響應(yīng)曲面法對優(yōu)化側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器去除氨氮的效果模擬

汪晨晨，程方奎，呂錫武

(1.東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院，江蘇南京 210096；2.東南大學(xué)無錫太湖水環(huán)境工程研究中心，江蘇無錫 214000)

分散式污水處理系統(tǒng)是一種能耗和化學(xué)消耗均較小的廢水處理方法[1]。目前對于某些由于地形地勢難以建設(shè)統(tǒng)一的污水收集管網(wǎng)的地區(qū)，一體化處理技術(shù)因其安裝簡單和占地面積較小成為了較為合適的選擇。但如何控制一體化反應(yīng)器的運(yùn)行條件，使其既能達(dá)到理想的處理效果，又能夠盡可能地節(jié)約能耗，仍然是一體化反應(yīng)器實(shí)際應(yīng)用于農(nóng)村生活污水處理中需要著重考慮的問題。本文從優(yōu)化所設(shè)計(jì)的側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器對氨氮處理效果的運(yùn)行條件出發(fā)，力求在滿足處理要求的同時(shí)做到節(jié)約能耗。

響應(yīng)曲面法(RSM)是一種基于統(tǒng)計(jì)學(xué)的，將試驗(yàn)設(shè)計(jì)和數(shù)學(xué)建模相結(jié)合的試驗(yàn)條件尋優(yōu)方法[2-4]。該方法首先通過設(shè)計(jì)回歸方程擬合影響因素與響應(yīng)輸出值之間的函數(shù)關(guān)系，然后對數(shù)學(xué)模型進(jìn)行檢驗(yàn)[5]，評價(jià)影響因素及其相互作用，進(jìn)而得出預(yù)測的優(yōu)化響應(yīng)量及優(yōu)化試驗(yàn)條件[6]。與傳統(tǒng)的數(shù)理統(tǒng)計(jì)方法相比，RSM更為快速簡便，可以高效地確定顯著性影響因素進(jìn)而優(yōu)化工藝參數(shù)，被廣泛地應(yīng)用于污水治理領(lǐng)域[7]。

本文從自主設(shè)計(jì)的側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器出發(fā)，優(yōu)化了一體化反應(yīng)器的構(gòu)型，在一個(gè)反應(yīng)器內(nèi)同時(shí)實(shí)現(xiàn)對污水中有機(jī)物、氨氮、總氮和總磷等污染物進(jìn)行去除。設(shè)計(jì)的側(cè)向回流通道一方面能夠稀釋進(jìn)水，提高反應(yīng)器的抗沖擊負(fù)荷能力，另一方面也能充分利用回流液中的硝態(tài)氮，在填料區(qū)中的缺氧部分實(shí)現(xiàn)反硝化，增強(qiáng)對污染物的去除效果。為了探究反應(yīng)器的最佳參數(shù)組合，利用RSM建立側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器對氨氮的去除率與水力停留時(shí)間、填料填充率和氣水比的數(shù)學(xué)模型，進(jìn)而確定各因素對氨氮去除率的影響大小順序。在此基礎(chǔ)上，研究多因素對氨氮去除率的交互影響，從而確定側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器的最優(yōu)運(yùn)行參數(shù)，最后比較最優(yōu)運(yùn)行參數(shù)下氨氮去除率的模型預(yù)測值和實(shí)際值，反映模型的精確性。

1 試驗(yàn)部分

1.1 試驗(yàn)裝置

采用自主設(shè)計(jì)的側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器，結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器Fig.1 Lateral Reflux Integrated Biofilm Reactor

反應(yīng)器采用亞克力材質(zhì)，有效容積為6.5 L，填料區(qū)裝填的填料為改性聚氨酯海綿填料，相關(guān)性質(zhì)如表1所示。

表1 改性聚氨酯海綿填料性質(zhì)參數(shù)Tab.1 Property Parameters of Modified Polyurethane Sponge Packings

