圍壓下固體推進劑的破壞機理分析*

張 亮，申志彬，虞跨海

(1. 河南科技大學 土木工程學院， 河南 洛陽 471023； 2. 國防科技大學 空天科學學院， 湖南 長沙 410073)

固體發動機作為導彈或者運載火箭的動力裝置，通常采用發動機點火試驗來考核其結構完整性。固體推進劑不僅對應變率和溫度變化非常敏感，同樣也對壓力極為敏感。以貼壁澆筑的圓管形裝藥固體發動機為例，在發動機點火狀態下推進劑處于三向圍壓狀態，在點火狀態下推進劑藥柱的環向、徑向和軸向三個方向均承受壓應力，此時推進劑藥柱的環向受到壓力載荷作用而在殼體邊界推進劑的形變受約束，在擠壓作用下推進劑藥柱的環向承受拉應變。如果采用單軸拉伸試驗考核推進劑的力學性能，推進劑的加載本質上來說其實是圍壓下的拉伸過程。研究推進劑在圍壓下的力學響應對于理解推進劑在超常環境下的力學行為具有極其重要的意義。

針對發動機在點火增壓過程中推進劑承受的圍壓載荷可能會引起其力學行為變化的問題，在20世紀中期就引起了國外一些學者的注意。Lindsey等[1]通過將Instron拉伸機置于一個充滿氣體或者液體的密閉容器內進行單軸拉伸來給黏彈性材料施加一個三軸的拉壓應力場，但是文中并沒有給出具體的試驗方法。Traissac等[2]在圍壓從環境壓強到15 MPa變化時開展了復合推進劑的單軸拉伸試驗，發現隨著圍壓的增大，推進劑的失效應力和失效應變都顯著增加，但是推進劑的力學性能參數不會總是隨著圍壓的增大而持續增加，而是存在一個飽和壓強使參數趨于一個穩定值。?züpek和Becker[3]根據圍壓下推進劑的力學特性共同提出了考慮圍壓的推進劑本構模型，后續的一些學者對該本構模型進行了改進[4]、數值離散[5]，或考慮了大變形和損傷[6-7]，或將其與老化的評估相關聯[8]。張建彬[9]通過自研的油壓式圍壓加載試驗裝置[10]以單軸定速壓縮的試驗形式研究了雙基推進劑的力學響應與圍壓的關系。何鐵山和張勁民[11]發現高能硝酸酯增塑聚醚(nitrate ester plasticized polyether propellant, NEPE)推進劑的拉伸強度和最大延伸率均隨著圍壓載荷的增加而增大。王廣和陳剛[12]發現圍壓可以提升推進劑的抗拉強度，改善其力學性能。沙寶林和侯曉[13]建立了推進劑考慮圍壓的含損傷本構方程。姚東等[14]基于廣義回歸神經網絡對圍壓下NEPE推進劑的力學強度參數進行預測。王小英等[15]與Traissac等[2]的發現類似，認為隨著圍壓載荷的持續增大，推進劑的強度和延伸率在提升的過程中存在一個閾值。劉梅等[16]提出在圍壓下以推進劑的斷裂伸長率為發動機點火狀態下的破壞判據更為合理。申志彬等[17]開發研制了氣壓式圍壓加載試驗系統，通過圍壓下的單軸拉伸試驗研究推進劑圍壓相關力學性能。

目前針對圍壓下推進劑力學性能的研究大部分還處于唯象階段，需要機理層面的進一步探究。借助細觀損傷模型研究推進劑的損傷破壞機理是一條行之有效的途徑，推進劑內部各組分之間界面的失效可以通過內聚力模型來定義，Hillerborg等[18]在研究混凝土中裂紋的形成和擴展時提出了雙線性內聚力模型，其物理意義非常清晰且形式簡單，是目前應用最廣泛的內聚力模型之一。南京理工大學的周長省教授團隊基于指數型內聚力模型研究了基體松弛特性[19]和基體初始缺陷[20]對復合推進劑力學性能的影響，并通過分段函數式內聚力模型模擬復合推進劑[21]和雙基推進劑[22]的界面“脫濕”和基體中的裂紋擴展問題。推進劑的損傷破壞機理研究通常借助細觀和微觀試驗手段，如采用掃描電鏡觀察推進劑裂紋尖端的動態損傷[23]、界面的裂紋演化[24-25]和顆粒的破碎情況[26]。

