基于灰色神經網絡的小樣本納米TiO2改性聚酰亞胺薄膜壽命評估

劉道生， 陳亦杰， 張 良

（江西理工大學 電氣工程與自動化學院，江西 贛州 341000）

0 引 言

聚酰亞胺（PI）薄膜是電氣領域中重要的絕緣材料之一，其憑借出色的性能，廣泛應用在電工絕緣、柔性顯示、航空航天以及5G通信等領域[1-2]。納米粒子改性PI薄膜的可靠性隨著制備工藝進步、介電性能調控技術發展得到提高[3-5]，導致其壽命試驗時間延長、試驗成本增加和失效數據少等問題，使得基于大樣本容量的傳統絕緣壽命評估方法解決小樣本數據的絕緣壽命評估問題存在局限性。因此，有必要研究能夠在小樣本容量下準確評估納米粒子改性PI薄膜壽命的方法。

文獻[6]假設電纜的先驗分布是Weibull比例風險分布，運用貝葉斯推斷提出不同工況下小樣本容量電纜個體的可靠性評估方法。貝葉斯方法不依賴樣本數量，使用少量數據和先驗信息可以得到較好的估計，但假設的先驗信息不同會產生不同的評估結果，導致評估中存在主觀誤差。受PI薄膜運行的特殊性影響，其先驗信息較少，因此使用貝葉斯推斷評估PI薄膜可靠性存在較大的主觀不確定性。文獻[7]采用Bootstrap方法擴充絕緣樣本容量，建立非恒定形狀參數的壽命評估模型，但Bootstrap方法得到的分布參數估計結果偏移大，且過分依賴原始樣本的數據質量。文獻[8]指出基于Bootstrap方法的壽命評估結果可能不準確。文獻[9]以平均電荷密度作為退化特征量，選取Weibull分布作為偽失效壽命分布，利用虛擬增廣法對絕緣可靠性進行評估。虛擬增廣法的準確性取決于偽失效壽命數據分布模型能否客觀表征絕緣壽命實際的概率分布。文獻[10]通過蒙特卡羅仿真比較不同參數估計方法、樣本容量等確定最佳的絕緣直流耐壓壽命評估方案。但蒙特卡羅算法需已知絕緣壽命概率密度分布函數，因此蒙特卡羅依賴絕緣壽命分布形式和參數特征的準確性，且無通解公式。文獻[11]通過支持向量機（SVM）和網格搜索法對原始數據進行訓練，預測得到服從原始樣本失效規律的大樣本容量數據，表現出優秀的學習性能。SVM方法通過原始樣本訓練得到懲罰因子、核函數參數以及不敏感系數等模型參數，基于訓練后的SVM模型擴充樣本容量。但野值點、數據序列波動程度對SVM方法影響較大，單純使用SVM難以保證模型參數的準確性。神經網絡的輸入是原始樣本或對原始樣本進行處理后得到的數據特征量，訓練并保存網絡的結構與參數，輸出與原始數據具備相同特性的大樣本數據。文獻[12]針對小樣本失效數據，使用BP神經網絡對擴充后的數據進行可靠性分析，發現預測結果與實際情況之間具有較好的一致性。神經網絡完全不需要先驗信息，也不需要假設失效數據的分布模型，有助于降低其他小樣本容量壽命評估方法的誤差。

綜上，本文針對納米TiO2改性PI薄膜壽命試驗成本高、失效數據少等特點，提出基于灰色神經網絡的樣本擴充壽命評估方法。將4種經驗累計失效概率公式計算得到的失效率作為灰色神經網絡輸入，輸出是改性PI薄膜失效時間，分別對不同電壓下灰色神經網絡進行自主學習訓練，通過訓練后具有相同結構參數的模型對相應電壓下的樣本數量進行仿真擴容，得到與原始數據特征和變化規律相似的擴容數據。最后，利用擴容前后的數據分別在對數正態分布和Weibull分布下，采用最小二乘法得到不同電壽命評估模型的結果并進行比較。