設(shè)計(jì)待處理污水從反應(yīng)器底部進(jìn)入，在氣流的推動(dòng)下污水向上流動(dòng)經(jīng)過填料區(qū)[8]，污水中的污染物被填料上生長的生物膜吸附轉(zhuǎn)化降解，污水從而得到凈化[9-10]。由于側(cè)向回流通道的存在，填料區(qū)出水一部分回流至反應(yīng)器底端，與進(jìn)水充分混合。設(shè)計(jì)的側(cè)向回流通道能夠起到稀釋進(jìn)水、提高一體化反應(yīng)器的抗沖擊負(fù)荷能力的作用。填料區(qū)上部設(shè)置的擋板起到泥水分離的作用，并且使出水不易受氣流紊動(dòng)。反應(yīng)器下部設(shè)置的泥斗收集填料上脫落下沉的生物膜，通過排泥管定期排放。

1.2 試驗(yàn)污水和接種污泥來源

試驗(yàn)?zāi)M污水水質(zhì)為農(nóng)村單戶或相鄰連戶排放的黑水經(jīng)化糞池厭氧處理后與灰水混合后的水質(zhì)。采用人工配水的方法，以葡萄糖作為碳源，氯化銨作為氮源，磷酸二氫鉀作為磷源，添加一定的碳酸氫鈉補(bǔ)充硝化反應(yīng)所消耗的堿度以維持正常的反應(yīng)速率，同時(shí)添加適量的微量元素維持微生物的正常新陳代謝[11]。污水中CODCr質(zhì)量濃度為220～280 mg/L，氨氮質(zhì)量濃度為30～45 mg/L，溫度為24～27 ℃，pH值為7.75～7.90。試驗(yàn)接種的污泥提取自無錫某污水廠好氧池，污泥MLSS質(zhì)量濃度為6 210 mg/L。

1.3 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

本研究采用Box-Behnken RSM優(yōu)化側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器去除氨氮的處理效果。該方法可以用來分析評價(jià)指標(biāo)與影響因素之間的線性和非線性關(guān)系[12]，并且不需要運(yùn)行連續(xù)測試[13]。因此，設(shè)計(jì)運(yùn)用Box-Behnken法可以在最少試驗(yàn)運(yùn)行次數(shù)的情況下，對影響氨氮去除效果的運(yùn)行條件進(jìn)行準(zhǔn)確模擬優(yōu)化，還可以分析多因素之間的交互作用[14]?；贐ox-Behnken響應(yīng)曲面模型設(shè)計(jì)原理，考慮優(yōu)化側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器的實(shí)際運(yùn)行參數(shù)。結(jié)合前期試驗(yàn)結(jié)果，選取水力停留時(shí)間、填料填充率、氣水比作為考察因素，以氨氮去除率作為模型的響應(yīng)值。應(yīng)用Design-Expert 12.0.3.0軟件設(shè)計(jì)3因素3水平的試驗(yàn)，試驗(yàn)設(shè)計(jì)的各因素和水平如表2所示。

表2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)各影響因子和水平Tab.2 Influencing Factors and Levels for Experimental Design

根據(jù)Box-Behnken中心組合原理，對響應(yīng)曲面回歸建模，其模型如式(1)[15]。

(1)

其中：R——模型的響應(yīng)值，即氨氮去除率；

β0——常數(shù)項(xiàng)表示中心點(diǎn)修正值；

βi、βii和βij——線性系數(shù)、平方系數(shù)和交互作用項(xiàng)系數(shù)；

Xi和Xj——不同因素水平變量；

ε——構(gòu)建模型的殘差。

1.4 分析方法

采用哈?？焖傧夥y定CODCr(哈希消解器DRB200，哈?？梢姽夥止夤舛扔?jì)DR3900)，納氏試劑分光光度法測定氨氮含量[《水質(zhì) 氨氮的測定納氏試劑分光光度法》(HJ 535—2009)]，使用便攜式Y(jié)SI-100pH 測定儀測定pH，YSI550A溶解氧測量儀測定DO含量。