本文從高固體含量復合推進劑在不同的溫度、應變率和圍壓下的單軸定速拉伸試驗入手，通過推進劑在圍壓下的力學響應特征，借鑒分子動力學思想，基于有限元方法和內聚力模型建立了推進劑的細觀有限元計算模型，對推進劑在圍壓下的損傷和破壞過程進行了仿真計算，并通過電鏡掃描試驗對推進劑試樣的斷面形貌進行了深入分析，通過仿真結合試驗的手段研究了圍壓下固體推進劑的損傷破壞機理。

1 試驗方案和試驗結果

自研的氣壓式圍壓加載試驗系統原理如圖1所示。該系統配置的單軸拉伸加載模塊最大加載的載荷是1 000 N，夾頭的最大行程為150 mm，最大拉伸速率是6 000 mm/min，最大加載圍壓可以達到15 MPa，加載過程中溫度變化范圍從低溫-80 ℃到高溫+180 ℃，夾頭在運動過程中可以通過圍壓加載裝置實現不同溫度、壓力和應變率的加載。加載過程中兩個試件同時安裝在試驗機兩個對稱的夾頭上，通過一次拉伸試驗可以得到兩組試驗數據，避免由于試樣本身的問題而導致無法在拉伸試驗中獲得任何數據。

圖1 圍壓加載試驗系統原理Fig.1 Schematic diagram of superimposed pressure loading system

1.1 試驗方案和試驗過程

試驗采用質量分數為88%的復合推進劑，其中AP和Al的質量分數分別為70%和18%。試驗采用標準的啞鈴型試件，如圖2所示，試件的長度為120 mm，拉伸標距為70 mm。

圖2 推進劑啞鈴型試件示意圖Fig.2 Schematic diagram of dumbbell type specimen of solid propellant

該試驗方案是在GJB770B-2005推進劑試驗方法的基礎上針對空空導彈試驗的特殊要求設計的。試驗選取高(70 ℃)、低(-50 ℃)、常溫(23 ℃)三個特征溫度，選取高(1 000 mm/min)、低(100 mm/min)兩個特征拉伸速率和從常壓到8 MPa圍壓的3～4個環境壓力。每種工況都至少做2個平行試樣。

試驗前首先啟動空壓機(如圖1所示)，空壓機通過連接管與儲氣罐進行連接，根據試驗的要求將空壓機產生的高壓氣體經由連接管存儲到儲氣罐中。對儲氣罐的壓力進行實時監控，確保壓力達到試驗要求并且在安全范圍。在試驗過程中，儲氣罐中的高壓氣體通過與儲氣罐連接的壓力控制器控制閥門開合進入圍壓艙中。在高溫(+70 ℃)和低溫(-50 ℃)試驗中，圍壓艙置于高低溫試驗箱內部，通過溫控模塊來控制圍壓艙內的溫度達到試驗要求。圍壓試驗結束后，借助龍門起吊機掛在圍壓艙上方的吊耳將圍壓罩吊起，完成試樣的更換。單軸加載裝置位于圍壓艙內，加載速率由電機的輸出扭矩控制，實現推進劑試樣在不同拉伸速率下的加載。試驗結束后，推進劑在圍壓下的拉伸曲線是力-位移曲線，需要將其處理為應力-應變曲線。

