快堆閉式燃料循環對提高鈾資源利用率的分析研究

胡 赟，楊 勇，宋英韻，楊 鵬

(1.中國原子能科學研究院，北京 102413；2.中核戰略規劃研究總院，北京 100048)

全球可經濟開采的鈾資源有限，對鈾資源的高效利用是核裂變能發展需解決的問題。由快中子(平均能量達0.1 MeV左右)產生可控鏈式裂變反應的反應堆稱為快中子反應堆(簡稱快堆)[1]。快堆堆芯中子平均能量高，易裂變燃料核的有效裂變中子數多，具有增殖核燃料和嬗變長壽命高放廢物的能力?？於淹ㄟ^燃料轉換增殖，可將占天然鈾資源中99%以上的238U利用起來?；赨-Pu循環的燃料增殖即在快堆中通過中子輻照天然鈾或貧鈾，將其中的238U轉變成易裂變核239Pu?？於呀Y合閉式燃料循環系統能顯著提高鈾資源利用率。

受燃料燃耗限制，在快堆中輻照1次，燃料中鈾的利用率有限。大幅度提高鈾利用率，需基于閉式燃料循環對乏燃料中的U、Pu進行回收，并在快堆中多次循環利用。U-Pu循環體系下，驅動燃料使用工業Pu。Pu能否進行多次循環，需保證其易裂變成分不會隨循環而顯著降低，即其品質不出現大的劣化。本文首先模擬工業Pu在快堆中多次循環過程，計算給出其成分變化規律，分析工業Pu在快堆中多次循環的可行性；其次，對多次循環中的鈾資源利用率進行計算研究，并給出對比分析結論。

1 堆型選擇和計算工具

1.1 堆型選擇

為計算工業Pu循環的成分變化規律，需選定U-Pu閉式燃料循環使用的快堆堆型。假定使用CFR1000鈉冷快堆電站[2]，該堆為大型商用快堆，其設計額定電功率1 000 MW，換料周期160 d，卸料平均燃耗約60 000 MW·d/t。燃料循環方式選擇工業Pu和乏燃料U回收循環。反應堆的主要參數列于表1。

表1 CFR1000參數Table 1 Parameter of CFR1000

1.2 計算工具

燃料成分的變化通過三維堆芯中子學和燃耗計算得到，堆芯計算使用CITATION程序[3]以及為之制作少群截面的PASC-1[4-5]程序系統。使用171群NVITAMIN-C庫[6]作為原始庫。少群庫由PASC-1程序系統[7]制作。該系統是1個截面并群程序包，可將中子精細群截面庫并群成寬群或少群的供堆芯擴散計算用的CITATION格式截面庫，其一維SN輸運計算使用XSDRN程序[7]。

三維堆芯穩態計算和燃耗計算使用CITATION程序。該程序廣泛用于反應堆物理的計算和分析，經長期應用其可靠性已得到充分驗證。燃料多次循環的混料計算以及與堆芯計算CITATION程序的耦合由開發的MIX程序完成。該程序能根據用戶選擇的循環模式(Pu循環或TRU循環)和燃料、轉換區卸料混合方式，計算堆芯卸料后處理混合成分，進行新燃料成分計算，并耦合到CITATION程序進行燃料下一次循環的燃耗計算。

2 工業Pu在快堆中循環的成分變化規律

2.1 計算方法

快堆使用壓水堆乏燃料后處理工業Pu作為初裝料，使用快堆自身乏燃料后處理產生的工業Pu作為后續裝料。燃料經多次循環后，其裝料工業Pu的成分發生變化，影響反應堆的裝料及卸料成分變化。