2 結(jié)果與討論

2.1 模型建立與方差分析

試驗(yàn)設(shè)計(jì)和操作結(jié)果如表3所示，共17組試驗(yàn)，其中有5組為零點(diǎn)試驗(yàn)。

由表3可知，在不同運(yùn)行參數(shù)組合下，氨氮的去除率在48.19%～98.63%，分散度較大。利用Design-Expert 12.0.3.0軟件對試驗(yàn)所得數(shù)據(jù)進(jìn)行多元線性回歸分析，擬合可得氨氮去除率模型方程如式(2)。

表3 試驗(yàn)設(shè)計(jì)方案與運(yùn)行結(jié)果Tab.3 Experimental Design and Operation Results

(2)

氨氮去除率的模型預(yù)期值與實(shí)際值的對比如圖2所示，反映了模型預(yù)期值和實(shí)際值的契合程度。由圖2可知，氨氮去除率的實(shí)際值與模型的預(yù)期值較為接近，近似滿足Y=X的關(guān)系，說明模型的擬合度較好。

圖2 模型預(yù)期值和實(shí)際值對比Fig.2 Comparison between Expected Value and Actual Value of the Model

為了進(jìn)一步判斷模型的顯著性，還需對上述建立的氨氮去除率模型進(jìn)行方差分析及顯著性檢驗(yàn)。顯著性判斷依據(jù)是P<0.000 1時(shí)，影響程度為極其顯著；0.000 10.050 0時(shí)，影響程度為不顯著。方差分析和顯著性檢驗(yàn)結(jié)果如表4所示。

表4 方差分析結(jié)果Tab.4 Results of Variance Analysis

由表4可知，模型的F值為43.92，且P<0.000 1，表明該模型對氨氮去除率的影響極其顯著，擬合程度較好。

進(jìn)一步對試驗(yàn)的統(tǒng)計(jì)值進(jìn)行分析以判斷模型的精密度，試驗(yàn)的統(tǒng)計(jì)值如表5所示。

表5 試驗(yàn)統(tǒng)計(jì)結(jié)果Tab.5 Statistics Results of the Experiment

綜上，從方差分析和顯著性檢驗(yàn)的角度，該模型能夠較為精確地描述側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器對氨氮的去除率與反應(yīng)器所選取的填料填充率、運(yùn)行時(shí)所采用的水力停留時(shí)間、氣水比之間的真實(shí)關(guān)系，可以運(yùn)用該回歸模型優(yōu)化側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器去除水中氨氮的運(yùn)行條件以及對運(yùn)行結(jié)果進(jìn)行預(yù)測。

2.2 氨氮去除率的響應(yīng)曲面分析

為了更好地研究水力停留時(shí)間X1、填料填充率X2和氣水比X3這3個(gè)影響因素及其交互作用對氨氮去除率的影響，建立氨氮去除率模型的響應(yīng)曲面圖，如圖3～圖5所示。

圖3 水力停留時(shí)間與填料填充率對氨氮去除率的影響Fig.3 Effect of Hydraulic Retention Time and Filler Packing Rate on Ammonia Nitrogen Removal Rate

圖4 水力停留時(shí)間與氣水比對氨氮去除率的影響Fig.4 Effect of Hydraulic Retention Time and Gas Water Ratio on Ammonia Nitrogen Removal Rate

圖5 填料填充率與氣水比對氨氮去除率的影響Fig.5 Effect of Filler Packing Rate and Gas Water Ratio on Ammonia Nitrogen Removal Rate

由圖3可知，隨著水力停留時(shí)間的增加，氨氮的去除率逐漸增加，增加趨勢較為穩(wěn)定。隨著反應(yīng)器內(nèi)填料填充率的增加，剛開始氨氮的去除率迅速增加，當(dāng)填料填充率大于38%時(shí)，氨氮去除率的增加趨于平緩。且氨氮去除率隨填料填充率的變化比隨水力停留時(shí)間的變化更敏感，兩者的交互作用極其顯著，這與方差分析的結(jié)果相一致。

