唐山市PM2．5和O3行業(yè)來(lái)源解析

摘要 京津冀位于華北平原腹地，面臨著嚴(yán)重的空氣污染問(wèn)題，尤其是河北省的重點(diǎn)工業(yè)城市唐山，長(zhǎng)期位于全國(guó)空氣質(zhì)量最差的前十名。為改善空氣質(zhì)量，過(guò)去的十多年間我國(guó)頒布實(shí)施了多項(xiàng)污染防治計(jì)劃，但唐山的PM2．5和夏季O3濃度仍超國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。為此，使用WRF（Weather Research and Forecasting Model）－CMAQ（Community Multiscale Air Quality Model）模型量化了唐山市2020年P(guān)M2．5和O3濃度的行業(yè)貢獻(xiàn)并分析其協(xié)同控制可行性。工業(yè)源對(duì)唐山市PM2．5濃度貢獻(xiàn)最大，約占45％，其次是居民源約占16％。冬季能源、居民源和農(nóng)業(yè)源占比為全年最高，分別達(dá)17％、19％和11％。O3濃度的背景值約占一半以上，4月占比最高。在非背景值中，唐山O3濃度最大來(lái)源為工業(yè)源，約占53％，其次是交通源，約占22％。生物源、交通源和能源行業(yè)的貢獻(xiàn)在7月有所上升，分別約10％、27％和20％。不同污染情景下對(duì)唐山市PM2．5和O3的來(lái)源比較發(fā)現(xiàn)，工業(yè)和能源是其最重要的共同來(lái)源。

關(guān)鍵詞PM2．5;O3;行業(yè)源解析;CMAQ;協(xié)同控制

PM2．5（空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于2．5 μm的大氣顆粒物）和臭氧（O3）對(duì)人體健康、農(nóng)作物生長(zhǎng)和氣候等都會(huì)產(chǎn)生不利影響（Ito et al.，2005;Boucher et al.，2013;Shindell et al.，2013;Weigel et al.，2015;Xu et al.，2022）。例如，PM2．5被歸類為人類致癌物（Ervik et al.，2016），地面O3會(huì)損害肺功能，導(dǎo)致呼吸問(wèn)題，從而增加死亡率（Jerrett et al.，2009;Hao et al.，2015;Turner et al.，2016）。由于大氣污染物排放總量常年處在高位，中國(guó)正面臨著嚴(yán)重的大氣污染（Kan et al.，2009;龐楊等，2013;劉寧微等，2022）。2016年，我國(guó)PM2．5污染導(dǎo)致的過(guò)早死亡人數(shù)約131萬(wàn)（Li et al.，2020），而2013—2017年間，每年約有18萬(wàn)例呼吸道死亡與O3污染有關(guān)（Wang et al.，2020b）。2013年以來(lái)，中國(guó)政府頒布了一系列大氣污染防治計(jì)劃，全國(guó)各地采取停產(chǎn)等措施，降低污染，空氣質(zhì)量得到了明顯改善（Zhang et al.，2019）。然而，約80％的中國(guó)人口仍處于PM2．5年均質(zhì)量濃度超過(guò)35 μg／m3的環(huán)境下，超過(guò)99％的人口處于超過(guò)10 μg／m3（世界衛(wèi)生組織PM2．5的標(biāo)準(zhǔn)）的環(huán)境下（Wang et al.，2019b;Xue et al.，2019;Yue et al.，2020）。此外，夏季O3污染也逐年加重，Chu et al.（2020）發(fā)現(xiàn)2013—2018年我國(guó)每日最大8 h臭氧（MDA8 O3）年均濃度增長(zhǎng)了17％。因此，還需要制定更嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)來(lái)保護(hù)公眾健康與生態(tài)環(huán)境。國(guó)家于2020年頒布《中共中央關(guān)于制定國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展第十四個(gè)五年規(guī)劃和二NFCA1三五年遠(yuǎn)景目標(biāo)的建議》（簡(jiǎn)稱“十四五規(guī)劃”）繼續(xù)推進(jìn)污染控制，以實(shí)現(xiàn)PM2．5和O3的協(xié)同控制。

