大面積陣列中子伽馬甄別探測器的蒙特卡羅模擬研究

張連軍，謝思亞，鄭玉來，李 永，劉 超，王 強

(中國原子能科學研究院 核技術綜合研究所，北京 102413)

根據國際原子能機構(IAEA)事件和販運數據庫(ITDB)顯示，過去十年平均每年有132起販運和惡意使用事件發生，隨著國際恐怖主義日益猖獗，核恐怖活動已成為可能，全球面臨的核安保風險日益加大[1]。各個國家為防止核材料擴散和“臟彈”所帶來的污染風險，在公共場所、重要的入境檢查站以及國家邊境都安裝了中子輻射門戶監測器[2]。邊境口岸和港口擁有龐大體積、數量和種類的貨物集裝箱，其中對放射性材料的檢測是最耗時和最昂貴的程序[3-5]。用于檢測核材料的系統，應具有快速、高效并且能夠以低誤報數量識別放射源。

對于放射性物質的檢測，分為正常物質中夾帶放射性物質的檢測和伽馬輻射場中特殊核材料(SNM)的掩護運輸。中子伽馬甄別可在伽馬輻射場中快速準確的實現中子探測。現有的中子伽馬甄別探測大多是采用塑料閃爍體與3He管組成的探測系統，其中，閃爍體用于探測伽馬射線，3He管用于探測中子，近年來由于3He氣體的短缺，價格不斷飛漲，導致探測器的制作成本大幅增加，同時3He管尺寸較小而對立體角的覆蓋范圍有限，導致對核材料的敏感性有限[6]。natGd2O3對熱中子具有很高的反應截面，采用塑料閃爍體與natGd2O3構成的大面積陣列探測器可以同步高效實現中子伽馬探測，2010年DeVita等[7]對塑料閃爍體與natGd2O3構成的陣列探測器開展模擬研究，獲得了20%～30%的中子探測效率以及較高的中子/伽馬甄別比(n/γ)。該結構探測器不僅可實現車輛放射性物質中子伽馬甄別探測，同時在監測反應堆運行狀態方向具有較好的實用價值和應用前景。2019年Kandemir等[8]對不同結構的塑料閃爍體包裹natGd2O3探測反中微子開展了模擬計算，獲得較好的中子俘獲效率和快中子俘獲時間。2021年鄭吉家等[9]采用塑料閃爍體包裹natGd2O3構成的探測器陣列模擬探測反中微子，得到約10%的反中微子探測效率?；谝陨涎芯?，為應對3He氣體短缺問題，應盡快尋找3He探測器的替代方案，基于塑料閃爍體與natGd2O3復合構成的陣列探測器具有優異的中子伽馬探測性能，成為應用于車輛SNM檢測的一種新手段。

本研究針對新型大面積n/γ甄別陣列探測器開展蒙特卡羅模擬計算，利用Geant4建立新型大面積n/γ甄別探測器仿真模型，模擬計算單根閃爍體晶體不同截面邊長、多種層數結構及不同natGd2O3包裹方式下的中子伽馬探測效率，優化探測器的幾何結構。采用中子和伽馬引起陣列探測器響應數目的不同研究探測器的n/γ甄別性能。為后續探測器關鍵參數優化提供技術參考。

1 大面積陣列探測器工作原理

EJ200塑料閃爍體與natGd2O3組合構成的陣列探測器具有對中子和γ射線同步高效探測的特性，可以很好的實現n/γ甄別探測。應用于車輛探測的大面積陣列探測器示于圖1。陣列探測器中的每一根探測器連接光電倍增管及后端讀出電子學獲得探測數據，經過數據分析即可檢測貨物中是否存在特殊核材料(SNM)。

