的深藍紫色桿菌與食品經歷同樣的溫度與時間，伴隨著時間的延長，深藍紫色桿菌與食品中的特定的腐敗標志微生物一樣開始生長與代謝。從感官角度，二者不同之處在于深藍紫色桿菌的生長和代謝會產生肉眼可見的紫色，而食品中的腐敗微生物生長不易被消費者覺察。改變TTI中的培養基pH值、深藍紫色桿菌初始濃度等參數，將TTI出現紫色和食品不能被接受的程度對應起來，就可以通過TTI指示食品的品質。通過調整微生物TTI的輸入參數以匹配產品腐敗動力學，使其廣泛適用于食品中，從而改善冷鏈管理并減少食品浪費。這種基于深藍紫色桿菌的TTI可以潛在地用于不同的食品包裝中，甚至可用于有被微生物污染傾向的食物中。

邱靈敏等[19]將瑞士乳桿菌微膠囊與酸堿指示劑固體基質混合制成用于檢測鮮牛奶新鮮度的微生物TTI。該微生物TTI中的瑞士乳桿菌是牛乳制品中的優勢菌群，能較好地代表鮮牛奶中微生物的生長和繁殖。在流通、儲存過程中，時間的延長或溫度的變化都會促進瑞士乳桿菌的生長代謝，代謝產生的中間產物具有酸性，進而引起TTI基質的酸化，使得TTI基質的pH值降低，導致基質中酸堿指示劑的顏色發生變化，這種顏色變化可直接通過肉眼辨別。TTI最初的深綠色到最終的黃色這一顏色變化歷程與鮮牛奶貨架壽命具有精準的聯系，可實現鮮牛奶貨架期的可視化。

酶型TTI有2種工作原理：一種是酶直接催化底物，產生肉眼可見的顏色變化，來達到指示效果[27-28]；另一種是基于酶促反應原理，利用酶水解產物改變體系的pH值，以pH指示劑的顏色變化實現監測食品質量變化的目的。改變酶的類型、起始pH值等就可以改變酶型TTI體系和活化能，以適應不同的食品[20,29]。

2.2 TTI存在的問題與發展趨勢

TTI可以直接監控食品的流通環境，實現食品流通環境的可視化，從而減少食物浪費和腐敗，提高食品的安全性，但目前在食品領域中帶有TTI的智能包裝應用十分有限。由于工業模式、自身的生產困難、成本高、安全性、指示性能和消費者接受度等原因，TTI應用很難從實驗室轉移到商業應用中[30]。

TTI反映了食品包裝的流通條件，但TTI的毒理評價并不是完全可靠的，因為其涉及化學品的種類太過復雜，可能含有合成材料，會導致遷移和其他安全性的問題。消費者是否接受TTI取決于TTI本身的準確性及其材料的安全性。雖然一些TTI已經通過了安全評估，但由于消費者沒有相關概念，擔心相關產品的安全性，所以TTI的接受度仍然很低[31]。

在TTI中融入電子印刷技術是TTI的發展方向之一。借助當今強大的信息技術，消費者可以直接通過手機等媒體設備讀取流通環境的信息，并實時監控食品的溫度時間積累[32]。這種形式TTI的適用范圍非常廣，工作穩定，記錄數據較為精確。

3 FFI的原理與發展趨勢

3.1 FFI的原理及其功能

FFI可以提供生理生化變化或微生物生長引起的食品質量變化的定性或半定量信息，FFI的原理與TTI不同，FFI的基本原理是選擇某種食品的特征揮發物，然后運用一定的技術將特征揮發物的濃度轉化為肉眼可見的顏色，消費者根據顏色直接了解食品的新鮮程度。含有FFI的食品包裝由于能夠直觀地反映出食品的新鮮程度，因而對包裝功能環境矩陣ComH元素的分值有很大提升。

食品中的特征揮發物引起的FFI顏色變化可以直接反映食品的新鮮度。根據測量的形式，FFI可分為顯色指示器和數據載體指示器。顯色指示器通常通過顏色變化直接顯示食品的新鮮度。其中的顯色劑是新鮮度指示器的關鍵成分，直接關系到指示器的應用范圍和靈敏度。數據載體指示器可以存儲食品質量、微生物活性或其他與新鮮度相關的特征信息。信息可以通過閱讀器傳遞給消費者[9]。