制定合理有效的污染控制措施，最重要的是量化污染物的來(lái)源貢獻(xiàn)。對(duì)于PM2．5和O3的來(lái)源解析方法包括基于觀測(cè)的統(tǒng)計(jì)受體模型如化學(xué)質(zhì)量平衡（CMB）（Wang et al.，2019c），正矩陣因子分解（PMF）模型（Song et al.，2006;Lü et al.，2021）以及主成分分析（PCA）（Gugamsetty et al.，2012;Ward et al.，2012;Lang et al.，2017），基于化學(xué)傳輸模型（CTMs）的敏感性分析法如強(qiáng)力削減法（BFM）（Wang et al.，2012，2015）、去耦直接法（Decoupled Direct Method，DDM;Hakami et al.，2003）和基于示蹤技術(shù)的方法，如CAMx－PSAT（Wagstrom et al.，2008）、CAMx－OSAT（Morris et al.，2002）、CMAQ－ISAM（Kwok et al.，2013）和其他溯源式模型（Zhang et al.，2014;Wang et al.，2019a）。這些方法或用于不同行業(yè)來(lái)源對(duì)PM2．5和O3的貢獻(xiàn)，或用于不同地區(qū)PM2．5和O3的傳輸，都為大氣污染治理提供了重要的信息。例如，Shi et al.（2017）發(fā)現(xiàn)工業(yè)部門是北京二次無(wú)機(jī)氣溶膠的最大來(lái)源，包括硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽。Wang et al.（2014）分析了2013年1月位于華北平原的唐山市南部、華東平原的長(zhǎng)江三角洲地區(qū)和西北地區(qū)的陜西省重污染期間PM2．5的來(lái)源貢獻(xiàn)。Li et al.（2019）使用CAMx－OSAT量化不同季節(jié)不同行業(yè)對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)O3的貢獻(xiàn)，結(jié)果表明工業(yè)和交通排放是主要的人為來(lái)源。其中發(fā)電廠、鍋爐和石油是工業(yè)中三個(gè)最大的貢獻(xiàn)者。Li et al.（2021）使用源解析版本的CMAQ發(fā)現(xiàn)了長(zhǎng)三角PM2．5和O3污染的主要來(lái)源是工業(yè)和交通。

位于華北平原的中部地區(qū)，由北京、天津和河北組成的京津冀地區(qū)（BTH）是中國(guó)污染最嚴(yán)重的地區(qū)之一（Wang and Hao，2012;Shao et al.，2020;He et al.，2021）。唐山、石家莊、邢臺(tái)、保定和邯鄲是2017年污染最嚴(yán)重的前5個(gè)城市（Zhang et al.，2018;Yuan and Yang，2019;Wang et al.，2020c）。唐山市地處我國(guó)華北平原，作為傳統(tǒng)重工業(yè)城市，鋼鐵、煤礦和石化產(chǎn)品等企業(yè)居多，巨大的污染排放量、不利的氣象條件和獨(dú)特的地形導(dǎo)致唐山境內(nèi)空氣污染異常嚴(yán)重（Wang et al.，2014;Wu，2019）。作為典型的北方重工業(yè)城市，唐山市的人為排放具有冬季高，夏季低的特點(diǎn)，而植被排放具有冬季低，夏季高的特點(diǎn)。在國(guó)務(wù)院出臺(tái)《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》之后，唐山市停限產(chǎn)了大量的工業(yè)企業(yè)，使京津冀地區(qū)PM2．5濃度顯著下降。然而，京津冀地區(qū)的O3濃度卻逐步上升，僅唐山市就出現(xiàn)過(guò)多地PM指數(shù)優(yōu)良但O3濃度超標(biāo)的情況。然而目前多數(shù)研究都是針對(duì)全國(guó)重點(diǎn)區(qū)域如京津冀、珠三角或者北京、上海等重點(diǎn)城市（Zheng et al.，2005;Zhang et al.，2013;Li et al.，2015;Lü et al.，2016;Yu et al.，2019），且多為PM2．5和O3的單獨(dú)來(lái)源分析，而忽略了針對(duì)重點(diǎn)工業(yè)城市如唐山市PM2．5和O3的綜合研究分析。

基于此，本研究使用氣象模型Weather Research and Forecasting Model（WRF）和溯源版的空氣質(zhì)量模型Community Multi－Scale Air Quality Model（CMAQ），以2020年1、4、7和10月為例，對(duì)不同行業(yè)排放進(jìn)行標(biāo)記，量化模擬區(qū)域內(nèi)不同行業(yè)在不同季節(jié)對(duì)唐山市大氣污染物的貢獻(xiàn)。研究旨在了解唐山市大氣污染的來(lái)源，為未來(lái)污染控制措施的制定提出建議，力求在對(duì)經(jīng)濟(jì)效益影響最小的情況下提高空氣質(zhì)量，實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展，同時(shí)給華北平原其他城市提供參考。

1 資料與方法

本研究基于反應(yīng)物示蹤技術(shù)，通過(guò)在模型中添加不同源排放的污染物的示蹤物，應(yīng)用溯源式空氣質(zhì)量模型CMAQv5．0．2（Wang et al.，2020a）與擴(kuò)展的SAPRC光化學(xué)機(jī)制（Zhang and Ying，2011;Ying et al.，2015;Wang et al.，2020a）的進(jìn)行模擬，從而得到不同來(lái)源對(duì)污染物濃度的貢獻(xiàn)（Wu et al.，2021）。