由圖4可知，氨氮的去除率隨著水力停留時(shí)間X1和氣水比X3的增大而增大，兩者的作用效果類似，說明水力停留時(shí)間和氣水比對側(cè)向回流一體化反應(yīng)器去除氨氮的效果具有協(xié)同作用。

由圖5可知，氨氮去除率隨著氣水比的增加而增大，隨著填料填充率的增加而增大。在填料填充率一定時(shí)，氨氮去除率隨著氣水比的變化趨勢近似線性增長，增長速率較快。在氣水比較低時(shí)，隨著填料填充率的增加，氨氮去除率增長的速度較快，當(dāng)氣水比較高時(shí)，隨著填料填充率的增加，氨氮去除率的增長較為平緩。當(dāng)填料填充率為32%、氣水比大于7.5時(shí)即可保證氨氮的去除率大于85.00%。

綜合方差分析的結(jié)果以及對響應(yīng)曲面圖的分析可知，3個(gè)試驗(yàn)因素對氨氮去除率的顯著性影響順序?yàn)樘盍咸畛渎?水力停留時(shí)間>氣水比，其中填料填充率對氨氮去除率的影響最顯著。當(dāng)水力停留時(shí)間大于6 h、填料填充率大于32%、氣水比大于7.5時(shí)，側(cè)向回流一體化反應(yīng)器對氨氮的去除率可以保持在85.00%以上。

2.3 優(yōu)化參數(shù)及模型的驗(yàn)證

根據(jù)Design-Expert 12.0.3.0軟件建立的側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器去除氨氮的數(shù)學(xué)模型，對模型預(yù)測結(jié)果分析表明，當(dāng)氨氮的進(jìn)水質(zhì)量濃度為30～45 mg/L時(shí)，側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器在水力停留時(shí)間為6.98 h、填料填充率為39.67%、氣水比為7.73的條件下，預(yù)測對氨氮的去除率為97.70%。在此條件下進(jìn)行了3組平行試驗(yàn)，實(shí)際試驗(yàn)結(jié)果表明氨氮的平均去除率為98.09%，與模型預(yù)測值偏差僅為0.39%。因此，該模型對側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器去除氨氮的運(yùn)行條件的優(yōu)化和結(jié)果預(yù)測較為精確。

3 結(jié)論

(1)氨氮是農(nóng)村分散式污水重要的排放指標(biāo)之一，基于Box-Behnken RSM構(gòu)建以水力停留時(shí)間、填料填充率和氣水比為影響因素，氨氮去除率為響應(yīng)值的側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器氨氮處理效率預(yù)測模型。模型的R2為0.982 6，說明運(yùn)用模型所得的預(yù)期值與實(shí)際值擬合程度較好，預(yù)測結(jié)果準(zhǔn)確可靠。

(2)對回歸方程和模型的方差進(jìn)行分析可知，各影響因素對響應(yīng)量的影響次序?yàn)椋禾盍咸畛渎?水力停留時(shí)間>氣水比。各影響因子之間的交互作用均為顯著，其中填料填充率和水力停留時(shí)間之間的交互作用最為顯著。

(3)綜合考慮，當(dāng)水力停留時(shí)間為6.98 h、填料填充率為39.67%、氣水比為7.73時(shí)，在氨氮初始質(zhì)量濃度為30～45 mg/L的進(jìn)水條件下，運(yùn)用模型預(yù)測側(cè)向回流一體化生物膜反應(yīng)器對氨氮的去除率為97.70%。在此條件下進(jìn)行了3次平行試驗(yàn)，實(shí)際試驗(yàn)結(jié)果表明氨氮的平均去除率為98.09%，與模型預(yù)測值偏差值僅為0.39%，說明模型的預(yù)測較為精確。