輻照裝置中鋯-4合金圓管高溫變形的堆外驗證試驗

武 琦，史寶磊，張培升，關(guān)璽彤，李 凱

(中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所，北京 102413)

為驗證新型核燃料在輻照條件下的性能，需要開展堆內(nèi)輻照考驗，用于裝載核燃料元件進入輕水研究堆進行輻照的輻照裝置結(jié)構(gòu)可參考文獻[1]。鋯-4合金對熱中子的吸收截面較小，輻照裝置中的部分結(jié)構(gòu)部件采用鋯-4合金圓管。因為在堆內(nèi)考驗時受到長時間的氧化和蠕變以及可能的事故工況，在輻照裝置設(shè)計時需要考慮鋯-4圓管的變形，以防止其變形過大影響輻照裝置的熱工設(shè)計，進而影響輻照參數(shù)的穩(wěn)定性和堆芯安全。

關(guān)于鋯-4合金的氧化增重和增厚，Cathcart等[2-5]進行了研究，并總結(jié)出Cathcart-Pawel等經(jīng)驗公式；對于鋯-4合金的蠕變，Rosinger等[6]進行了研究，并總結(jié)出Rosinger公式。輻照過程中鋯-4圓管可能處于較高溫度下，溫度升高導(dǎo)致材料性能下降而可能發(fā)生屈服，對于鋯-4合金力學(xué)性能隨溫度的變化，可參考文獻[7]。

開展鋯-4合金圓管變形的堆外驗證試驗主要出于以下兩點考慮：1) 去應(yīng)力和重結(jié)晶兩種不同的退火方式對鋯-4合金材料力學(xué)性能影響較大，在將鋯-4合金材料加工成圓管時，加工工藝和加工精度也會對圓管的部分力學(xué)性能產(chǎn)生一定影響，因此針對特定批次的鋯-4合金性能可能會降低，公式的適用性也有待驗證；2) 輻照裝置中鋯-4合金圓管的工況與商業(yè)壓水堆中不一樣，沒有足夠的使用經(jīng)驗。

綜上，在輻照裝置入堆輻照之前開展鋯-4合金圓管變形的堆外驗證試驗，確定能夠長時間運行的工況，并以此反饋輻照裝置的設(shè)計，進行改進。

1 試驗方案

1.1 試驗裝置

輻照裝置中鋯-4合金圓管的堆外驗證試驗采用自主搭建的試驗裝置，主要由直流電源、試驗件、試驗件支撐和監(jiān)控系統(tǒng)組成。直流電源最大可輸出20 V電壓和1 500 A電流，電源的正、負(fù)極直接夾持在試驗件上，對其通電加熱。試驗件采用φ10 mm×0.7 mm(外徑×壁厚)的鋯-4合金圓管，內(nèi)部填充φ8.2 mm的實心氧化鋁芯塊，上、下端用鋯-4合金的端塞焊接密封，上端塞開有φ1 mm的孔，連接引壓管對試驗件內(nèi)部充壓。試驗件使用的鋯-4合金圓管由國核寶鈦鋯業(yè)股份有限公司生產(chǎn)，執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)為KY·DG·ZX·YS0703·015·RJ。試驗件支撐包括一些法蘭和1根玻璃管，玻璃管可隔絕橫向氣流使試驗件在加熱時的狀態(tài)更穩(wěn)定，且便于在試驗過程中直接觀察。監(jiān)控系統(tǒng)可遠(yuǎn)程操控直流電源，并對試驗件的溫度和壓力進行監(jiān)測和記錄。整個試驗裝置示意圖如圖1所示。

1.2 試驗參數(shù)

輻照裝置的穩(wěn)態(tài)熱工設(shè)計應(yīng)滿足燃料芯體溫度(約900 ℃)的要求，同時滿足有效載出燃料釋熱的要求，為此在入堆輻照前應(yīng)對輻照裝置進行穩(wěn)態(tài)熱工計算。輻照裝置的穩(wěn)態(tài)熱工計算模型可參考文獻[1，8-9]。根據(jù)輻照裝置在堆內(nèi)考驗的設(shè)計工況，通過計算可得到其中鋯-4合金圓管在考驗工況下的溫度，根據(jù)文獻[1]中計算和堆內(nèi)試驗測量的對比，發(fā)現(xiàn)計算值和測量值之間的相對偏差不超過10%，說明計算值是可信的。因此以輻照裝置在堆內(nèi)考驗時可能發(fā)生的最嚴(yán)苛工況的鋯-4合金圓管的計算溫度作為堆外驗證試驗中試驗件的溫度。