CMAQ使用實(shí)際化學(xué)和物理過(guò)程的耦合數(shù)學(xué)方式來(lái)模擬空氣質(zhì)量，采用三維歐拉化學(xué)和傳輸模擬系統(tǒng)，可模擬大氣污染物。模型由邊界條件模塊、初始條件模塊、光解速率模塊、氣象化學(xué)預(yù)處理模塊和化學(xué)輸運(yùn)模塊組成，其中CCTM模塊提供多種氣相化學(xué)機(jī)理和氣溶膠化學(xué)機(jī)理，輸出各種污染物和氣溶膠組分的每小時(shí)濃度。模型使用連續(xù)三維網(wǎng)格保存質(zhì)量，并通過(guò)傳輸和化學(xué)轉(zhuǎn)化來(lái)計(jì)算每個(gè)網(wǎng)格單元的質(zhì)量平衡。CMAQ要求輸入氣象條件和污染物排放兩種參數(shù)，模擬出每小時(shí)大氣污染物濃度的結(jié)果，可用于研究特定區(qū)域的時(shí)間序列和空間分布變化。

一次顆粒物（PPM）及其組分來(lái)源是通過(guò)總PPM的非反應(yīng)性示蹤劑的模擬值和平均源排放因子來(lái)追蹤（Hu et al.，2015;Guo et al.，2017;Wu et al.，2021）。二次無(wú)機(jī)顆粒物（SNA）通過(guò)所有的化學(xué)和物理過(guò)程，使用特定的反應(yīng)性標(biāo)記對(duì)每個(gè)區(qū)域的排放前體物進(jìn)行全模擬過(guò)程的追蹤（Kwok et al.，2013;Wang et al.，2018;Xie et al.，2022）。模型改進(jìn)和源解析的細(xì)節(jié)可參考之前的研究（Ying and Krishnan，2010;Zhang and Ying，2011;Wang et al.，2019a;Wang et al.，2020a）。值得注意的是，PM2．5中二次有機(jī)氣溶膠（SOA）未被標(biāo)記，這部分將作為獨(dú)立的源計(jì)算入PM2．5的貢獻(xiàn)中。

模擬時(shí)間為2020年的1、4、7和10月，分別代表冬季、春季、夏季和秋季。2020年新冠疫情影響了1月末（1月24日起）、2月和3月（樂(lè)旭等，2020;Wang et al.，2021a）的污染排放，而本研究選擇的代表月份基本未受顯著影響。模擬包含兩層嵌套，36 km模擬范圍覆蓋中國(guó)及部分周邊國(guó)家，12 km主要涵蓋中國(guó)華北地區(qū)及周圍省份（如圖1所示），12 km模擬的邊界條件及初始條件由36 km的模擬結(jié)果提供。

模擬所需的氣象輸入由WRFv3．6．1生成，其使用的初始驅(qū)動(dòng)文件來(lái)自National Centers for Environmental Prediction（NCEP）FNL Operational Model Global Tropospheric Analyses 數(shù)據(jù)庫(kù)，全球?qū)α鲗臃治鰯?shù)據(jù)集的時(shí)間分辨率是6 h，空間分辨率是1°×1°（Qiao et al.，2019;梁周彤等，2022）。全球預(yù)報(bào)系統(tǒng)數(shù)據(jù)（GFS）的空間分辨率為1°×1°。WRF輸出結(jié)果通過(guò)氣象前處理模塊（MCIP）轉(zhuǎn)化成能被CMAQ模型識(shí)別的格式。人為源排放清單使用Emissions Database for Global Atmospheric Research（EDGAR）5．0版本中的2015年數(shù)據(jù)（https：／／edgar.jrc.ec.europa.eu／emissions_data_and_maps）（Crippa et al.，2018）。該清單包含的所有排放源被進(jìn)一步歸類為工業(yè)（Industry），農(nóng)業(yè)（Agriculture），交通運(yùn)輸（包括公路交通（On－road）及非公路交通（Off－road），能源生產(chǎn)（Energy）以生活排放（Residential）等行業(yè)大類。生物源排放由The Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature（MEGAN）2．1版本（Guenther et al.，2012）產(chǎn)生。