不同食品標志其新鮮程度的揮發性物質是不同的，常見的揮發性物質有CO2、TVB?N、硫化物、乙烯以及醛類物質。CO2是微生物新陳代謝的主要產物。由于外部環境發生改變，食物通常會發生變質或發酵，食品質量就會劣變。微生物的生長和采摘后的水果、蔬菜的呼吸，都會產生CO2，因此，有些食物的新鮮度與CO2的濃度有關。CO2作為一種酸性氣體可以導致pH值的變化，并可用于識別肉制品、水果和蔬菜、甜點和其他食物的新鮮度。食品包裝中CO2濃度作為檢測指標時，受儲存時間和條件、食品類型、微生物呼吸特性、包裝材料、包裝頂部空間等因素的影響。

動物性食品中的蛋白質在細菌和酶的作用下，逐漸分解為多肽和氨基酸，再降解為甲基吲哚、氨、胺等低分子化合物。這些含氮的低分子化合物揮發性很強，是動物食品腐敗氣味的主要來源[33]，因此，將氨、二甲胺、三甲胺等揮發性氮化合物的含量作為檢測肉類和海鮮腐敗的主要指標[34]。TVB?N濃度的增加會使食品包裝內環境的pH值升高。通過pH值指示色的變化，可以顯示鮮肉和海鮮的新鮮度。禽肉、一些水果和蔬菜在腐爛過程中會產生大量的硫化物，硫化物的生成量可以作為新鮮度的指標[35]。

水果和蔬菜在成熟過程中釋放出各種揮發性物質，可以用來表征其成熟度和新鮮度。蘋果成熟過程中釋放的揮發性醛類物質可以用來檢測其成熟度。榴蓮在成熟過程中會產生大量的揮發性硫化物。

此外，乙烯釋放量可以直接反映果蔬的成熟度。可以通過檢測獼猴桃等水果和蔬菜成熟過程中的乙烯釋放量，來指示成熟度和新鮮度[36]。這類FFI也稱生物傳感器（Biosensors）[37-39]。生物傳感器的靈感源自自然界的生物特性。比如，當水果成熟時會釋放出乙烯氣體，但人類不會直接感知乙烯而知道水果的成熟狀態，但動物能夠很準確地感知乙烯，從而在適當成熟度時食用水果。生物傳感器就是利用自然界的生物特性，利用變色原理感知乙烯氣體的濃度，通過標簽的顏色告知消費者水果的最佳食用時間。圖2是梨的成熟度感知FFI，可以通過測定梨成熟后產生的芳香類揮發性有機物的量來判斷梨的成熟度，并指示消費者在梨的最佳成熟度時食用。

隨著食品腐敗或變質的發生，食品包裝中指示食品新鮮度的特征物質釋放量不斷增加。不同濃度特征物質與顯色劑反應會導致特定的顏色變化，因此，可以根據顏色的變化實時監測食品的新鮮度[40]。FFI中常用的化學顯色劑包括酚紅、溴酚紅、溴酚藍、溴甲酚紫等。考慮到化學試劑遷移引起的潛在安全問題，非接觸指示劑通常用于避免化學試劑與食品直接接觸。天然色素因其安全和環保的優點而受到越來越多的關注[41]。

姜黃素就是一種優秀的天然色素。姜黃素屬于天然多酚化合物，它不僅具有強大的抗菌、抗氧化活性、抗炎活性、低毒性、低成本和生物相容性，還在食品包裝中表現出優良的功能特性和pH決定變色特性，能夠達到延長食品保質期并指示其質量的作用。在食品包裝的應用中，姜黃素可用于增強復合膜的物理強度、抗氧化性能和抗菌活性。當將pH值調整為堿性條件時，姜黃素分子兩端具有的2個酚羥基與羥基離子反應形成酚鹽陰離子，并發生共軛效應，引起姜黃素顏色變化為紅色。由于姜黃素的結構在不同pH條件下會發生變化，可將其固定在薄膜基質中，顯示包裝內食品的新鮮程度，從而通過FFI實現食品包裝在人類環境下精確的交流功能。

其他的天然色素（花青素、葉綠素、類胡蘿卜素等）同樣有隨著pH值變化而發生顏色變化的性質。其中，花青素（ACNs）因來源廣泛、色域豐富而被廣泛用作天然指示劑，已被用于監測魚、蝦、奶的新鮮度。