圖1 大面積探測器應用示意圖Fig.1 Schematic diagram of large area detector application

單根復合探測器的設計示于圖2a，探測器由內到外由EJ200閃爍體、鍍鋁麥拉膜(Mylar)、natGd2O3薄膜以及聚氟乙烯薄膜(Tedlar)包裹覆蓋組成。其中EJ200閃爍體用于探測伽馬射線和慢化快中子，鍍鋁Mylar膜為反射材料，中子敏感材料natGd2O3作為中子光子轉換材料。探測器陣列示于圖2b，探測器排列為4個平面，每個平面由16根EJ200-natGd2O3復合探測器組成，整個探測器探測面積可達1.86 m2。

a——單根探測測器示意圖；b——陣列探測器示意圖圖2 大面積陣列探測器示意圖Fig.2 Schematic diagram of large area array detector

能量為0.025 3 eV的熱中子與natGd中的155Gd和157Gd具有60 800 barns和253 929 barns的中子反應截面。鈾、钚等SNM自發裂變發射出來的中子和伽馬射線入射至探測器中，中子在EJ200閃爍體中發生彈性散射，散射中子有一定的概率會被中子敏感元素155Gd和157Gd吸收并發生反應，其反應過程如式(1)與式(2)：

(1)

(2)

中子與155Gd和157Gd反應釋放出能量為7.9 MeV和8.5 MeV的級聯伽馬射線會被多個探測器探測。而伽馬射線入射到陣列探測器中，通過康普頓散射僅有少數探測器發生響應。由此，可以根據中子與伽馬射線在陣列探測器中引起探測器響應數量的不同實現n/γ。

2 大面積陣列探測器性能模擬計算建模

采用Geant4蒙特卡羅模擬軟件對大面積陣列探測器的性能開展模擬研究。Geant4模擬計算流程示于圖3，陣列探測器性能模擬包括幾何模型構建、物理過程模擬和性能計算。幾何模型和材料的構建包含EJ200、natGd2O3、Mylar和Tedlar的幾何參數和材料建模，在反射材料Mylar膜上鍍膜一定厚度的natGd2O3，使探測器具有中子敏感特性。物理模型選用QGSP_BIC_HP高精度模型，將其電磁過程替換為EMLivemore模型來增加模擬計算的精度[11]。入射中子源采用鈾钚等SNM裂變，產生中子能譜分布在0.5～10 MeV，服從麥克斯韋分布[12]，入射伽馬源采用60CO衰變產生伽馬射線能量分別為1.17 MeV和1.33 MeV。根據探測效率的計算結果，對陣列探測器的關鍵參數進行優化。

圖3 Geant4模擬計算流程圖Fig.3 Flow chart of Geant4 simulation calculation

采用Geant4模擬計算所得中子與155Gd和157Gd反應產生的級聯伽馬射線能譜示于圖4，具有7.9 MeV與8.5 MeV的能量特征峰，結果驗證了蒙特卡羅計算時采用物理過程的正確性。

圖4 中子與155Gd和157Gd反應產生的伽馬射線能譜Fig.4 Gamma-ray energy spectrum generated by the reaction of neutrons with 155Gd and 157Gd

3 探測器結構優化及中子伽馬甄別

3.1 塑料閃爍體幾何尺寸及探測器層數

EJ200塑料閃爍體的幾何尺寸會影響伽馬射線的探測效率以及快中子的慢化。針對EJ200閃爍體的幾何尺寸進行優化，本文選擇截面邊長1～8 cm，Mylar鍍膜25 μm厚度natGd2O3包裹的塑料閃爍體作為研究對象開展蒙卡計算，結果示于圖5。由圖5a可知，中子探測效率隨EJ200塑料閃爍體截面邊長的增加而逐漸增大，這是由于當截面邊長增加時，快中子慢化后被natGd2O3吸收的數量逐漸增加。截面邊長為6 cm時，中子探測效率隨著截面邊長的增加逐漸平穩。伽馬探測效率隨EJ200塑料閃爍體截面邊長增加而增加，當截面邊長增加時伽馬射線發生康普頓散射的概率增加，因此，伽馬探測效率增加。當EJ200塑料閃爍體截面邊長為6 cm時，伽馬探測效率隨著邊長的增加趨于平緩。由圖5b可知，隨著陣列探測器層數的增加中子探測效率逐漸增加，當層數為4時，中子探測效率趨于平穩。根據優化計算結果，選擇截面邊長為6 cm、長度為200 cm、層數為4層的EJ200塑料閃爍體作為研究對象。

a——中子伽馬探測效率與EJ200截面邊長的關系；b——中子探測效率與陣列探測器層數的關系圖5 EJ200塑料閃爍體截面邊長以及陣列探測器層數的優化Fig.5 Optimization of EJ200 plastic scintillation cross section length and array detector layers