2 結(jié)果分析

2．1 模型數(shù)據(jù)驗(yàn)證

氣象模型的模擬準(zhǔn)確性是保證空氣質(zhì)量模擬準(zhǔn)確性的前提。表1展示了2020年12 km模擬地區(qū)WRF驗(yàn)證的結(jié)果。以Emery et al.（2001）的驗(yàn)證基準(zhǔn)值為參考，將WRF模擬出的4個(gè)主要?dú)庀笠蜃樱x地表2 m處的溫度（T2），相對(duì)濕度（RH）和距離地表10 m處的風(fēng)速風(fēng)向（WD）和（WS））與美國(guó)國(guó)家氣候數(shù)據(jù)中心（NCDC）提供的觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比。本研究T2和RH的模擬值略低于于觀測(cè)值，但總體表現(xiàn)較好。除T2在1月和4月平均偏差（MB）和總誤差（GE）值高于標(biāo)準(zhǔn)值，WD的均方根誤差（RMSE）在1、7和10月高于標(biāo)準(zhǔn)值之外，其余均滿足建議標(biāo)準(zhǔn)。這些偏差來(lái)源于模擬的區(qū)域分辨率、模式配置和參數(shù)化選擇等（Kota et al.，2018）。盡管存在偏差，但本研究的氣象模擬表現(xiàn)與國(guó)內(nèi)其他研究結(jié)果類似，可用于進(jìn)一步的空氣質(zhì)量模擬（Zhang et al.，2012;Ying et al.，2014;Hu et al.，2016;Kota et al.，2018）。

驗(yàn)證WRF和CMAQ模擬性能的參數(shù)有：平均偏差（MB）、總誤差（GE）和均方根誤差（RMSE）被用于評(píng)價(jià)WRF模型的性能，平均歸一化偏差（MNB）、平均歸一化誤差（MNE）、平均分位偏差（MFB）和平均分位誤差（MFE）。它們的計(jì)算公式如下：

其中：Cp，i和Co，i分別指第1個(gè)預(yù)測(cè)值和觀測(cè)值；N是指從所有測(cè)量地點(diǎn)抽取的預(yù)測(cè)－觀測(cè)對(duì)的數(shù)量。

本研究通過(guò)與中國(guó)國(guó)家環(huán)境監(jiān)測(cè)中心（https：／／quotsoft.net／air）提供的逐小時(shí)觀測(cè)值比較來(lái)驗(yàn)證CMAQ模擬污染物濃度的準(zhǔn)確性。研究采用了美國(guó)環(huán)保署EPA（2007）建議的參數(shù)及基準(zhǔn)值，驗(yàn)證參數(shù)及計(jì)算方法見(jiàn)附錄。表2展示了2020年1、4、7和10月12 km模擬區(qū)域內(nèi)PM2．5和O3模擬結(jié)果與觀測(cè)值的驗(yàn)證結(jié)果。驗(yàn)證維度包括平均觀測(cè)值、平均模擬值、平均分?jǐn)?shù)偏差（MFB）、平均分?jǐn)?shù)誤差（MFE）、平均歸一化偏差（MNB）和每小時(shí)的平均歸一化誤差（MNE）。與觀測(cè)值相比，PM2．5和O3質(zhì)量濃度的模擬值均偏高，但都在基準(zhǔn)值以內(nèi)。冬秋季PM2．5質(zhì)量濃度模擬偏差較大，MFE在1和10月約0．81和0．78，而夏季PM2．5質(zhì)量濃度的模擬效果更加吻合。O3的模型表現(xiàn)在4和7月較好，而1和10月MFE值高于標(biāo)準(zhǔn)值。模型不確定性主要來(lái)自于氣象、排放輸入、模型處理和配置（Liu et al.，2019;Ma et al.，2019;Wang et al.，2021b）。盡管存在偏差，但本研究結(jié)果與前人對(duì)京津冀地區(qū)的研究相似（Hu et al.，2016，2017;Hong et al.，2017）。因此，使用該結(jié)果進(jìn)行源解析貢獻(xiàn)分析是可靠的。

圖2展示了PM2．5日均預(yù)測(cè)質(zhì)量濃度和O3小時(shí)預(yù)測(cè)質(zhì)量濃度與觀測(cè)質(zhì)量濃度的比較，可以看出，唐山地區(qū)的模擬與觀測(cè)吻合度高。PM2．5在4月的吻合度最高，7月整體高估，1月和10月在月初和月末的5 d準(zhǔn)確度較低。O3在4月和7月模擬較為準(zhǔn)確，1月和10月有一定高估，O3在峰值時(shí)的高估較多。偏差的原因可能是排放清單的差異，尤其是1月末的幾天，受疫情防控帶來(lái)的人為排放變化的影響，但總體來(lái)說(shuō)模型較為可靠。

2．2 不同行業(yè)對(duì)于唐山市PM2．5污染貢獻(xiàn)