1.2 試驗結果

在常溫下，當圍壓載荷在常壓和8 MPa之間變化時，推進劑在兩個拉伸速率下的應力-應變響應曲線如圖3所示。在相同的應變率下，初始模量受圍壓的影響不大，無論有無圍壓加載，應力-應變曲線在“脫濕”點之前基本重合。而在“脫濕”點之后，圍壓顯著提升了推進劑的剛度和強度。當拉伸速率較小(100 mm/min)時圍壓對伸長率的影響很小，但是隨著拉伸速率的提高，在圍壓下推進劑的伸長率顯著下降。當拉伸速率達到1 000 mm/min時，施加8 MPa圍壓后推進劑的最大伸長率比常壓時下降接近50%。?züpek[3]在其論文中描述的現象與本研究的發現有所不同，在圍壓下推進劑的強度和伸長率均隨著拉伸速率的增加而增大。初步推測其原因是本研究使用的端羥基聚丁二烯(hydroxyl terminated polybutadiene propellant, HTPB)推進劑固體含量高于NEPE。此外，本研究在試驗中采用的拉伸速率也更高。

(a) V=100 mm/min

在低溫和高溫下，在不同的圍壓載荷下以1 000 mm/min的拉伸速率拉伸時推進劑的應力-應變響應曲線分別如圖4和圖5所示。與常壓相比，在8 MPa的圍壓作用下，推進劑在高溫下拉伸時的最大伸長率下降了約30%，而低溫下的最大伸長率下降超過了70%。在低溫下，推進劑的黏合劑分子鏈柔性降低將導致其剛度增大，而使其對高圍壓和高應變率更為敏感。因此，低溫、高圍壓和高應變率的共同作用很可能會導致HTPB復合推進劑在拉伸過程中伸長率驟降。

圖4 推進劑在不同圍壓下的應力-應變曲線(-50 ℃)Fig.4 Stress-strain curve of solid propellant under different superimposed pressure (-50 ℃)

圖5 推進劑在不同圍壓下的應力-應變曲線(70 ℃)Fig.5 Stress-strain curve of solid propellant under different superimposed pressure (70 ℃)

通過圍壓下某高固體含量推進劑的溫度相關和應變率相關單軸拉伸試驗數據，結合圍壓、溫度和應變率的耦合效應對推進劑力學響應的影響分析，發現圍壓對推進劑的力學行為影響很大，在較高圍壓下進行推進劑單軸定速拉伸試驗時，推進劑的應力-應變響應曲線上均不存在明顯的“脫濕”點，且伸長率較常壓下有較明顯的下降趨勢。當應變率較低時，圍壓對伸長率的影響較小，但是隨著應變率的增加，在較高圍壓下推進劑的伸長率顯著下降。伸長率最小的情況出現在高圍壓、高應變率和低溫的共同耦合作用下，這也說明低溫點火工況對于發動機而言是非常嚴酷的。

2 細觀模型和計算結果

為了探究圍壓下推進劑應力-應變響應規律背后的機理，需要建立推進劑的細觀模型進行進一步的分析。推進劑是一種顆粒夾雜復合材料，填充體積分數較高，顆粒的尺寸通常采用多級配，尺寸的跨度可以從幾微米到數百微米。通過計算力學方法建立推進劑細觀模型時需要考慮推進劑內部顆粒的級配、體積分數和粒徑分布等因素，對推進劑在細觀尺度下進行建模，通過商業化有限元分析軟件進行模擬計算得到細觀模型的應力-應變云圖，借助軟件的后處理直觀地觀察和判斷推進劑的損傷和破壞情況已經成為目前的主流研究方法。

2.1 細觀模型建模

為了對比圍壓和常壓下推進劑的界面“脫濕”分離情況，分析圍壓下推進劑的損傷規律，建立體積分數比較高(75.6%)的顆粒夾雜模型。與試驗采用的質量分數為88%(體積分數約為65.3%)的固體推進劑相比，該細觀模型的體積分數較高，主要的原因是該仿真計算側重于定性分析而非定量分析，體積分數高的推進劑損傷界面更多，更容易對比圍壓和常壓下推進劑界面的損傷情況。此外，體積分數高的細觀模型顆粒占比高，因此代表性體積單元的整體剛度也較大，在壓力載荷作用下基體的大變形較小，更有利于計算結果的收斂。

AP顆粒被認為是完全彈性的，AP的彈性模量E=32 450 MPa，泊松比v=0.143 3[27]。基體采用線黏彈性材料模型，其松弛模量可采用以下的Prony級數形式表示：