3.2 natGd2O3薄膜幾何結構

對natGd2O3薄膜幾何結構分為三種情況進行模擬計算，陣列探測器中單根EJ200包裹一層natGd2O3薄膜(圖6a)、四層探測器之間放置三層natGd2O3薄膜(圖6b)，以及四層探測器最中間放置一層natGd2O3薄膜(圖6c)。

圖6 陣列探測器中不同natGd2O3薄膜幾何結構示意圖Fig.6 Schematic diagram of different natGd2O3 film geometries in the array detector

對上述三種情況下中子探測效率(P)隨著natGd2O3厚度(d)的變化進行計算，結果示于圖7。由圖7結果可知，單根包裹natGd2O3時，中子探測效率均大于一層或三層，當d為25 μm時，三種情況下所得探測效率分別為47%、54%和65%，此后d繼續增加，P趨于平穩。單根包裹時探測效率較高，這是由于當在探測器之間放置一層或三層natGd2O3時，中子敏感材料占比較少，被EJ200閃爍體散射的中子出射方向會偏離natGd2O3放置位置，導致散射中子無法被探測。單根包裹時散射中子幾乎全部被natGd2O3吸收，剩余部分入射中子直接穿出探測器無法被探測。三種情況下natGd2O3的使用量分別為1.92 m2、5.76 m2以及30.72 m2，可以根據實際應用需求的不同，選擇不同的設計方案。根據對natGd2O3薄膜放置位置及厚度的優化計算結果，從提高中子探測效率角度，采用單根EJ200包裹25 μm厚度natGd2O3的方式對陣列探測器的n/γ甄別性能進行研究。

3.3 n/γ甄別

3.3.1屏蔽前n/γ甄別 放射性物質衰變產生的伽馬射線入射至陣列探測器中，通過康普頓散射僅會引起陣列探測器中少數探測器發生響應。中子與natGd2O3反應會產生多條級聯伽馬射線，可以被多個EJ200閃爍體探測[7]。根據以上特性，可以通過設置探測器的響應數目(Hit number)閾值來實現n/γ甄別。中子與natGd

圖7 中子探測效率隨natGd2O3放置位置、厚度的變化Fig.7 Neutron detection efficiency varies with the location and thickness ofnatGd2O3

反應產生級聯伽馬射線的Hit number重建結果(圖8a)顯示，中子事件所產生的級聯伽馬射線引起探測器的響應數目在1～35根之間，呈遞減趨勢。60CO衰變產生伽馬射線的Hit number重建結果(圖8b)顯示，伽馬射線引起探測器的響應數目集中在1～4根。根據計算結果，通過設置合適的閾值即可實現高n/γ甄別比。不同閾值條件下中子、伽馬探測效率和n/γ結果列于表1。由表1可知，當探測器的響應閾值設置為3時，可以獲得390的n/γ甄別比。

a——中子重建結果；b——伽馬射線重建結果圖8 中子與伽馬射線的探測器響應數目閾值重建結果Fig.8 Hit number reconstruction results of neutrons and gamma photons