快堆堆芯通常設計有燃料活性區、軸向轉換區和徑向轉換區，各區乏燃料后處理可根據需要的不同進行組合混料?；诖耍_發混料及與堆芯計算CITATION耦合程序，其計算方法如圖1所示。其中，堆芯燃耗計算采用分區燃耗的方式，分別得到燃料活性區、軸向轉換區和徑向轉換區的乏燃料成分；之后，按假定的后處理模式，包括燃料活性區是否與轉換區材料混合處理等，分別回收鈾、钚(或超鈾元素整體)等有用材料，并依據后處理模式按質量守恒得到后處理回收材料的實際成分；再根據反應堆換料設計需要的新燃料成分要求，確定所需添加的貧鈾比例，得到實際循環入堆的新燃料成分，之后進入下一燃耗循環。

圖1 燃料成分混合MIX程序計算流程Fig.1 Calculation flow of MIX code for fuel composition mixing

2.2 平衡成分

假定使用壓水堆乏燃料經后處理工業Pu制成MOX燃料，作為CFR1000反應堆初裝料并進行多次快堆循環。每次卸料后的后處理方式為活性區和轉換區的乏燃料Pu混合，而后與貧U混合制成新的MOX燃料，返回快堆中輻照。如此多次循環后，堆外停留時間為8 a時Pu成分隨循環次數的變化如圖2所示；堆外停留時間分別為4、8、12 a的易裂變同位素成分(239Pu和241Pu)的變化示于圖3，經20次循環后最終Pu同位素與初始成分的對比示于圖4。

圖2 工業Pu同位素隨循環次數的變化(堆外停留8 a)Fig.2 Variation of industrial Pu isotope with number of cycles (stay outside reactor for 8 years)

圖3 易裂變成分(239Pu+241Pu)隨循環次數的變化Fig.3 Variation of fissile composition (239Pu+241Pu) with number of cycles

圖4 經20次循環后工業Pu組成及與初始成分的比較(堆外停留4、8、12 a)Fig.4 Composition of industrial Pu after 20 cycles and comparison with initial composition (stay outside reactor for 4, 8 and 12 years)

從圖4可看出，工業Pu組成隨循環次數逐步達平衡，平衡組成中以239Pu和240Pu為主，分別約占72%和25%；乏燃料堆外停留時間對工業Pu平衡成分影響較小；由于241Pu半衰期較短，堆外停留時間對其平衡濃度影響較大(堆外停留時間越長，241Pu平衡濃度越低)，但由于241Pu總的平衡濃度較低，對工業Pu成分最終影響不大。

總體上，由于CFR1000堆芯增殖比約1.25，且在后處理混料時將轉換區和活性區的Pu進行混合處理，因此工業Pu在CFR1000堆芯中循環時其易裂變成分能夠逐步增加，最終平衡時達約74%左右。若在后處理時不將轉換區產出的Pu與活性區Pu混合并制作新的燃料重新入堆，其易裂變Pu同位素份額將逐步降低，同時240Pu含量增加，計算結果示于圖5。

因此，計算表明，壓水堆乏燃料Pu在CFR1000反應堆中多次循環之后工業Pu中易裂變同位素成分不會發生顯著劣化，從Pu品質角度看，可在CFR1000反應堆中進行多次循環。

3 鈾資源利用率分析

3.1 分析模型

燃料在反應堆內循環1次，即便是快堆，其鈾資源利用率也是有限的。要大幅度提高利用率，必須將快堆乏燃料進行后處理，回收其中的有用材料，并制成燃料返回到堆芯中再次循環。實際乏燃料后處理和燃料的再制造過程中均會有一定的損失，即乏燃料中的U和Pu不能完全再利用。需研究在考慮到燃料回收率和循環次數后，快堆對鈾資源利用率的提升程度。

分析模型構建如下：快堆中燃料主要組成是U(貧U或天然U)和工業Pu，假設U的初裝料為MU0，易裂變材料裝料為Mf0，堆芯增殖比為c，燃料燃耗深度為B(原子百分燃耗，下文中若不加特別說明，燃耗深度均使用原子百分燃耗)。假設堆芯卸料進行后處理并制造成新的MOX燃料過程中的燃料回收率為ε。