(1)

Prony級數的參數由某推進劑基體的應力松弛試驗數據擬合獲得，本研究采用的推進劑松弛模量數據如表1所示。基體的初始模量E0=1.123 MPa，泊松比v=0.499 5。

表1 復合推進劑基體的松弛模量擬合數據

采用雙線性內聚力模型來定義加載過程中顆粒和基體界面的損傷。表征界面損傷的三個參數，即初始剛度K0、臨界應力T和破壞距離δf(如圖6所示)。本文采用的臨界應力為0.665 MPa，初始剛度為15 000 MPa/mm，破壞距離為0.368 mm[19]。

圖6 雙線性模型損傷參數示意圖Fig.6 Schematic diagram of damage parameters for bilinear model

建立的顆粒夾雜幾何模型如圖7所示，計算施加的載荷和位移邊界條件如圖8所示。在平行于X軸和Y軸的其中一條邊均施加對稱約束，沿著Y軸方向施加位移載荷，在另外兩個未施加對稱約束位移的邊界施加壓強載荷，本計算中施加的圍壓載荷是5 MPa。

圖7 體積分數為75.6%的顆粒夾雜幾何模型Fig.7 Geometric model with a volume fraction of 75.6%

圖8 有限元模型的載荷和邊界條件Fig.8 Loads and boundary conditions for finite element model

2.2 計算結果

計算結束后，在后處理過程中通過提取從面節點與主面的距離，即可判定顆粒和基體界面的損傷情況，本文在常壓和5 MPa圍壓加載情況下，均提取從面節點與主面距離大于0.05 μm的損傷界面，對比推進劑的界面損傷演化過程。仿真計算中采用的應變率為100%/s，選取拉伸過程中從15%到50%的四個應變值，比較常壓和5 MPa圍壓加載情況下推進劑界面的損傷情況。

提取在常壓和5 MPa圍壓下拉伸過程中的損傷界面(如圖9～12所示)。可以看出，當以100%/s的高應變率加載時，隨著應變的增大，常壓下顆粒與基體的“脫濕”界面在拉伸過程中形成的空洞也在逐漸增大，損傷程度逐步加深。當應變增加到50%時，整個推進劑試樣的損傷斷裂帶已經比較明顯。與常壓相比，推進劑的損傷演化進程在圍壓下要緩慢很多。在圍壓下，隨著應變的增加，損傷界面的數量雖然也在持續增加，但是界面的損傷程度卻沒有明顯的加深。并且在圍壓下推進劑內部損傷界面的數量較常壓下顯著減少，說明圍壓在一定程度上抑制了推進劑的“脫濕”損傷演化。

(a) 常壓(a) Atmospheric (b) 5 MPa圍壓(b) 5 MPa superimposed pressure圖9 15%應變時常壓和5 MPa圍壓下的損傷界面對比Fig.9 Comparison of damaged interfaces at strain of 15% under atmospheric and 5 MPa superimposed pressures

(a) 常壓(a) Atmospheric (b) 5 MPa圍壓(b) 5 MPa superimposed pressure圖10 26%應變時常壓和5 MPa圍壓下的損傷界面對比Fig.10 Comparison of damaged interfaces at strain of 26% under atmospheric and 5 MPa superimposed pressures

(a) 常壓(a) Atmospheric (b) 5 MPa圍壓(b) 5 MPa superimposed pressure圖11 39%應變時常壓和5 MPa圍壓下的損傷界面對比Fig.11 Comparison of damaged interfaces at strain of 39% under atmospheric and 5 MPa superimposed pressures

(a) 常壓(a) Atmospheric (b) 5 MPa圍壓(b) 5 MPa superimposed pressure圖12 50%應變時常壓和5 MPa圍壓下的損傷界面對比Fig.12 Comparison of damaged interfaces at strain of 50% under atmospheric and 5 MPa superimposed pressures