圖3展示了2020年1、4、7和10月不同行業(yè)產(chǎn)生的PM2．5在12 km區(qū)域內(nèi)的空間分布。由于生物源產(chǎn)生的PM2．5極低（小于0．1％），在這里可忽略不計(jì)?？傮w來(lái)說(shuō)，工業(yè)源對(duì)唐山市PM2．5貢獻(xiàn)最大，主要集中在遼寧省。而能源和居民源的貢獻(xiàn)主要集中在山東、河南以及河北省南部地區(qū)。從季節(jié)上來(lái)看，PM2．5質(zhì)量濃度在冬季1月濃度最高，約50～100 μg／m3，夏季7月質(zhì)量濃度最低，約10～30 μg／m3，僅有遼寧省部分地區(qū)存在高濃度PM2．5。所有人為源均在冬季1月產(chǎn)生的PM2．5最高，夏季最低。工業(yè)源產(chǎn)生的PM2．5質(zhì)量濃度在冬季約60～100 μg／m3，高濃度區(qū)域集中在遼寧省，對(duì)唐山市的工業(yè)源貢獻(xiàn)約20～40 μg／m3。春夏季工業(yè)源產(chǎn)生的PM2．5僅在遼寧省東南部區(qū)域濃度較高，其他區(qū)域約10 μg／m3。能源產(chǎn)生的PM2．5在冬季約5～20 μg／m3，集中在黑龍江和遼寧北部地區(qū)以及河北南部、山東和河南北部地區(qū)，約20 μg／m3，而在唐山市約10 μg／m3。在春夏季能源產(chǎn)生的PM2．5主要集中在南部山東、河南、安徽和江蘇等省份，質(zhì)量濃度不到5 μg／m3。居民源在冬季產(chǎn)生PM2．5集中在河北南部、山東和河南省，約20～50 μg／m3，春夏季低于10 μg／m3，而秋季約20 μg／m3。交通源分布較為平均，主要是在交通干線上的PM2．5排放較多，整體來(lái)說(shuō)依然是秋冬季PM2．5較高，夏季最低。農(nóng)業(yè)源產(chǎn)生的PM2．5在12 km區(qū)域內(nèi)分布更為平均，在冬季整體大約為8 μg／m3，春夏季大約為3 μg／m3。

表3為2020年1、4、7和10月各行業(yè)對(duì)唐山市PM2．5月均質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)?？偟膩?lái)說(shuō)，工業(yè)源的貢獻(xiàn)最大，約占45％，其次是居民源約16％，交通和能源在不同季節(jié)貢獻(xiàn)不同。貢獻(xiàn)最小的人為源是農(nóng)業(yè)源約占9％。生物源貢獻(xiàn)約為0．1％，可忽略不計(jì)。不同行業(yè)在不同季節(jié)的貢獻(xiàn)不同，但變化不大。工業(yè)源在夏季7月貢獻(xiàn)最大，達(dá)51％;而交通源和農(nóng)業(yè)源在夏季貢獻(xiàn)最低，約6％和8％。交通源在春季占比最高，約占16％，能源和居民源在春季占比最低，分別為10％和15％。冬季1月工業(yè)源貢獻(xiàn)略微下降約39％，而能源、居民源和農(nóng)業(yè)源的貢獻(xiàn)有所上升，在所有季節(jié)里占比最高，約17％、19％和17％。這是由于冬季燃?xì)夂腿济汗┡茉春途用裨凑急扔兴嵘Ｔ谔粕绞卸綪M2．5污染加重的過(guò)程中，居民源、農(nóng)業(yè)源和能源的貢獻(xiàn)也不斷升高，對(duì)冬季PM2．5重污染起了決定性作用。

圖4展示了2020年1、4、7和10月不同行業(yè)產(chǎn)生的PM2．5日均質(zhì)量濃度?？偟膩?lái)說(shuō)，各行業(yè)產(chǎn)生的PM2．5質(zhì)量濃度變化與總PM2．5質(zhì)量濃度變化保持一致。冬季1月工業(yè)源貢獻(xiàn)PM2．5的質(zhì)量濃度約8～60 μg／m3，夏季7月質(zhì)量濃度約4～25 μg／m3。這是唐山集中的重工業(yè)，如鋼鐵工業(yè)的大量排放造成的。從季節(jié)性變化來(lái)看，SOA在夏季7月占比最大，冬季1月占比最小。能源貢獻(xiàn)在冬季1月最大，4月較小。交通源的貢獻(xiàn)在春季4月較大，夏季7月較小。從日均變化來(lái)看，冬季1月存在PM2．5質(zhì)量濃度升高產(chǎn)生的峰值（如1月15日）和PM2．5降低產(chǎn)生的低值（如1月8日），而不同污染源在1月峰值和低值時(shí)對(duì)PM2．5的貢獻(xiàn)差別不大。但在4月和10月，不同污染源在峰值和低值對(duì)PM2．5的貢獻(xiàn)就有所差別。例如10月4日屬于PM2．5低值時(shí)段，PM2．5質(zhì)量濃度約為5 μg／m3，工業(yè)源貢獻(xiàn)約為3 μg／m3，其他所有源的貢獻(xiàn)總量小于2 μg／m3。