圖1 試驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment apparatus

根據(jù)考驗溫度、考驗時間、芯塊的裂變氣體釋放率以及燃料元件的氣腔設(shè)計等因素，推算考驗?zāi)┢阡?4合金圓管可達(dá)到的最大內(nèi)壓，并以此壓力作為堆外驗證試驗中試驗件的內(nèi)壓。根據(jù)以上計算參數(shù)形成了堆外驗證試驗的試驗矩陣，如表1所列。

表1 試驗矩陣Table 1 Experiment matrix

1.3 試驗測點

試驗中測溫采用K型Ⅱ級熱電偶，最大測量相對誤差為±0.75%，測壓采用UTY-4000型壓力變送器，最大測量相對誤差為±0.5%。

試驗中共有3個溫度測點，1個壓力測點。3個溫度測點分別位于試驗件外表面下端塞起483、733和966 mm高度處。壓力測點位于試驗件的引壓管上。

直流電源的正、負(fù)極分別夾持在試驗件的40 mm和990 mm高度處。試驗中的電源正、負(fù)極和溫度、壓力的測點位置如圖2所示。

圖2 電源正、負(fù)極和試驗測點位置示意圖Fig.2 Schematic diagram of location of power’s positive and negative and measure point

2 試驗結(jié)果

按照表1中的溫度和壓力，對試驗件開展了5個階段的試驗，試驗工況和試驗時長列于表2。

表2 試驗階段Table 2 Experiment stage

試驗開始之前，對試驗件的原始外徑使用外徑千分尺進行測量，對試驗件的原始內(nèi)徑采用氣動量儀進行測量，測量結(jié)果列于表3。試驗開始后，在試驗件軸向選取5個固定的外徑測點，分別為：測點1高度283 mm，測點2高度383 mm，測點3高度483 mm(熱電偶1布置處)，測點4高度583 mm，測點5高度683 mm。

每個階段試驗(參考表2)完成之后，使用外徑千分尺對試驗件包殼的外徑進行測量，測量結(jié)果列于表4。外徑千分尺的測量結(jié)果均四舍五入略去估讀位，精確到0.01 mm，氣動量儀的測量結(jié)果精確到0.001 mm。

由表3可看出，試驗前的鋯-4合金圓管內(nèi)外徑都比較均勻，可近似看成是1根外徑10.01 mm、內(nèi)徑8.57 mm的均勻圓管。由表4可看出，試驗件的外徑在每一階段的試驗后都發(fā)生了變化，但在第2階段試驗后的變化非常小。

表3 試驗前試驗件內(nèi)、外徑測量Table 3 Measure of inner and outer diameters of specimen before experiment

試驗件在試驗過程中由于受熱而要軸向伸長，但由于下端支撐的約束作用使其不能自由伸長，因此在軸向上發(fā)生了稍微的彎曲，形成了一定的撓度，如圖3所示。

表4 各階段試驗后試驗件外徑測量Table 4 Measure of outer diameter of specimen after every stage experiment

圖3 試驗后的試驗件整體形貌Fig.3 Overall appearance of specimen after experiment

3 外徑變形分析

3.1 氧化分析

鋯合金蒸氣氧化過程中，隨溫度的升高，氧化層和富氧相α-Zr(O)的增長是它們不斷地從母相β-Zr分離出來的結(jié)果[5]。定義：

(1)

式中：lox和lα為氧化層和α-Zr(O)層的厚度；W為單位面積吸收氧的質(zhì)量；t為氧化時間；Kox、Kα為氧化層增長速度；KT為氧質(zhì)量增加速度；Kox、Kα和KT均滿足Arrhenius方程[10]：

K=Aexp(-Q/RT)

(2)

式中：A為指數(shù)因子；Q為激活能常量；R為理想氣體常數(shù)，8.314 J/(mol·K)；T為反應(yīng)溫度，K。

對相關(guān)的經(jīng)驗關(guān)系式歸納總結(jié)，列于表5[10-11]。

表5 氧質(zhì)量增加和氧化層增長速度關(guān)系式匯總Table 5 Summary of relationship between oxygen mass increase and oxide layer growth rate