1 試 驗

1.1 主要原材料

納米TiO2顆粒，粒徑為20 nm，南京海泰納米材料有限公司；二甲基乙酰胺（DMAC），濃度≥99.8%，Mackin公司；4,4-二氨基二苯醚（ODA），濃度≥98.0%，Aladdin公司；吡喃二酸酐（PMDA），濃度≥98.5%，Aladdin公司。

1.2 樣品制備

采用原位聚合法制備納米TiO2改性PI薄膜，制備步驟見圖1。在圓底燒瓶中加入納米TiO2顆粒和二甲基乙酰胺（DMAC）溶液，用攪拌器攪拌1.5 h，獲得分散均勻的懸濁液。向燒瓶中加入提前在真空干燥箱中干燥3 h的4,4＇-二氨基二苯醚（ODA），利用超聲波振蕩溶液30 min，直到ODA完全溶解。然后，將同樣干燥完成的吡喃二酸酐（PMDA）分成5份依次緩慢的倒入懸濁液中，ODA和PMDA的質量比為1∶1.05。在PMDA完全溶解后，用攪拌器攪拌混合物1 h，將其澆鑄在涂有中性脫模劑的定制玻璃板上。將玻璃板放入真空干燥箱中干燥2 h。最后將樣品放入烘箱中，分別在100、140、180、220、260℃下進行梯度固化1 h，從玻璃板上剝離得到厚度為（25±1）μm的納米TiO2改性PI薄膜。

圖1 納米TiO2改性PI薄膜制備流程圖Fig.1 Preparation flow chart of PI film modified by nano TiO2

1.3 電壽命試驗

把采用相同工藝制備得到的性能差別微小的同批次32個改性PI薄膜分為4組，每組8個樣品，再將4組樣品分別在800、900、1 000、1 100 V下進行電老化試驗；使用柱板電極，電極間隙為13 mm，試驗溫度為80℃，電壓頻率為2 kHz，得到不同電壓下試樣的失效時間，如表1所示。

表1 不同電壓下的失效時間Tab.1 Failure time under different voltages

1.4 電老化壽命評估模型

納米TiO2改性PI的電老化壽命L與外施電壓U存在符合反冪函數模型（IPM）的經驗關系式，如式（1）[13]所示。

式（1）中：L為樣品在試驗電壓下的失效時間，s；U為施加在樣品上的試驗電壓，kV；n是絕緣的壽命表征指數，其值越大說明絕緣壽命越長；a是與材料性能相關的常數。

2 納米TiO2改性PI薄膜壽命分布模型

對數正態分布和Weibull分布是絕緣壽命評估中常用的概率分布，本文將分別在對數正態分布和Weibull分布下，使用原始失效數據和樣本容量擴充后的數據，對納米TiO2改性PI薄膜進行電老化壽命評估，并比較評估結果。

2.1 對數正態分布

當納米TiO2改性PI薄膜的電壽命數據服從對數正態概率模型時，其壽命的概率分布函數和密度函數分別如式（2）和式（3）所示。

式（2）～（3）中：Φ(x)是標準正態分布函數；t是試樣的失效時間；μ、σ分別是對數正態分布的數學期望和標準差。

對式（2）進行整理，得到式（4）。

2.2 Weibull分布

當納米TiO2改性PI薄膜的電壽命數據服從Weibull概率模型時，其壽命的概率分布函數如式（5）所示。

對式（5）求導可得密度函數式（6）。

對式（6）取兩次對數運算可得式（7）。

式（7）中：Fi(t)為累計失效概率；t為試樣失效時間；α為尺度參數；β為形狀參數。

在絕緣壽命評估中，采用不同的絕緣失效概率分布形式、壽命評估模型和經驗累計函數等將得到不同的參數估計結果，最終影響絕緣統計壽命的準確性[14-15]，因此避免人為選擇帶來的主觀誤差是十分必要的。大量精確的失效數據是絕緣壽命評估結果準確可靠的前提，但隨著PI薄膜納米調控技術、制備工藝和生產成本等提高，采集大量失效數據已成為難題，小樣本失效數據壽命評估問題更為常見。