而10月24日屬于PM2．5峰值時(shí)段，PM2．5質(zhì)量濃度約105 μg／m3，工業(yè)源貢獻(xiàn)約50 μg／m3，農(nóng)業(yè)源和能源約10 μg／m3，貢獻(xiàn)占比相較于10月4日有很大不同。在夏季7月，無(wú)論P(yáng)M2．5峰值與低值，SOA都占有一定的比例且變化不大。因此唐山不僅要控制工業(yè)排放，還要控制能源、交通和居民源的排放以有效減少PM2．5峰值的出現(xiàn)。

2．3 不同行業(yè)對(duì)唐山市O3污染貢獻(xiàn)

圖5展示了2020年1、4、7和10月不同行業(yè)產(chǎn)生的O3在12 km區(qū)域內(nèi)的空間分布?？傮w來(lái)說(shuō)，華北平原O3背景值超過(guò)總濃度的一半，且內(nèi)蒙古地區(qū)的背景值相對(duì)較高，唐山市的背景值約30～50 ppb。非背景值中，工業(yè)源貢獻(xiàn)最大，主要集中在河北南部、山西、山東、河南、安徽和遼寧省等區(qū)域內(nèi)。其次貢獻(xiàn)較大的是能源和交通源，分別主要集中在山西和河北省北部地區(qū)。從季節(jié)上來(lái)看，O3在夏季7月體積濃度最高，約50～80 ppb，冬季1月體積濃度最低，約20～40 ppb。O3背景值在春季4月濃度最高，約50 ppb，其次是秋季10月，在冬季1月最低，約20～40 ppb。工業(yè)源對(duì)O3的貢獻(xiàn)在夏季最高，遼寧中部、河北南部和山西省等區(qū)域體積濃度約15～20 ppb，其他地區(qū)約5～10 ppb，在春秋冬季的貢獻(xiàn)約5～10 ppb，唐山地區(qū)的低于5 ppb。能源產(chǎn)生的O3在夏季最高，約5～15 ppb，高值集中在山西省南部，冬季最低，在唐山區(qū)域甚至約為0 ppb。居民源的貢獻(xiàn)在全年較為平均，冬季產(chǎn)生相對(duì)較多，約2～4 ppb，集中在河北南部、山西以及河南省北部。交通源在夏季產(chǎn)生O3體積濃度較高，主要集中在河北省內(nèi)及其他交通干線，約5～10 ppb，在冬季O3最低，主要集中在陜西省，在唐山低于1 ppb。農(nóng)業(yè)源貢獻(xiàn)的O3在四個(gè)季節(jié)變化不大，均低于2 ppb。生物源貢獻(xiàn)的O3在夏季最多，約2～5 ppb，冬季可忽略不計(jì)。

圖6為2020年1、4、7和10月不同行業(yè)對(duì)于唐山市的日最大8 h O3的貢獻(xiàn)（相對(duì)于非背景值）及非背景值濃度?？偟膩?lái)說(shuō)，貢獻(xiàn)最大的是工業(yè)源約占53％，其次是交通源約占22％，貢獻(xiàn)最小的是農(nóng)業(yè)源小于1％。不同行業(yè)的日均貢獻(xiàn)有所不同，在1月變化較大，7月變化較小。工業(yè)源在冬季1月貢獻(xiàn)最高，約50％～88％，其次是居民源和交通源，約貢獻(xiàn)8％～26％和4％～20％，能源在1月5日約貢獻(xiàn)5％，其余均低于2％。其他人為源及生物源貢獻(xiàn)均低于1％可忽略不計(jì)。非背景值濃度在冬季1月均低于16 ppb，在非背景值低于1 ppb時(shí)，工業(yè)源占比超過(guò)70％。春季4月和秋季10月較為相近，工業(yè)源和居民源的貢獻(xiàn)有所降低，分別約占40％～70％和3％～13％，交通源貢獻(xiàn)相對(duì)于冬季有所上升，約占15％～35％。春季4月能源的貢獻(xiàn)隨非背景值的升高而升高，在4月中旬和4月末非背景值達(dá)50～70 ppb時(shí)，能源占比達(dá)20％～25％。在秋季10月能源有約6天占比約10％～20％。所以在春秋季，能源排放的上升是O3升高的主要因素。相比于其他季節(jié)，工業(yè)源在夏季7月占比最低，約40％～50％，交通源和生物源在7月占比最高，約30％～40％和8％～20％。居民源和能源在夏季占比最低，約占2％～5％。夏季非背景值呈動(dòng)態(tài)變化，最高可達(dá)70 ppb，最低只有3 ppb。所以隨著唐山市夏季O3污染加重，交通源和生物源的占比上升，這意味著他們對(duì)夏季高O3污染起了決定性作用。O3主要受NOx和VOCs控制，由于夏季工業(yè)生產(chǎn)強(qiáng)度降低，而交通源產(chǎn)生的NOx和VOCs受夏季氣溫、風(fēng)速和氧化率之間的影響合成更多的O3。在冬季，居民采暖排放的臭氧前體物使居民源上升，同時(shí)冬季工業(yè)活動(dòng)會(huì)大量排放NOx和VOCs使工業(yè)源貢獻(xiàn)上升。所以控制夏季交通源和生物源的排放是控制唐山市夏季高濃度O3的關(guān)鍵。