因試驗溫度為833 K和743 K(即560 ℃和470 ℃)，不在上述公式的適用溫度范圍內(nèi)。因此選擇與試驗溫度最近的Leistikow-Schanz公式外推，來估算氧化增重和氧化增厚，結(jié)果列于表6、7。

表6 試驗件的氧化增重計算Table 6 Calculation of oxidation weight gain of specimen

表7 試驗件的氧化層厚度計算Table 7 Calculation of oxidation thickness of specimen

試驗結(jié)束后，在試驗件兩個固定外徑測點處(383 mm和483 mm)取樣，并對樣品截面用掃描電鏡背散射電子成像進行金相檢查，結(jié)果如圖4、5所示。

圖4 試驗件383 mm處截面微觀照片F(xiàn)ig.4 Microscopic photograph of section at 383 mm

圖5 試驗件483 mm處截面微觀照片F(xiàn)ig.5 Microscopic photograph of section at 483 mm

由圖4、5可看出，試驗結(jié)束后，試驗件即鋯-4合金圓管外壁最終形成的氧化層沿軸向和周向總體分布比較均勻，基本在7～8 μm范圍內(nèi)。由表7可看出，整個試驗后，用Leistikow-Schanz公式計算得到的氧化層厚度為8.699 μm，比金相檢測的結(jié)果7～8 μm大15%左右，認(rèn)為該公式可以用來對氧化層厚度進行估算。

用Leistikow-Schanz公式氧化增重和氧化增厚的計算結(jié)果對試驗件氧化導(dǎo)致的外徑變化進行計算。假設(shè)鋯-4合金被氧化全部形成ZrO2，鋯-4合金高溫下密度為6 490 kg/m3，ZrO2密度為5 890 kg/m3，設(shè)被氧化掉的鋯-4合金厚度為x，則氧化前后單位面積質(zhì)量為：

6 490x=(8.699×10-6×5 890-

1.42×10-2) kg/m2

x=5.707×10-6m

因此可計算試驗件由于氧化引起的壁厚變化Δt為：

Δt=(8.699×10-6-5.707×10-6) m=

2.992×10-6m=2.992 μm

試驗件由于氧化引起的外徑變化ΔDo為：

ΔDo=2Δt=5.984 μm

由于Leistikow-Schanz公式氧化層厚度的計算結(jié)果比實測結(jié)果大15%左右，因此可推測試驗件由于氧化引起的實際外徑變化比計算結(jié)果ΔDo要小13%左右，即約為5.984(1-13%)=5.206 μm。上述計算得到的由于氧化引起的外徑變化與表4中試驗件外徑變化的實際測量結(jié)果相比，只占很小的一部分。

3.2 強度分析

根據(jù)拉梅公式，圓管在受內(nèi)外壓作用時管內(nèi)的應(yīng)力[12]為：

(3)

(4)

式中：σr為徑向應(yīng)力，MPa；σθ為環(huán)向應(yīng)力，MPa；R1為圓管內(nèi)徑；R2為圓管外徑；p1為圓管所受內(nèi)壓；p2圓管所受外壓；r為所求應(yīng)力處的半徑。

因為試驗件只受內(nèi)壓，令p2=0，將試驗件和試驗參數(shù)代入拉梅公式，得到試驗件在不同試驗壓力下的環(huán)向應(yīng)力σθ近似值(以試驗件包殼的初始尺寸進行近似計算，不考慮試驗過程中其內(nèi)外徑尺寸變化)，結(jié)果列于表8。

去應(yīng)力鋯-4合金圓管環(huán)向拉伸的屈服強度和抗拉強度根據(jù)下式[7]計算：

σ0.2=595.7-0.817 2T

(5)

σb=736.4-0.979 8T

(6)

式中：σ0.2為屈服強度，MPa；σb為抗拉強度，MPa；T為試驗溫度，℃。

表8 試驗壓力下試驗件包殼的環(huán)向應(yīng)力Table 8 Circumferential stress of experiment specimen cladding under experiment pressure

根據(jù)屈服強度和抗拉強度，可得到試驗溫度下試驗件采用的鋯-4合金的許用應(yīng)力[p]，結(jié)果列于表9。

表9 試驗溫度下鋯-4合金的屈服強度和許用應(yīng)力Table 9 Yield strength and allowable stress of Zr-4 alloy at experiment temperature