由于小樣本數據統計特征不顯著，可能導致多種分布模型擬合效果良好且相似[16]，從而不能準確反映納米TiO2改性PI薄膜的實際失效進程，也不能表征其實際失效特性。本研究運用最小二乘法擬合擴充前后的失效數據，通過相關系數對比和確定納米TiO2改性PI薄膜壽命評估的最佳方案。

3 灰色神經網絡模型

3.1 灰色神經網絡模型建立

小樣本擴容的實質是選取合適的方法，挖掘有限信息量中的潛在信息，找出并運用信息之間的變化規律進行準確預測。

神經網絡預測精度高，具備良好的非線性函數逼近能力，可以揭示絕緣失效進程的發展趨勢。而灰色模型針對小樣本、貧信息的原始數據，通過對“部分”原始數據進行生成、挖掘，建立微分方程，從而預測未來數據[17]。本文將兩者相結合對納米TiO2改性PI薄膜的小樣本失效數據進行數據擴充，不僅可以表征納米TiO2改性PI薄膜失效數據的整體變化規律，還無需假設原始數據的分布模型，減小主觀誤差。

為弱化納米TiO2改性PI薄膜原始失效數據序列的離散性，灰色理論通過正向累加序列生成法，得到規律性強、隨機性弱的新數列x(1)(k)，設原始失效序列為x(0)(k)(k=1,2,...,N)，如式（8）所示。

式（8）中：k=1,2,…,N，N是單一電壓水平下失效數據的個數。

建立x(1)(k)的微分方程為式（9）。

求解式（9）對應的離散時間序列響應函數得到式（10）。

整理式（10）得到式（11）。

將式（11）引入BP神經網絡中，得到1個輸出參數、n個輸入參數的灰色神經網絡模型，圖2是其網絡拓撲結構。

圖2 灰色神經網絡的拓撲結構示意圖Fig.2 Structure of Grey neural networks model

圖2中：y2(t),...,yn(t)是網絡的輸入參數；ω11,ω21,ω22,...,ω2n,ω31,ω32,...,ω3n是網絡權值，y1是輸出值；LA、LB、LC、LD分別為神經網絡的4層。

令2b1/a=u1，2b2/a=u2，…，2bn-1/a=un-1，初始權值可轉化為：ω11=a，ω21=y1(0)，ω22=u1，ω23=u2,…,ω2n=un-1，ω31=ω32=…=ω3n=1+e-at。則L4層輸出節點閾值為θ=(1+e-at)(d-y1(0))。

首先通過灰色方法對原始數據進行預測，將原始值和預測值作為輸入對神經網絡進行訓練，修正灰色神經網絡預測的誤差。通過對累加生成的新失效壽命序列進行誤差修正，降低了原始序列的分散性，進而突出失效數據的變化規律。

3.2 基于灰色神經網絡的樣本擴充

在不確定改性PI薄膜壽命分布模型時，可用多種經驗累計失效概率作為灰色神經網絡的輸入，降低累計失效函數主觀選擇造成的誤差。

數學期望公式為式（12）。

中值公式為式（13）。

Blom公式為式（14）。

海森公式為式（15）。

式（12）和式（13）都是通過Fi的特征值進行估計，式（12）結構簡單且不受分布形式影響；式（13）是F?i中值近似公式；式（14）是通過xi的特征值進行估計，由正態分布推導得到的近似公式；式（15）是古典概率公式的修正式，適合對偏態系數為正的分布。式（12）～（15）有一定理論基礎或來自工程經驗，需要確定最適合納米TiO2改性PI薄膜壽命評估的經驗公式，降低評估中的誤差，以提高評估結果的準確性。

根據圖3所示基于灰色神經網絡的納米TiO2改性PI薄膜壽命評估后流程，將得到的納米TiO2改性PI薄膜電老化試驗的失效數據，通過上述的累計失效概率公式計算出相應的失效概率值Fi，把向量{F1,F2,...,FN}作為灰色神經網絡的輸入，把原始失效序列{t1,t2,...,tN}作為灰色神經網絡的輸出，對灰色神經網絡進行學習訓練，以優化確定網絡內部的權參數和閾值參數，并應用該網絡模擬生成新的失效數據。