2．4 不同污染情景下不同行業(yè)對(duì)唐山市PM2．5和O3的貢獻(xiàn)

不同的氣象條件和人為源排放會(huì)導(dǎo)致不同的污染情景，不同的污染情景下各污染源對(duì)PM2．5和O3的貢獻(xiàn)有所不同。因此，我們比較了不同污染情景下PM2．5和O3的質(zhì)量濃度和行業(yè)貢獻(xiàn)。根據(jù)國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中O3和PM2．5污染的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（MDA8 O3質(zhì)量濃度大于160 μg／m3，24 h平均PM2．5質(zhì)量濃度大于75 μg／m3），不同污染情景下的具體污染物濃度見(jiàn)表4，其中不同月份在不同污染情景下的天數(shù)占比見(jiàn)表5。春季的PM2．5和O3污染天數(shù)最少，冬季的PM2．5污染最嚴(yán)重，高PM2．5且低O3的情景集中在秋、冬季，而低PM2．5且高O3的情景集中在夏季（董瑩等，2021）。

圖7展示了2020年不同污染情景下唐山市24 h平均PM2．5和MDA8 O3質(zhì)量濃度及不同行業(yè)對(duì)其貢獻(xiàn)的百分比。污染時(shí)段的PM2．5和O3質(zhì)量濃度明顯高于非污染時(shí)段，EP1情景下PM2．5質(zhì)量濃度（90 μg／m3）和O3質(zhì)量濃度（210 μg／m3）約為Non－EP情景下對(duì)應(yīng)污染物的2倍。EP2下PM2．5質(zhì)量濃度高于EP1情景，約115 μg／m3，但O3質(zhì)量濃度低于Non－EP情景，約55 μg／m3。EP3下O3質(zhì)量濃度略低于EP1情景質(zhì)量濃度，約190 μg／m3，PM2．5質(zhì)量濃度高于Non－EP情景，約60 μg／m3。在所有污染情景中，工業(yè)源是唐山市PM2．5和O3的主要來(lái)源，但其占比在不同情景和不同污染物中略有不同。

相比于Non－EP情景，EP1情景下工業(yè)源對(duì)PM2．5的貢獻(xiàn)約占非背景值的45％，增加了5％，SOA貢獻(xiàn)增加了約5％，交通源貢獻(xiàn)約占10％，減少了約5％，農(nóng)業(yè)源貢獻(xiàn)減少了約3％，其他污染源變化不大。EP2相比于Non－EP情景能源和居民源貢獻(xiàn)略有增加，約2％，交通源貢獻(xiàn)減少了約3％。高PM2．5濃度的EP1相比低PM2．5濃度的EP3，工業(yè)源貢獻(xiàn)略減少3％，交通源貢獻(xiàn)略增加2％。EP2相比Non－EP，能源和居民源貢獻(xiàn)略增加2％，交通源貢獻(xiàn)略減少3％。所以導(dǎo)致PM2．5重污染的主要因素是工業(yè)源、能源、居民源和SOA的升高。

O3在EP1情景下工業(yè)源約占非背景值的50％，相比于Non－EP降低了5％，能源貢獻(xiàn)了約17％，比Non－EP約增加了10％，交通源貢獻(xiàn)了約23％，減少了約7％，其他污染源貢獻(xiàn)變化不大。EP3情景下交通源約貢獻(xiàn)35％，相比于Non－EP約增加約5％，能源貢獻(xiàn)約增加3％，工業(yè)源貢獻(xiàn)約降低8％。O3濃度低的EP2情景，工業(yè)源占比最大，約占56％，相比于O3濃度高的EP1約增加了10％，能源占比比EP1低約8％，生物源相對(duì)于EP1也略有降低，約2％，但居民源相比于EP1有所升高，約3％。Non－EP相比于EP3，工業(yè)源占比最大，減少約8％，能源、交通、生物源均略降低，分別約3％、4％、2％。所以導(dǎo)致O3重污染的主要因素是能源、交通源和生物源的升高。