對比表8、9，試驗工況下試驗件管壁內(nèi)的環(huán)向應(yīng)力σθ均不超過該試驗溫度下的屈服強度σ0.2和許用應(yīng)力[p]，這說明在試驗過程中試驗件在徑向未產(chǎn)生塑性變形。

3.3 蠕變分析

金屬穩(wěn)態(tài)蠕變速率與環(huán)向應(yīng)力、溫度之間的關(guān)系遵從修正的Arrhenius方程，如下式[13]所示：

ε=Aσnexp(-Q/RT)

(7)

式中：ε為穩(wěn)態(tài)蠕變速率；A為材料常數(shù)；σ為環(huán)向應(yīng)力；n為應(yīng)力指數(shù)；Q為活化能。不同相變區(qū)(α相區(qū)、α+β相區(qū)、β相區(qū))的A與n不同。

在730～1 073 K溫度之間，鋯合金蠕變速率可用Rosinger公式[13-15]計算：

(8)

根據(jù)Rosinger公式對表2中各試驗階段的工況進行計算，其中環(huán)向應(yīng)力σ取表8中的外壁環(huán)向應(yīng)力，得到的結(jié)果列于表10。

將表4中各固定外徑測點的試驗件外徑測量值與表10中的計算值進行比較，如圖6所示。由表10可看出，鋯-4合金圓管試驗件在外壁環(huán)向應(yīng)力29.10 MPa和460～470 ℃的試驗工況下，蠕變速率很小，在10 h內(nèi)的徑向應(yīng)變遠(yuǎn)小于0.1%(0.01 mm)；在其他試驗工況下，如外壁環(huán)向應(yīng)力29.10 MPa和550～560 ℃工況、外壁環(huán)向應(yīng)力45.57 MPa和460～470 ℃工況以及外壁環(huán)向應(yīng)力53.80 MPa和460～470 ℃工況，均在10 h內(nèi)發(fā)生了0.1%(0.01 mm)左右及以上的徑向應(yīng)變。

表10 試驗件的蠕變變形計算Table 10 Calculation of creep of experiment specimen

由圖6可看出，使用Rosinger公式計算得到的試驗件外徑蠕變變形量與實際測量值趨勢相符，各階段試驗后的計算值與測量值也符合得較好。由圖6還可看出，試驗件外徑在測點3、90°的測量值相比計算值和其他測點的測量值偏高，而在測點3、0°的測量值卻相對偏低，這一異常現(xiàn)象是由于試驗件外表面測點3處正好布置了熱電偶(圖2)，試驗件外壁面的變形受到了熱電偶夾持影響的緣故。

4 結(jié)論

本文在堆外開展鋯-4合金圓管驗證試驗，將試驗結(jié)果分別與Leistikow-Schanz公式和Rosinger公式的計算結(jié)果進行對比，得出如下結(jié)論。

1) 鋯-4合金圓管試驗件在堆外驗證試驗中，徑向未產(chǎn)生塑性變形，徑向變形主要是蠕變導(dǎo)致的，氧化對徑向變形起到了次要作用。蠕變變形量與時間t呈正比，氧化層增厚速度與t1/2呈正比，且蠕變變形速度大于氧化層增厚速度，所以在輻照容器鋯-4合金圓管的設(shè)計中應(yīng)主要考慮蠕變引起的變形。

2) 鋯-4合金圓管試驗件在外壁環(huán)向應(yīng)力29.10 MPa和460～470 ℃的試驗工況下，蠕變速率很小，在10 h內(nèi)的徑向應(yīng)變遠(yuǎn)小于0.1%(0.01 mm)，在堆內(nèi)輻照考驗時可以較長時間的運行。

3) Leistikow-Schanz公式計算鋯-4合金的氧化層厚度結(jié)果，比實際測量值要大15%左右，可能是由于試驗溫度(833 K和743 K)不在該公式適用范圍之內(nèi)(973～1 873 K)導(dǎo)致的；Rosinger公式計算的蠕變變形與試驗結(jié)果的測量值比較符合，在設(shè)計鋯-4合金圓管制造的高溫承壓部件時，可以將計算結(jié)果作為參考。