3.2 FFI存在的問題與發展趨勢

FFI可以直接反映食品的新鮮程度，不僅減少食物浪費和腐敗，而且可以指導消費者掌握食品最佳的食用時間段。與TTI相似，FFI在商業化方面也沒有得到充分發展。除了與TTI同樣面臨工業化、成本、食品安全、消費者信任等問題外，還面臨因流通環境變化導致的新鮮度表達的準確性，以及對不同食品的適用性等問題。

目前，食品智能包裝技術一直在不斷發展，與傳統的包裝方法相比，FFI可以助力食品包裝實現與消費者深入的交流。FFI中顯色劑會直接影響鮮度指標與食物的匹配程度，合適的顯色劑可以更清晰準確地判斷食物的新鮮水平和新鮮程度。與單一顯色劑相比，混合顯色劑可以擴大顏色變化的范圍[42]，是FFI的發展趨勢之一。

附在包裝內部的非接觸式指示器只對揮發性物質有反應，而食品表面的腐敗物質（如非氣態的酶解產物和微生物分解產物）就不能通過指示劑檢測。相較而言，接觸式指示器不僅可以擴大指示器的應用范圍，而且可以提高檢測結果的準確性。開發天然的顯色劑并選擇安全無毒的底物，可以提高接觸式指示器的安全性[43]。

4 結語

文中在分析包裝功能環境矩陣的基礎上，研究TTI和FFI的原理與功能，得出結論如下。

1）對于食品包裝，包裝功能環境矩陣中的12個元素中ComA和ComH的實現較為困難，目前食品包裝交流功能尚不能完全反應出食品的流通環境狀況和品質變化，易導致資源的浪費，并且有不利于消費者健康，存在的潛在危險。

2）TTI綜合監測食品流通過程中所經歷的時間、溫度，有助于提高實現矩陣中ComA元素的分值。TTI提供的食品流通過程信息，可以避免丟棄品質尚可的食品或變質食品被食用。FFI提供生理變化或微生物生長引起的食品質量變化的定性或半定量信息，有助于提高實現矩陣中ComH元素的分值。搭載FFI的食品包裝與消費者交流的信息量明顯高于普通包裝與消費者交流的信息量。

3）TTI和FFI雖然面臨工業化、成本、食品安全、消費者信任、表達精確性等問題，但毫無疑問，TTI和FFI技術能夠使食品包裝的交流功能得到質的提升，具有廣闊的發展前景。

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Research Progress of Time-Temperature Indicator and Food Freshness Indicator Based on Packaging Functions

YU Jiang, WANG Jia-yi, XIE Li, ZHOU Xing, BIAN Wen-hui

(Faculty of Printing, Packaging Engineering and Digital Media Technology, Xi'an University of Technology, Xi'an 710048, China)

The work aims to analyze the principle, type and development trend of time-temperature indicator and food freshness indicator from the perspective of realizing packaging functions and point out the packaging functions that should be completed in the development and design of time-temperature indicator and food freshness indicator, so as to provide research idea and technical support for the effective realization of packaging communication functions. The realization matrix of the current food packaging functions in the physical environment, ambient environment and human environment was listed. The feasibility of time-temperature indicator and food freshness indicator to improve the elements with lower scores in the matrix was discussed by studying the realization principle and packaging functions of these two technologies. Time-temperature indicator was conductive to improving the score of ComA element in the realization matrix by monitoring the complete record of time and temperature of food. Food freshness indicator provided qualitative or semi-quantitative information about changes in food quality caused by physiological changes or microbial growth, which helped to improve the scores of ComH element in the realization matrix. Time-temperature indicator and food freshness indicator can effectively improve the communication functions of food packaging and reduce waste of resources. Therefore, these two technologies both have broad development prospects.

packaging functions; packaging environments; packaging communication functions; time-temperature indicator; food freshness indicator

TB485.9

A

1001-3563(2022)19-0049-07

10.19554/j.cnki.1001-3563.2022.19.005

2022–07–12

中國博士后科學基金（2019M663785）

于江（1972—），女，博士，副教授，主要研究方向為包裝工藝、智能包裝。

周星（1989—），男，博士，副教授，主要研究方向為印刷包裝功能材料及其資源化。

責任編輯：曾鈺嬋