對(duì)唐山市PM2．5貢獻(xiàn)較大的依次是工業(yè)源、居民源和能源，對(duì)O3貢獻(xiàn)較大的依次是工業(yè)源、交通源和能源。所以綜上所述，要實(shí)現(xiàn)唐山市PM2．5和O3的協(xié)同控制，首先需要減少當(dāng)?shù)氐墓I(yè)和能源排放。其次，控制能源排放可以有效地減少PM2．5和O3重污染事件的發(fā)生。

3 討論和結(jié)論

本研究量化了2020年1、4、7和10月不同行業(yè)源對(duì)唐山市PM2．5和O3濃度的貢獻(xiàn)。不同行業(yè)在不同的季節(jié)對(duì)不同污染物的貢獻(xiàn)有一定差異。工業(yè)源對(duì)唐山市PM2．5的貢獻(xiàn)最大，約占45％，其次是居民源約占16％。工業(yè)源在夏季貢獻(xiàn)最高，達(dá)51％，交通源在春季貢獻(xiàn)最高，約占16％。冬季1月能源、居民源和農(nóng)業(yè)源的貢獻(xiàn)有所上升，在全年占比最高，分別約17％、19％和11％。O3的背景值約占一半以上，4月最高。在非背景值中，各污染源對(duì)唐山市O3貢獻(xiàn)最大的是工業(yè)源，約占53％，其次是交通源約占22％。工業(yè)源和居民源在冬季1月貢獻(xiàn)最高，達(dá)67％和17％。生物源、交通源和能源的貢獻(xiàn)在夏季7月有所上升，在全年占比最高，分別約10％、27％和20％。在不同污染情景下對(duì)唐山市PM2．5和O3的來(lái)源進(jìn)行比較發(fā)現(xiàn)，可以通過(guò)減少工業(yè)源和居民源的排放來(lái)控制唐山市PM2．5濃度，同時(shí)可以通過(guò)減少工業(yè)源和交通源的排放來(lái)控制高濃度的O3。工業(yè)源上加強(qiáng)對(duì)行業(yè)排放控制技術(shù)的研發(fā)和推廣應(yīng)用可以有效控制PM2．5和O3。例如，研發(fā)更高效的燃燒技術(shù)、改進(jìn)工業(yè)過(guò)程以減少排放，并提高廢氣處理設(shè)備的效率等。居民源可以通過(guò)推廣清潔能源和減少固體燃料的使用來(lái)減少?gòu)U氣排放，而交通源可以通過(guò)改善交通運(yùn)輸系統(tǒng)和推廣新能源汽車來(lái)減少車輛尾氣排放。為實(shí)現(xiàn)唐山市PM2．5和O3的協(xié)同控制，需要控制工業(yè)源和能源的排放，從而減少重污染事件的發(fā)生。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)未來(lái)的地方減排政策提供了依據(jù)，以有效控制唐山市和華北平原其他城市的大氣污染。

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·ARTICLE·

Sectoral source apportionment of PM2．5 and O3 in Tangshan

LIU Qixian1，LIU Bin2，ZHANG Yi2，WANG Peng3，DONG Jiaxin1，ZHANG Baojun2，ZHANG Hongliang1

Abstract Located in the hinterland of the North China Plain，Beijing，Tianjin and Hebei are facing serious air pollution，especially the key industrial city of Tangshan in Hebei，which has long been in the top ten of the worst air quality cities.To improve air quality，China has continuously enacted and implemented several pollution prevention and control programs over the past decade，but PM2．5 and summer O3 levels in Tangshan still exceed the national standards.This study quantifies the sectoral contributions to PM2．5 and O3 in Tangshan in 2020 using the WRF－CMAQ model and analyzes the feasibility of the synergistic control.Industrial sources contribute the most to PM2．5 in Tangshan，accounting for about 45％，followed by residential sources with contributions of 16％.In winter，energy，residential sources and agricultural sources account for 17％，19％ and 11％，respectively.Background values of O3 account for about more than half，with the highest percentage in April.Among the non－background values，the largest source of O3 in Tangshan is industrial sources，accounting for about 53％，followed by traffic sources with contributions of 22％.The contributions from biological sources，traffic sources and energy sector increased in July，with values of 10％，27％ and 20％，respectively.Comparison of the sources of PM2．5 and O3 in Tangshan under different pollution scenarios reveals that industry and energy are the most important common sources.

Keywords PM2．5;O3;sectoral source apportionment;CMAQ;coordinated control

doi：10．13878／j.cnki.dqkxxb.20230518002

（責(zé)任編輯：張福穎）

2023－05－18收稿，2023－07－30接受

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（41230422）;唐山市市級(jí)科技計(jì)劃－重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（22150231J）