3 電鏡掃描和結果分析

圍壓會抑制推進劑的界面“脫濕”，因此在圍壓下推進劑拉伸的應力-應變曲線上“脫濕”拐點不明顯。另外，推進劑在拉伸的過程中，由于泊松效應造成橫向收縮，再加上圍壓載荷的作用，在顆粒界面上會產生比較大的接觸應力，通過仿真計算得到的加載過程中顆粒之間的接觸壓力示意圖如圖13所示。隨著拉伸位移的持續增大，圍壓下顆粒橫向的擠壓越來越嚴重，當顆粒的接觸應力達到某個臨界值之后，一部分顆粒很可能會出現破碎的情況，顆粒的破碎會導致推進劑試樣整體剛度的驟降，進而出現試樣突然斷裂的情況。

圖13 顆粒之間的接觸壓力示意圖Fig.13 Schematic diagram of contact pressure between particles

為了深入研究圍壓下推進劑的損傷特性，有必要對推進劑的細觀損傷形貌進行分析。推進劑最嚴酷的工作狀態是在高圍壓、高應變率和低溫情況下的耦合，因此將通過掃描電鏡(scanning electron microscope, SEM)方法觀察推進劑試樣在低溫為-50 ℃、拉伸速率為1 000 mm/min、圍壓分別為0 MPa、2 MPa、5 MPa和8 MPa的斷面形貌(見圖14)。

(a) 0 MPa

如圖14(a)所示，在常壓下拉伸時，推進劑試樣斷面的顆粒完整，并且顆粒“脫濕”的位置可以非常清晰地看到完整的顆粒邊界。在推進劑顆粒與基體的界面或基體上，在拉伸載荷作用下出現空洞并不斷增大，直至顆粒和基體完全脫開或者基體被拉斷。當有圍壓載荷作用時，從圖14(b)方框所示位置可以看出推進劑試樣斷面出現了顆粒破碎情況。由于在拉伸過程中孔洞無法自由擴展，推進劑的“脫濕”被抑制，同時推進劑內部的顆粒在圍壓載荷作用下相互擠壓，在顆粒邊界上產生應力集中，進而導致了顆粒破碎情況的出現。但是由于圍壓載荷相對較小(2 MPa)，大部分顆粒仍是完整的。此外，依然可以觀察到顆粒從基體位置完全脫出留下的痕跡，這意味著“脫濕”仍然是圍壓較低的情況下一種重要的損傷表現形式。因此，在較低的圍壓載荷作用下，顆粒“脫濕”和顆粒破碎是同時發生的，而這兩種破壞模式會共同導致推進劑試樣的最終破壞。當圍壓增加到5 MPa時顆粒的“脫濕”現象已經很難看到(見圖14(c))，并且有更多的顆粒破碎成小的碎塊。隨著圍壓載荷繼續增大到8 MPa，顆粒破碎的數量更多并且散布面積更大(見圖14(d))，在整個掃描區域內幾乎看不到完整的顆粒。推進劑是一種顆粒增強材料，顆粒破碎后將無法再對推進劑產生增強作用，推進劑試樣將在拉伸到一定程度后突然斷裂。

4 結論

本文基于自行開發的圍壓加載試驗系統，通過開展復合固體推進劑在不同圍壓、溫度和應變率下的單軸拉伸試驗來研究圍壓、溫度和應變率的耦合作用對推進劑力學行為的影響。同時，通過細觀力學仿真和試驗相結合的手段分析了圍壓下推進劑的破壞機理。得到以下結論：

1)圍壓會抑制推進劑的“脫濕”，推進劑在圍壓作用下進行拉伸時，應力-應變曲線沒有明顯的“脫濕”點。

2)推進劑的伸長率在圍壓下較常壓下有明顯的下降趨勢。伸長率最小的情況出現在高圍壓、高應變率和低溫的共同耦合作用下。

3)在常壓下，推進劑的損傷形式以顆粒“脫濕”為主。當有圍壓載荷作用時，顆粒的破碎也變成推進劑損傷的一種重要表現形式。隨著圍壓載荷的逐漸增加，推進劑的損傷形式從以顆粒“脫濕”為主轉變成以顆粒破碎為主。