若該堆芯增殖比為1，堆芯產生的易裂變材料量和消耗的易裂變材料量相等。理想情況下后處理百分百回收，那么，從易裂變材料投料角度看，該堆只需在循環初期向堆芯中加入一定量的貧U或天然U，而整個堆芯實際上更像是1個燃燒貧U或天然U的堆芯。但實際情況并非如此，燃料回收再制造有一定的損失，因此增殖比須達到一定臨界(比1稍大)后，反應堆才能達到僅需添加U的狀態。該臨界值與燃料回收率和具體堆芯裝量有關。本文假定快堆已達到該增殖比，且不考慮實際的工業Pu循環次數的限制，理論上來說堆芯只需添加U便可不斷循環下去。

另外，需明確U資源利用率的定義。快堆中直接裂變的235U和238U(CFR1000 MOX燃料堆芯中238U的直接裂變份額約為15%)是對U資源的利用；而238U轉換成239Pu后，進一步裂變實際上也是對U資源的利用；在增殖比大于1的情況下，238U轉化成239Pu后，還有部分未被裂變，可用作其他新堆的裝料而進一步利用。因此，定義廣義上的U的利用，包括了裂變產生能量的部分和轉化成Pu等待進一步利用的部分。更進一步地，忽略U俘獲生成除易裂變Pu外的損失，假設U裂變產生了能量，或轉化成新的易裂變材料，這樣可使用U的消耗率來定義U資源的利用率，其定義為：

(1)

其中：MU0為堆芯初裝U量；MU1為循環末堆芯中的U量。

BU與燃料燃耗B相關但有差別，增殖比為1的情況下，兩個參數理論上相等。

對于確定的初裝U(假設M)來說，第1次循環利用了MBU，經過回收、燃料再制造后剩下可利用的為M(1-BU)ε；第2次循環利用了M(1-BU)εBU，剩下可實際利用的為M(1-BU)ε(1-BU)ε；如此循環下去，第n次循環利用了M(1-BU)n-1εn-1BU。

因此，循環n次后，對于初始確定M的U來說，總的利用率Un為：

(2)

(3)

其中：Pc和Pb分別為活性區和轉換區平均功率；Tc和Tb分別為燃料組件和轉換區組件的堆內停留時間；Bc為堆芯活性區燃料平均燃耗深度；Bb為轉換區燃料平均燃耗深度；Mc0和Mb0分別為活性區和轉換區重金屬初裝量；τ為不同燃耗單位之間的轉換系數，約9.36(MW·d/kgHM/原子百分燃耗)。

(4)

式中：Δmf和Δmf,b分別為堆內一次循環消耗的易裂變材料量和裂變掉的裂變材料量；MU0為全堆總的包括轉換區的U初裝量；α1為易裂變材料的俘獲-裂變比；α2為全堆(包括堆芯活性區和轉換區)初裝載中U在重金屬中占的質量份額。該式考慮了U的兩種主要消耗：一是裂變的(包括直接裂變的和轉換成易裂變材料后裂變的)，二是循環末易裂變材料的增殖增益。

通過引入全堆的平均U消耗率，便可將堆芯活性區和轉換區綜合來考慮全堆的U資源利用率。在轉換比大于1的情況下，裝載進入反應堆的是U，輸出的是裂變能量釋放和增殖出來的易裂變材料Pu，可很方便地用于估計系統對U資源的利用率。建立這樣一個分析模型盡管是理想化的，但從評估快中子增殖堆對U資源的利用率以及對相關參數進行敏感性分析的角度來看是合適的。

3.2 U資源利用率及敏感性分析

基于上述模型(式(1)～(4))，開展快中子增殖堆對U資源的利用率分析以及利用率與相關參數的敏感性分析。其中使用的與具體堆芯相關的參數使用百萬千瓦鈉冷快堆CFR1000的設計數據。

1) 燃料燃耗深度的影響

從式(3)、(4)可看出，燃料的燃耗深度對U的消耗率有很大影響，燃料燃耗深度越大，全堆平均U消耗率越大。一次循環的U消耗率越大，則在達到同等利用率目標下需要的后處理次數也越小，循環次數相同情況下U資源利用率越大。