3.3.2屏蔽后n/γ甄別 常用的屏蔽材料包括鉛和鎢，在陣列探測器中插入三層屏蔽材料可以有效阻擋散射伽馬射線，進一步提高陣列探測器的n/γ甄別比。選擇不同厚度的鉛和鎢兩種屏蔽材料進行研究，在不同厚度屏蔽材料下對中子和伽馬的探測效率阻擋程度進行計算，結果示于圖9。由圖9可知，中子與伽馬的探測效率隨著鉛、鎢屏蔽材料厚度的增加逐漸降低。由于鎢的密度較大，導致鎢板對于中子和伽馬射線的阻擋效果優于鉛板，但由于鎢板對中子探測效率的損失較大，不利于提高n/γ甄別比。

a——中子探測效率；b——伽馬探測效率圖9 鉛和鎢兩種屏蔽材料厚度與中子和伽馬探測效率的關系Fig.9 Relationship between the thickness of lead and tungsten shielding materials and the neutron and gamma detection efficiency

表1 不同閾值條件下中子、伽馬探測效率和n/γTable 1 Neutron and gamma detection efficiency and n/γ under different threshold conditions

兩種屏蔽材料在不同厚度下設置不同閾值時的中子伽馬探測效率計算結果示于圖10。由圖10可知，兩種屏蔽材料在不同厚度時，中子和伽馬的探測效率均隨著閾值的增加逐漸降低。采用鎢板屏蔽時，隨著閾值的增加，對中子和伽馬探測效率減小的趨勢大于鉛板屏蔽。兩種屏蔽材料對于中子和伽馬射線均會衰減，但對于二者的衰減程度無法判斷，因此對兩種屏蔽材料不同厚度時的n/γ甄別比進行計算。

a——中子探測效率；b——伽馬探測效率圖10 不同閾值下中子伽馬探測效率與不同厚度屏蔽材料的關系Fig.10 The relationship between neutron gamma detection efficiency and shielding materials with different thicknesses under different thresholds

鉛和鎢兩種屏蔽材料在不同探測器響應數目閾值、不同厚度時的n/γ甄別比的計算結果列于表2。由表2可知，屏蔽材料厚度增加時，n/γ甄別比逐漸增加，由于鉛板對中子的衰減能力小于鎢板，因此，在不同厚度時會獲得較高的n/γ甄別比。模擬優化結果顯示，當閾值設置為3，每層探測器之間鉛板為3 mm時，可以得到約23%的中子探測效率以及約802的n/γ甄別比，相比無屏蔽材料時高出約2倍。

表2 不同閾值條件不同屏蔽材料種類及厚度下的n/γTable 2 n/γ under different threshold conditions and different shielding material types and thicknesses

4 探測器探測性能分析

將本設計的新型大面積陣列探測器與現有中子伽馬甄別探測系統的中子探測性能進行對比，3He管探測器以及陣列探測器探測能力分析建模圖示于圖11?，F有探測器兩塊長1 000 mm、寬500 mm、高50 mm的塑料閃爍體和直徑Φ50 mm×1 000 mm，1 atm的雙3He管包裹5 cm厚聚乙烯慢化體構成。入射中子源252Cf距離探測器2.5 m處呈4π空間發射，分別對3He管探測器以及陣列探測器的中子探測效率進行計算，二者探測效率分別為0.9%和0.91%，具有相當水平的中子探測效率，本研究提出的大面積陣列探測器在SNM探測方向具有較好的應用前景。

a——3He管探測器；b——陣列探測器圖11 3He管探測器以及陣列探測器探測能力分析建模圖Fig.11 Modeling diagram of detection capability analysis of 3He tube detector and array detector

5 結論

設計的新型塑料閃爍體大面積陣列n/γ甄別探測器，仿真模擬計算單根閃爍體晶體不同截面邊長、多種層數結構及不同natGd2O3包裹方式等探測器關鍵參數，確定了適應實際應用需求的探測器結構、natGd2O3鍍膜及包裹工藝。結果表明，采用單根EJ200閃爍體包裹natGd2O3、4層排列結構探測系統可以獲得較高的中子探測效率，基于該結構的單根EJ200包裹25 μm厚度的natGd2O3、陣列探測器響應數目設置為3、在每一層探測器之間放置3 mm厚Pb板時得到約23%的中子探測效率以及約802的n/γ甄別比。后續將針對陣列探測器的中子探測效率、伽馬探測效率以及n/γ甄別性能開展實驗研究，為探測器關鍵參數優化提供技術參考。