圖3 基于灰色神經網絡的納米TiO2改性PI薄膜壽命評估流程圖Fig.3 Life evaluation flow chart of PI film modified by nano TiO2 based on grey neural network

灰色神經網絡的特性決定其仿真生成的失效數據與原始數據有近似的規律和特性，因此可用于壽命評估。

4 實例分析

通過灰色神經網絡仿真生成的擴充失效數據具備與原始失效數據相似的特征和變化規律，分別對樣本量擴充前后的失效數據在Weibull分布和對數正態分布下使用數學期望公式、中值公式、Blom公式和海森公式進行納米TiO2改性PI薄膜的壽命評估，得到不同評估方案下的參數值；根據最小二乘法的相關系數ρ確定擴充前后失效數據最佳的壽命評估方案，即ρ的絕對值越接近于1，說明該方案越能反映真實的失效進程。

將采集到的納米TiO2改性PI薄膜失效數據按數值排序：t1≤t2≤???≤tN。灰色神經網絡的輸入是通過數學期望公式、中值公式、Blom公式和海森公式計算的累計失效概率向量F1(ti)、F2(ti)、F3(ti)、F4(ti)，輸出分別是不同電壓下原始失效時間的向量T800V、T900V、T1000V、T1100V。對4個電壓下的灰色神經網絡進行訓練，當訓練誤差小于0.001時，保存灰色神經網絡的結構和參數。向量F1(ti)、F2(ti)、F3(ti)、F4(ti)和T800V、T900V、T1000V、T1100V分別為：

取n=50，按式（12）～（15）分別計算累計失效概率得到4×50的向量矩陣，將矩陣各行分別按從小到大排序，作為4個電壓下已完成訓練的灰色神經網絡模型的輸入，預測4個電壓下失效數據樣本量為50的灰色神經網絡仿真擴容數據。

采用最小二乘法對擴充前后的失效數據進行擬合，得到對數正態和Weibull分布下不同經驗累計失效函數的評估結果，見表2，分析擬合參數和評估結果發現：

表2 納米TiO2改性PI薄膜壽命評估結果Tab.2 Life evaluation results of PI film modified by nano TiO2

（1）相關系數ρ表征失效數據與對應概率分布的符合程度，對比Weibull分布和對數正態分布的相關系數可知，對于原始數據，在各個經驗累積失效函數下Weibull分布擬合的相關系數都顯著優于對數正態分布，因此Weibull分布更符合納米TiO2改性PI薄膜原始失效數據的失效分布模型。

（2）對比擴充前后的失效數據擬合情況，發現擴充后的相關系數ρ普遍大于小樣本數據，說明經灰色神經網絡擴充后的壽命評估方案一方面降低了來自分布模型選擇的主觀性誤差，另一方面減小了失效數據樣本量小造成的評估誤差。

（3）不同的經驗累積失效函數下，兩種失效概率分布模型的擬合曲線及參數略有差異，但樣本容量擴充后的相關系數更接近于1，說明曲線擬合的效果得到提高，即表明隨著失效樣本容量的增加，經驗累積失效函數對壽命評估的影響得到減弱。

5 結 論

（1）灰色神經網絡的特性決定其擴充得到的失效數據與原始數據具備相似的特征和變化規律，不會改變其統計分布規律。此外，灰色神經網絡還能降低失效數據分布模型選擇錯誤造成的主觀誤差。

（2）選擇合適的壽命評估方案，可以降低絕緣壽命評估誤差。當失效數據為小容量時，納米TiO2改性PI薄膜的電壽命評估方案應選擇IPM模型、Weibull分布和數學期望公式的組合，該方案在小樣本下誤差最小；當失效數據為大容量時，應選擇IPM模型、對數正態分布和中值公式的組合，該方案在大樣本下誤差最小。

（3）評估方案受樣本量影響發生改變的主要原因是不同樣本容量的最優擬合分布模型可能不一致，且失效數據分散性大小發生變化。樣本容量擴充后的擬合相關系數比原始失效數據更接近于1，說明樣本擴充后的曲線擬合效果更好，參數估計也更精確，因此壽命評估結果也更準確。