圖6 不同燃料燃耗深度時U資源利用率與循環次數的關系(回收率97%)Fig.6 Relationship between U resource utilization and cycle times at different fuel burnup depths (recovery rate 97%)

CFR1000堆芯活性區燃料平均燃耗深度約6.5at%，在該燃耗深度下，若再循環回收利用率僅97%，那么無限次循環后的理論極限U利用率僅約53%；若燃料平均燃耗深度分別加深至10at%、15at%和20at%，假設U利用率目標為60%，分別需循環37次、17次和12次(圖6)。若后處理回收利用率提高至99%，燃料平均燃耗深度仍為6.5at%、10at%、15at%和20at%，U利用率達到60%目標所需循環次數分別降至約35、21、14和10次(圖7)。

圖7 不同燃料燃耗深度時U資源利用率與循環次數的關系(回收率99%)Fig.7 Relationship between U resource utilization and cycle times at different fuel burnup depths (recovery rate 99%)

2) 燃料后處理回收率的影響

10at%燃料燃耗深度情況下，不同后處理回收率對U資源利用率的影響示于圖8。可看出，若回收率僅95%，即便是無限循環下去也達不到假定60%的利用率；若回收率分別增到97%、99%和99.9%，達到假定60% U資源利用率的目標分別需循環37次、21次和19次。

圖8 不同后處理回收率時U資源利用率與循環次數的關系(燃料平均燃耗10at%)Fig.8 Relationship between U resource utilization and cycle times at different reprocessing recovery rates (fuel average burnup 10at%)

后處理回收率對U資源利用率影響在開始的幾次循環里影響較小，但循環次數增加后將會對利用率有明顯影響，回收率越高，U資源的利用率越高。從圖8可看出，在前5次循環中，回收率的影響很小，5次以后的循環中，回收率的重要影響才逐漸體現。因此，僅從U資源利用的角度看，若燃料循環次數只能進行有限的幾次，僅提高后處理回收率對提高U資源利用作用有限。

3) 快堆增殖比對U資源利用率的影響

U轉化成為易裂變材料后被認為是利用，因此提高增殖比可增加U資源利用率。另外，如前文所述，堆芯增殖比必須大到除去再循環的損失后能夠維持反應堆中易裂變材料的平衡，這樣理論上U才能不斷在反應堆中循環，這是本分析模型建立的基本假設。圖9給出燃料平均燃耗10at%、回收率99%時，不同增殖比下U資源利用率與循環次數的關系。可看出，若U能循環，提高增殖比對提高利用率作用有限。當然，增殖比提高后能減小倍增時間，對快速提高裝機容量有顯著作用。

圖9 不同增殖比下U資源利用率和循環次數的關系(回收率99%)Fig.9 Relationship between U resource utilization and cycle times at different breeding ratios (recovery rate 99%)

4 結論

針對工業Pu在鈉冷快中子增殖堆中的循環特性以及U-Pu閉式燃料循環下鈉冷快中子增殖堆對U資源利用率的提高進行了分析研究。得到的主要研究結論如下。

1) 理論上，工業Pu在增殖快堆中可無限循環，Pu同位素成分經多次循環后趨近于平衡成分，Pu品質不會因多次循環而降低。

2) 快堆及閉式燃料循環體系中，提高燃料燃耗和回收利用率能提高對U資源的利用率；在最初幾次循環，回收率的影響較小，但循環次數增加后，將會對利用率有明顯的提升；增殖比對U資源利用影響較小。

3) 較低的燃料燃耗和回收率情況下，將存在較低的無限次循環U利用率上限。

4) 理論上看，回收U、Pu進行多次循環能實現如60%的U資源利用率目標，但在較低燃料燃耗和回收率下，可能需較多的循環次數(如30次以上)，為降低所需的循環次數(如降到10次左右)、提高燃料循環經濟性，提高燃料燃耗和乏燃料回收利用率是未來先進快堆及閉式燃料循環體系發展的重要目標。